APEC前后北京郊区大气颗粒物变化特征及其潜在源区分析

为分析2014年APE(Asia-Pacific Economic Cooperation)会议前后北京郊区大气颗粒物数浓度和质量浓度的变化特征及其主要影响因素,于当年11月在北京怀柔区中国科学院大学雁栖湖校区教学一楼楼顶利用微量振荡天平(TEOM)、扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪(SMPS)和空气动力学粒径谱仪(APS)对大气颗粒物质量浓度和数浓度分布进行连续在线监测;同时结合地面气象参数和HYSPLIT轨迹模式,对颗粒物的来源和传输过程进行聚类、潜在源区贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)分析.结果表明,APEC期间(11月5—11日)超细粒子(PM_(0.01～1))数浓度、细粒子(PM_(0.5～2.5))数浓度和粗粒子(PM_(2.5～10))数浓度分别为(17720.1±998.7)、(30.9±3.34)和(0.12±0.01) cm~(-3),比非APEC期间(即11月1—4日和11月12—30日)分别降低了28.8%、58.6%和64.7%;APEC期间ρ(PM_(2.5))为(36.1±2.4)μg·m~(-3),比非APEC期间降低55.5%.PM_(0.5～2.5)数浓度和PM_(2.5～10)数浓度降幅远大于PM_(0.01～1)数浓度,这表明APEC期间的减排措施对于PM_(0.5～2.5)和PM_(2.5～10)的控制效果优于PM_(0.01～1),说明APEC期间对PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)数浓度进行了更有效的控制.对北京气流后向轨迹聚类分析发现,来自蒙古国、内蒙古、河北西北部、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM_(0.01～1)数浓度最高,为30593 cm~(-3),来自河北西北部、北京、天津、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)的数浓度及ρ(PM_(2.5))均为最高,分别为190 cm~(-3)、0.65 cm~(-3)、168μg·m~(-3).综合潜在源区贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)的结果分析发现,观测期间北京PM_(0.01～1)与PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)的潜在源区存在明显的区别,其中PM_(0.01～1)数浓度的潜在源区分布区域相对较广,主要分布在内蒙古中部、河北西北部、河北中南部和山西东北部等地区,而PM_(0.5～2.5)和PM_(2.5～10)数浓度的潜在源区分布基本一致,而且区域相对较集中,主要分布在河北北部、山西东北部和河北中南部等地区.APEC期间与非APEC期间ρ(PM_(2.5))的源区贡献因子分析和浓度权重轨迹分析表明,APEC期间ρ(PM_(2.5))的主要源区分布比非APEC期间相对较集中,主要位于北京当地、天津等附近地区,该地区对观测点ρ(PM_(2.5))的贡献值在24～40μg·m~(-3)之间.     

基于动态质量平衡的室内颗粒物沉降规律研究

目前室内颗粒物污染问题已经受到广泛关注.越来越多的流行病学研究表明,大气悬浮颗粒物浓度对人体健康存在显著的负影响.由于个人在室内滞留的时间可能超过全天时间的90％,因此剖析室外颗粒物向室内的传输渗透机理,对掌握室内微环境下的颗粒浓度水平至关重要.本实验以青岛一办公室为研究对象,使用具有4个尺寸间隔的光学计数器同时测量室内和室外的颗粒物浓度,粒径分布范围在0.3~2.5μm,采集时间为2016年4月~9月.根据实验数据,采用基于时间的动态质量平衡模型,估算了换气次数在0.03~0.25h^-1范围内的室内颗粒物渗透率和沉降速率分别为0.45~0.82h^-1和0.94~2.82m/h,并分析了这些参数随粒径大小的变化规律.其结论为进一步研究颗粒物在室内的传输机理和运动轨迹提供参数.     

高温烟气静电除尘中试试验研究

为了研究在宽间距静电除尘器内部流动的大流量高温烟气中颗粒物的静电捕集特性,基于CFB锅炉中试试验平台设计并搭建了高温静电除尘中试装置.试验了板间距300mm、最高温度达到1020K的实际烟气中颗粒物的静电捕集特性,获得了放电电压、温度和烟气流速等关键因素对颗粒物的静电捕集的影响规律.实验结果表明,高温静电除尘器中烟气流速为0.3m/s,温度为1020K下达到了82.2%的除尘效率,证实了针对实际高温烟气,静电除尘器有较好的颗粒捕集效果.通过对比563K到1020K下的热态试验以及常温下的冷态试验,发现颗粒捕集效率随温度的上升迅速降低,这与高温下流速的上升、放电电压的降低以及气体黏性的增加有关.     

国Ⅴ公交车燃用生物柴油的颗粒物碳质组分排放特性

以一辆国Ⅴ柴油公交车为研究对象,在重型底盘测功机上运行中国典型城市公交循环,研究了纯柴油（D100）,体积混合比例分别为5%,10%和20%餐厨废弃油脂制生物柴油-柴油混合燃料（即B5,B10,B20）的颗粒物（PM）碳质组分排放特性.结果表明：国Ⅴ柴油公交车尾气颗粒物碳质组分包括有机碳（OC）和元素碳（EC）,OC占73%~82%,OC的主要组分是OC2和OC3,生物柴油对车辆尾气颗粒物OC组成比例没有影响;随着生物柴油混合比例的增加,公交车尾气颗粒物OC和OC+EC排放呈降低的趋势,EC排放增加,且B10的OC排放较高;PM_0.05~0.1,PM_0.1~0.5,PM_0.5~2.5,PM_2.5~18 4个粒径段颗粒物中,PM_0.1~0.5的OC和EC排放最高,PM_2.5~18的EC排放几乎为零,生物柴油可改善公交车尾气超细颗粒（PM_0.05~0.1）的OC排放,对公交尾气颗粒物EC排放基本没有影响;公交使用生物柴油混合燃料尾气颗粒物OC/EC减小,且PM_0.05~0.1和PM_0.5~2.5OC/EC降低幅度明显,对大气二次气溶胶的影响减弱.     

隧道环境PM2.5载带重金属污染特征与健康风险

在南京富贵山隧道开展机动车排放的颗粒物浓度及其载带重金属元素对人群健康的影响研究,对PM_2.5的浓度水平与变化特征、载带重金属元素组分进行分析,并通过美国环保局（US EPA）的健康风险评价模型对重金属的健康风险进行了评价.结果表明,工作日隧道进口和出口处的PM_2.5质量浓度为（78.67±24.58）μg/m³和（164.2±45.13）μg/m³,非工作日颗粒物浓度略低于工作日.采样期间隧道出口处PM_2.5载带的Zn、Cu和Mn元素的浓度质量较高,受机动车污染影响较大.富集因子结果显示,隧道进出口处,Cd、Sb、Sn、Zn、Cu、Mo、Pb和As等元素的EF>10,受人为污染源排放影响,Co、Mn、Cr、Ni、V和Tl等元素EF<10,在隧道中几乎没有富集.健康风险评价结果表明,对于儿童,测试期间隧道进出口处的非致癌风险危险指数（HI）均大于1,具有非致癌风险,对于成人,测试期间隧道进出口处的非致癌风险危险指数（HI）均小于1,非致癌风险在安全范围内.但颗粒物载带的Cr和As元素致癌风险均超过EPA推荐的可接受风险阈值（10^-6）,具有明显的致癌效应.     

热带树木燃烧颗粒物中脱水糖和醋菲烯的排放特征

森林植被燃烧是大气颗粒物的重要来源之一.为研究生物示踪物,对22种东南亚典型热带树木进行开放式燃烧实验,这些树木主要可分为常绿乔木、落叶乔木和灌木这3大类.分析植被燃烧产生的脱水糖、醋菲烯(acephenanthrylene)、醋蒽烯(aceanthrylene)、惹烯等生物质燃烧示踪物的排放因子特征.22种典型东南亚热带树木燃烧产生的颗粒物中3种植物类型的总糖平均排放因子大小趋势为:常绿乔木(1.56 g·kg~(-1)±1.01 g·kg~(-1))灌木(1.99 g·kg~(-1)±0.64 g·kg~(-1))落叶乔木(5.38 g·kg~(-1)±7.18 g·kg~(-1));醋菲烯平均排放因子趋势为常绿乔木(2.63 mg·kg~(-1)±2.44 mg·kg~(-1))≈灌木(2.46 mg·kg~(-1)±2.14 mg·kg~(-1))落叶乔木(6.07 mg·kg~(-1)±8.50 mg·kg~(-1)).关于示踪物特征比率,乔木、灌木的左旋葡聚糖(Lev)/甘露聚糖(Man)平均值分别为20.6±11.9、23.2±9.20,总范围为5.80~51.5;两者的醋菲烯(AP)/醋蒽烯(AC)平均值分别为7.13±5.18、5.53±1.51.相较于受影响条件较多的脱水糖,芳烃类化合物分析方法简捷,其中AP/AC虽然较荧蒽(FL)/芘(PY)的稳定性略差,但受到的其他污染源干扰少、特异性高.因此,在生物质源解析方面可以综合考虑各示踪物的优缺点以提高准确性,其中醋菲烯是作为生物示踪物的较优选择.     

河北香河亚微米气溶胶组分特性、来源及其演变规律分析

霾的形成发展与细颗粒物化学组分变化紧密相关.本文利用颗粒物化学组分监测仪(ACSM)、黑碳仪等对河北香河夏季亚微米气溶胶(PM1)化学组分、来源及其演变规律进行详细分析.结果表明,PM1平均占到PM2.5的约71%,PM1主要分布在20~80μg·m-3间;观测期间有显著的秸秆燃烧事件,秸秆燃烧时段PM1质量浓度显著升高,其中有机物质量分数迅速升高,平均约占到47%;秸秆燃烧使得大气气溶胶由弱碱性转变为弱酸性;整个观测期间,正交矩阵因子分解法(PMF)共识别出4类有机气溶胶,分别为两种一次有机气溶胶(类烃类有机气溶胶和生物质燃烧有机气溶胶)和两种二次有机气溶胶(低挥发、高氧化性的有机气溶胶和低氧化、半挥发性的有机气溶胶),有机气溶胶氧化程度较高.其中二次有机气溶胶的贡献远大于一次有机气溶胶,平均占到有机物的~69%,而去除秸秆燃烧时段后PMF结果中未解析出生物质燃烧有机气溶胶.     

上海典型植物叶表滞尘离子组成及差异分析

城市植被对大气颗粒物的滞纳是削减城市大气污染的重要途径。该研究使用单颗粒飞行时间质谱仪(SPAMS)在2016年7月-2017年4月期间对上海市2个典型污染区(吴泾工业区、松江交通枢纽)的大气颗粒物、自然降尘和4种典型绿化植物(香樟Cinnamomum camphora、二球悬铃木Platanus acerifolia、龙柏Sabina chinensis、水杉Metasequoia glyptostroboidesd)叶片表面滞尘的离子组成进行了一年四季共39 d的测定,结果表明:(1)上海典型污染区大气颗粒物、自然降尘和典型绿化树种叶片上滞留的颗粒物的主要离子成分依次为CN~-、NO_3~-、NO_2~-、SO_4~-、Cl~-等,不同类别的离子占比存在显著差异;(2)4树种均对主要来源于扬尘的Fe~+有着明显的吸附特征,但香樟与水杉叶片表面滞尘与同期自然降尘中的离子组成较为接近,表明2树种叶表滞尘过程受所在地区大气环境影响较大;而龙柏和悬铃木叶片滞尘的离子组成与同期降尘成分存在明显差异,在滞尘过程中表现出对特定离子的专属吸附特性。最后提出针对不同空气污染区选配更高效滞尘树种的建议,为提高城市植被的生态系统服务功能提供技术支撑。     

京津冀中部夏季大气颗粒物空间分布特征

为研究京津冀地区雾霾成因,以Y-12（运-12）飞机为大气颗粒物观测平台,对2016年夏季京津冀中部大气颗粒物污染特征进行了观测研究.结果表明,天津市颗粒物数浓度垂直分布特征为1 500 m（以下均为标准气压高度）以下呈单峰分布,1 500 m以上呈单调下降,峰值均出现在0.35~0.40 μm之间,峰值的最大值出现在900 m左右;颗粒物体积浓度谱呈三峰分布,分别在0.30~0.40、0.50~0.60和1.00~2.00 μm之间,峰值的最大值出现在450 m左右.天津市、保定市和衡水市600与2 400 m数浓度谱分布特征为单调下降和单峰分布并存;600 m表面积浓度谱呈三峰分布,分别在0.30~0.40、0.50~0.60和0.90~1.00 μm之间;2 400 m表面积浓度谱呈双峰分布,分别在0.30~0.40和0.50~0.60 μm之间;600与2 400 m体积浓度谱均呈三峰分布,分别在0.30~0.40、0.50~0.60和1.00~3.00 μm之间.天津市大气颗粒物数浓度谱峰值的最大值出现在900 m左右,说明逆温层对气溶胶累积的形成有重要影响.城市间数浓度谱峰值高低受地面颗粒物质量浓度大小影响.京津冀中部大气颗粒物表面积浓度谱在600 m呈三峰分布,在2 400 m呈双峰分布,可能是因为2 400 m空中以细粒子为主.京津冀中部大气颗粒物体积浓度谱在600与2 400 m空中均为三峰分布,而国外为双峰分布,发现粗粒子峰值粒径范围差别较大,这是由于国内PM_2.5在PM₁₀中占比较大.研究显示,京津冀中部600和1 200 m大气颗粒物多来源于山东、河南,经近地面输送;2 400 m大气颗粒物多来源于内蒙古地区,经高空和近地面两种途径输送.      

秋冬季厦门岛大气颗粒物中PCBs的污染特征及入海通量

于2006至2008年秋季和冬季在台湾海峡西岸厦门岛采集大气颗粒物样品,分析28种多氯联苯（PCBs）,包括指示性PCBs和类二恶英PCBs的含量特征及组成,探讨其可能来源,并对其干沉降入海通量进行估算。结果显示,2006至2008年秋冬季厦门岛大气颗粒物中PCBs的浓度分别为0.43~53.55、2.07~81.14和3.79~153.39 pg/m³,主要以高氯取代PCBs为主,类二恶英PCBs毒性当量值与主要城市相当。冬季PCBs浓度高于秋季,且2006至2008年的秋冬季PCBs浓度呈上升趋势,这可能受到厦门市汽车尾气和工业废气排放等人类活动导致大气颗粒物含量升高的影响。气团后向轨迹分析表明,冬季厦门岛大气颗粒物中较高浓度的PCBs主要受中国北方大陆污染气团来源的影响,而秋季大多来源于洁净海洋气团。秋季和冬季,大气颗粒物中PCBs的沉降通量分别为3.79和8.32 ng/（m²·d）,按调查区域覆盖面积（63 000 km²）估算,通过大气干沉降向台湾海峡输入的PCBs量分别为22 kg和47 kg。