南京北郊PM2.5中有机组分的吸光性质及来源

对南京北郊2018年9月~2019年9月PM_2.5中有机组分的吸光性质进行了研究,并利用PM_2.5化学组成及主成分分析法分析该地区吸光性有机碳（棕碳,brown carbon,BrC）的主要来源.结果表明,水溶性有机碳（water-soluble organic carbon,WSOC）和甲醇可提取有机碳（methanol extractable organic carbon,MEOC）在365 nm处光吸收系数（Abs_365,w和Abs_365,m）的平均值分别为（3.22±2.18）Mm^-1和（7.69±4.93）Mm^-1.Abs_365,w和Abs_365,m分别与WSOC（r=0.72,P<0.01）和MEOC（r=0.62,P=0.04）的质量浓度显著相关,均表现为冬高夏低,夜高昼低的时间变化特征.这可归结于冬季和夜间的气象特征（例如边界层高度降低和大气稳定度升高）、冬季一次源排放的增加以及夏季和白天更强的"光漂白作用".Abs_365,m/Abs_365,w的年均值（2.60±0.92）远高于MEOC/WSOC（质量浓度比值,1.37±0.30）,表明MEOC中非水溶性组分的吸光作用更强,在BrC的吸光作用中占主导地位.WSOC、MEOC、Abs_365,m和K⁺均未表现出强相关性（r<0.60）,因此生物质燃烧不是该地区BrC的主要一次来源.WSOC和MEOC质量吸收效率（MAE_365,w和MAE_365,m）及其比值（MAE_365,m/MAE_365,w）的季节变化和Abs₃₆₅相同.MEOC中非水溶性组分的MAE₃₆₅［（4.10±5.15）m²·g^-1］分别是MAE_365,w和MAE_365,m的6.0和2.9倍,支持BrC的吸光作用受非水溶性有机组分主导这一推断.和WSOC的埃氏吸收指数（Å_WSOC）相比,MEOC的埃氏吸收指数（Å_MEOC）随时间变化更显著,这可能与非水溶性吸光组分排放的季节变化有关.主成分分析结果显示,本研究PM_2.5中有机组分的吸光作用主要来源于二次形成过程和人为活动相关的一次排放,而不是生物质燃烧.     

上海城区二次气溶胶的形成:光化学氧化与液相反应对二次气溶胶形成的影响

二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R~2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

厌氧时间对间歇进水-间歇曝气的好氧颗粒污泥系统影响

为启动生活污水AGS工艺,实验以间歇进水-间歇曝气方式运行,降低硝氮浓度,减轻对PAO的抑制,利用除磷中产生的磷酸盐沉淀和正电微粒促进颗粒化实现.接种污水厂污泥于SBR反应器R1、R2、R3和R4中,在总厌氧时间为30、60、90和120 min时,研究厌氧时间对生活污水AGS系统的影响.实验表明,R1、R2、R3和R4历时56、48、39和35 d启动成功;运行105 d,平均粒径达750、764、791和650μm.运行期间,R1和R2在43 d和47 d除磷恶化,延长厌氧时间至90 min后恢复;R3处理效果良好; R4在63～77 d颗粒解体,处理效果下降,DPAO富集程度降低.运行后期,R1、R2、R3和R4出水水质均满足《城镇污水处理厂污染物排放标准》一级A标准.结果表明,长厌氧时间运行能实现快速颗粒化,但长期运行时颗粒易解体.较长的厌氧时间能减轻硝氮对PAO释磷的抑制,有助于富集DPAO,能获得良好的脱氮除磷效果.     

重庆市典型城区PM2.5含碳气溶胶季节变化和来源解析

于2015年10月、12月和2016年3月、8月在重庆大学A区采集秋、冬、春、夏4个季节PM_2.5样品,观察其微观形貌,分析含碳气溶胶及其碳组分的浓度水平,并探讨其季节变化及进行来源解析.结果表明,重庆沙坪坝区PM_2.5中有机碳（OC）、元素碳（EC）、烟灰（char）和烟炱（soot）的年均质量浓度分别为20.66、6.16、5.42和0.74 μg·m^-3.OC季节变化显著,冬季最高,夏季最低;EC秋季最高,冬季最低,但与其它季节相差不大;char表现为秋季 > 春季 > 冬季 > 夏季;soot表现为秋季 > 夏季 > 春季 > 冬季.正定矩阵因子（PMF）解析出3个因子,分别代表生物质/煤燃烧和道路扬尘的混合源（52.7%）、汽油机动车排放源（22.9%）和柴油机动车排放源（24.4%）.机动车尾气是秋、春和夏3个季节含碳气溶胶的主要来源,冬季主要受煤炭/生物质燃烧和道路扬尘混合源的影响.秋季污染事件可能是因为本地及周边城市汽油车通行量增加,冬季污染事件可能是本地煤炭/生物质燃烧排放增加和周边农村地区输入的共同作用,春季污染事件可能与来自西北方向的沙尘长距离传输有关.     

A2O工艺污水处理厂微生物气溶胶逸散特征及暴露风险评价

监测了北京市某A²O工艺污水处理厂不同工艺段逸散出的微生物气溶胶的浓度和粒径分布情况,统计了各工艺段所有采集样本污染程度和可吸入颗粒占比,分析了影响各工艺段微生物气溶胶浓度和可吸入颗粒数变化的因素.同时,计算了各工艺段暴露风险值,判断微生物气溶胶对不同人群的危害性.结果表明,各工艺段微生物气溶胶均有不同程度的释放,浓度变化范围在107~37139 CFU·m^-3之间,其中,生物池释放浓度最低,为107~624 CFU·m^-3,一直处于清洁等级;板框脱水间释放浓度最高,为3329~37139 CFU·m^-3,粉尘颗粒较多是造成板框脱水间微生物气溶胶浓度极高的重要原因.各工艺段可吸入颗粒（<4.7 μm）占比为42.30%~93.36%,其中,污泥处理单元吸入风险较高,可吸入颗粒占比为83.52%~93.36%.板框脱水间细菌气溶胶对人体存在非致癌风险（HQ>1）,需引起重视.     

气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度、相对湿度RH和NO₂质量浓度）,通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf（RH）,并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）,探究了Gf（RH）与f（RH）之间的关系.结果表明：当RH<85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f（RH）=17.34/（1+e^{-2.43·[Gf（RH）-2.15}]）较好地拟合了f（RH）随Gf（RH）的变化形态,其f（RH）拟合值与测量值之间的决定系数（R²）和平均相对误差（MRE）分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf（RH）,模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数b_sp（RH）和吸收系数b_ap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R²分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.     

深圳秋季大气有机气溶胶来源与挥发性研究

使用热扩散管与长飞行时间气溶胶质谱联用系统对2020年深圳市秋季亚微米级气溶胶进行在线测量,获取和分析了气溶胶的化学组成及挥发性特征,并利用正矩阵因子分析法（PMF）对有机气溶胶进行了来源解析.结果显示：观测期间,气溶胶平均质量浓度为（28.3±11.1）μg/m³（9.5~76.8μg/m³）,其中,有机物占比最高,为57.9%,其次为硫酸盐（24.7%）.PMF对有机气溶胶解析结果得到四类源,分别为烃类有机气溶胶（HOA）、餐饮源有关的有机气溶胶（COA）、低氧化性的氧化有机气溶胶（LO-OOA）和高氧化性的氧化有机气溶胶（MO-OOA）.HOA、COA、LO-OOA和MO-OOA平均分别占到总有机物的9.1%、27.2%、31.8%和31.9%.进一步采用NO⁺/NO₂⁺比值法和PMF方法估算有机硝酸酯（ON）浓度,两种方法估算结果相关性良好,ON的平均浓度为0.17~0.25μg/m³,占总有机气溶胶质量的1.5%~9.7%,说明其对深圳大气气溶胶贡献显著.ON与各有机气溶胶因子的相关性比对发现,其与LO-OOA相关性最高（R=0.80）,说明其可能来源于新鲜的二次生成反应.挥发性研究结果得出,深圳市气溶胶主要化学组分挥发性顺序为氯盐≈无机硝酸盐 > 铵盐 > 有机物 > 有机硝酸酯 > 硫酸盐,对于有机气溶胶因子,其挥发性排序为LO-OOA > HOA > COA > MO-OOA,除了LO-OOA,其余因子挥发性与其氧化态排序一致,而LO-OOA从50~70℃组分下降最多,说明其所含组分挥发性差异最为明显.     

基于TEM-EDS对四川盆地大气单颗粒气溶胶的研究

为了解四川盆地大气中单颗粒气溶胶理化特征,分别在该区域典型城市（成都市）和背景地区（峨眉山）进行了大气单颗粒样品采集.基于带能谱的透射电子显微镜（TEM-EDS）对两地累计3923个单颗粒的化学组成、形貌特征及混合状态等进行了全面观测和分析,并对两地颗粒物差异性进行了对比分析.结果发现：两地气溶胶颗粒主要包括有机物、富硫、矿物、烟尘和飞灰/金属颗粒,除了以单独的外混形式存在外,大多数颗粒以两种及两种以上颗粒类型混合（即内混）形式存在.通过对成都市不同污染状况下单颗粒特征对比发现,"污染天"的内混颗粒占比高于"清洁天",分别为74.2%和68.6%;相比"清洁天","污染天"颗粒物粒径分布范围更广且峰值区间更大,表明污染过程中颗粒物的大气混合趋于更强.对比成都市与峨眉山分析结果得知,成都市以内混的有机物-硫颗粒为主导（占比为50.2%）,而峨眉山以外混的有机物颗粒为主导（占比为50.5%）;成都市含硫类颗粒物（如有机物-硫颗粒）贡献高于峨眉山,而峨眉山两种含碳类颗粒（如烟尘和有机物-烟尘颗粒）占比高于成都市;此外,成都市与峨眉山两地大气颗粒物粒径分布范围及峰值区间均存在一定差异,进一步体现了两地颗粒物来源和老化混合的差异.在峨眉山,与非降雨天相比,一些易溶于水的颗粒物（如含硫类颗粒）在降雨天占比明显降低,而源自当地燃烧过程、粒径较小且疏水性强的颗粒物（如烟尘和有机物-烟尘颗粒）占比相应升高.     

成都地区气溶胶散射吸湿增长因子双变量模型

基于成都市2017年10～12月逐时的“干”气溶胶散射系数和吸收系数观测数据,结合该时段同时次的能见度（V）、相对湿度（RH）以及二氧化氮（NO₂）监测资料,利用“光学综合法”计算气溶胶散射吸湿增长因子,并探究了气溶胶散射吸湿增长因子单变量f（RH）模型的适用性及其改进方案.结果表明：幂函数、二次多项式、幂指函数形式的f（RH）模型在低RH条件下（RH<85%）均能很好地模拟气溶胶散射吸湿增长因子随RH的变化特征,但在高RH条件下（RH>85%）的模拟值会出现较大的偏差.黑碳质量浓度（C_BC）是影响气溶胶散射吸湿增长因子的另一关键变量,二者之间满足非线性关系.以RH和C_BC为自变量构建了气溶胶散射吸湿增长因子双变量f（RH,C_BC）模型,模型计算值和实测值之间的决定系数R²为0.763,平均相对误差MRE为14.28%.双变量模型f（RH,C_BC）的应用显著改善了气溶胶散射消光系数的模拟效果.     

再入飞行力热环境预测与试验技术研究进展

总结了近5年来再入飞行力热环境预测与试验技术的研究进展。针对高速绕流流场引起的宽频声振环境和瞬态热环境,调研了国内外在上述环境的数值模拟预测、等效模拟试验和试验观测方面的最新研究情况和目前仍面临的难点问题。重点介绍了中物院总体所围绕再入飞行力热环境预测与试验方面开展的研究工作和已取得的部分研究成果。提出了后续研究方向和建议。再入飞行力热环境数值模拟预测技术和等效模拟试验技术在飞行器的设计、验证方面将发挥更加重要的作用,朝着再现实际飞行力热环境的终极目标继续迈进。