电化学还原-氧化工艺降解4-氯酚的毒性研究

采用紫外光还原法制备了Pd-Fe/石墨烯催化阴极,并以Ti/IrO_2/RuO_2为阳极,构成三电极体系(双阴极)和两电极体系(单阴极)的电化学还原-氧化降解工艺,分别对4-氯酚进行降解.采用离子色谱、高效液相色谱、TOC仪对4-氯酚降解过程中中间产物及其浓度进行测定.根据公式计算降解过程中理论计算毒性值,应用发光细菌法测定降解过程中的实际毒性值,对理论计算毒性值与实际毒性值进行比较,分析不同体系下降解过程中毒性的变化规律.结果表明,两种工艺体系在最佳降解条件下,阴极室毒性均呈下降的趋势,由于降解过程中在阳极室生成高毒性的苯醌,阳极室毒性均先升高后降低.通过相关性分析得到,两种体系理论计算毒性与实际毒性在P=0.01水平下,相关性系数均为1,显著相关,表明降解过程中实际毒性的测定结果真实可靠.降解至120 min时,三电极体系毒性小于两电极体系,表明三电极体系优于两电极体系.据此提出实际毒性测定方法在电化学还原-氧化工艺降解氯酚类有机废水毒性测试的工业应用中有着广泛的前景.     

某电镀厂六价铬污染土壤还原稳定化试剂筛选与过程监测

针对目前国内进行六价铬污染土壤修复过程关键性控制参数相对缺乏,且中长期稳定性效果相对较差等问题.选取北方某电镀厂六价铬污染严重的表层土壤,使用5组还原试剂进行还原稳定化试验,同时通过在线ORP(氧化还原电位)测试仪在线监测和定期取样测试,探索不同还原剂的反应效率和最终效果.其中试剂4对六价铬的还原稳定化率最高,基本上均在99.5%以上,六价铬浓度最低可达到2.4 mg·kg~(-1);从反应速率来看试剂1和4反应速率最快.反应过程的ORP、pH值监测数据也出现较大的区别,其中第1组土壤样品整个过程中ORP始终处于-400 m V左右;第4组反应在30 h以后,由-200m V逐步升高并稳定在100 m V左右.从反应体系中的pH值变化情况来看,唯一使土壤pH保持在7左右的是试剂4.综合判断试剂4(多硫化钙和亚铁盐复配试剂)的综合还原效果最佳.以试剂4为基础进行单独放大试验,通过ORP和电导率两个关键参数的变化情况发现还原反应过程大概需要160 h,从而为后期实际土壤修复过程中控制还原土壤的养护条件和过程监控提供理论支撑.     

噻吩磺隆降解菌Staphylococcus sp.的分离及其降解特性与途径

采用富集培养技术从磺酰脲类除草剂污染土壤中筛选得到1株降解噻吩磺隆的细菌,命名为ZWS13.经形态特征和16S rRNA基因序列分析,初步鉴定为葡萄球菌属(Staphylococcus sp.).采用HPLC研究了初始底物浓度、温度、接种量、pH等因素对菌株ZWS13降解噻吩磺隆的影响.结果表明,菌株ZWS13对噻吩磺隆的降解具有较广的底物浓度范围,在7 d内对初始浓度5.0~100.0 mg·L~(-1)噻吩磺隆的降解率达到60%以上;菌株ZWS13降解噻吩磺隆的较适pH为8.0,较适温度为40℃,较适接种量为1%;其中,菌株培养温度为40℃时,菌株在10 d内对50.0mg·L~(-1)噻吩磺隆的降解率达到99%以上.降解谱测定结果表明,菌株对烟嘧磺隆、吡嘧磺隆和甲磺隆亦具有良好的降解效果.采用HPLC-MS分析确定了菌株对噻吩磺隆的5个降解产物,推测菌株对噻吩磺隆的降解途径主要为磺酰脲桥C—N键的断裂、脱甲基作用或脱酯作用的甲基丢失及三嗪环的开裂.研究表明,菌株ZWS13能够有效地降解噻吩磺隆,具有生物修复噻吩磺隆污染的潜力.     

秋夏季黄河三角洲湿地土壤汞和甲基汞的变化

汞在湿地中的行为对湿地水生生物健康具有重要影响.于2011年和2012年分别采集干(夏初)湿(秋季)季节黄河三角洲湿地土壤样品,分析不同季节汞与甲基汞的含量差异和垂直变化.秋季总汞平均含量为0.064 mg·kg-1;夏季为0.027 mg·kg-1,总汞含量平均减少57%,湿地由积水到干旱过程中导致汞的释放.秋季各点位0~10 cm深甲基汞平均含量为0.28μg·kg-1,夏季甲基汞平均含量为0.066μg·kg-1,各点位含量平均减少76%.在秋季受湿地淹水影响,利于甲基汞的形成,水分减少和湿地干旱导致土壤中的甲基汞减少.在垂直方向上,夏季与秋季相比总汞在0~10 cm深度都有减少,土壤中的汞发生释放,因此,湿地在秋季表现为汇,而在春夏季为大气汞的源.硫酸盐还原细菌的含量秋季远高于夏季,在夏季硫酸盐还原菌与甲基汞和甲基化率均显著相关,硫酸盐还原菌、淹水环境、有机物质都会影响甲基汞产生和分布.     

上海一次典型雾霾过程中不同天气现象的气溶胶光学特性及转化机制

以上海市2013年冬季一次持续雾霾过程为例,根据能见度和相对湿度的地面观测资料将雾霾过程划分为干霾、湿霾、雾3种不同天气现象,对不同天气现象的气溶胶光学特性垂直分布特征进行了研究,并初步分析不同天气现象的转化机制.结果表明,3种不同天气现象的发生顺序为湿霾→干霾→湿霾及湿霾→雾→干霾→湿霾,相对湿度对能见度的影响最大,温度次之,再次是风速,而PM_(2.5)对能见度的影响最小.CALIPSO(Cloud Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation)探测期间,存在2~3 km明显气溶胶层,且不同天气现象的气溶胶层厚度不同(雾湿霾干霾);雾霾发生期间,1.0 km以下高度气溶胶消光能力最大;在干霾、湿霾到雾的转化过程中,球形、大粒径气溶胶增多,非球形、小粒径气溶胶减少.     

生活垃圾源头沥水的减量提质效应研究

针对我国生活垃圾厨余组分含量高、含水率高和热值低的特点,提出以降低厨余组分含水率为主要手段,实现生活垃圾源头减量和提质为主要目标的源头沥水和选择性分质收集模式.在苏州市两个居民小区进行了为期10个月的项目试点,监测结果显示,居民家庭采取源头沥水措施后,生活垃圾产生量减少6.47%,含水率降低2.23%,低位热值提高10.94%.生活垃圾源头沥水的减量提质效应良好,有助于提高后续焚烧及填埋处理设施运行效率和二次污染控制水平,降低运输及处理成本.     

桉树叶提取液还原石墨烯电极提高微生物燃料电池产电性能的研究

将桉树叶提取液绿色还原氧化石墨烯(G-rGO)电极和微生物还原氧化石墨烯(B-rGO)电极依次作为微生物燃料电池(MFC)阳极,采用红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对所制备的电极进行表征,并采用循环伏安法(CV)、交流阻抗法(EIS)对比2种电极的电化学性能.结果发现,G-rGO阳极的内阻为243.87Ω,应用于MFC时最大功率密度和最大输出电压分别为18.77 W·m~(-3)和760 mV,对照组B-rGO电极的内阻为299.11Ω,将其应用于MFC时最大功率密度和最大输出电压分别为13.16 W·m~(-3)和635 mV,对照组未修饰阳极的内阻为375.21Ω,最大功率密度和最大输出电压分别为8.97 W·m~(-3)和480 mV.研究表明,G-rGO电极电阻更小,导电性能更优越.     

甲硫醇降解菌群筛选及其降解特性研究

从处理甲硫醚(DMS)和丙硫醇(PT)混合废气的生物滴滤塔中富集出一组能够有效降解甲硫醇(MT)的混合菌群,并对其特性进行了系列研究.结果表明,该混合菌群能有效降解MT,菌群较为适宜的生长和降解条件为30℃、p H=7.0,在该条件下能将初始浓度为20 mg·L~(-1)的MT在70 h内降解完全.添加酵母膏(YE)后,MT降解速率进一步提高,降解所需时间缩短10 h.利用高通量测序技术分析混合菌群的群落结构,发现其中优势菌属为Pseudomonas sp.、Thiobacillus sp.和Acinetobacter sp.,所占比例分别为33.78%、21.91%和17.01%.中间产物检测结果表明,混合菌群降解MT的过程中产生了甲醛、H_2S、二甲基二硫醚(DMDS)等物质,推断MT的降解途径可能有如下2条:(1)MT在MT氧化酶作用下形成甲醛和H2S,随后氧化为SO_4~(2-);(2)MT依次转化为DMDS、DMS、二甲基亚砜(DMSO)和二甲基砜(DMSO_2),最后经甲基磺酸(MSA)可生成SO_4~(2-).     

L形和U形三维钝体结构绕流的数值模拟研究

采用大涡模型对L形和U形三维钝体建筑物的绕流特性和风压分布特性进行数值研究.考虑平均和脉动速度入口边界,在雷诺数为1.5×105～7×105条件下,对2种钝体的9种分析工况进行瞬态动力分析,并将计算结果与已有研究进行对比.研究表明,钝体绕流对周围流场影响的强弱程度依次为尾流区、屋顶区、来流区,影响大小随着流场与钝体之间...     

铜镍纳米结构修饰多孔电极的电化学硝酸根还原

利用电化学将硝酸根转化为有价值的氨是硝酸盐处置绿色、低碳的途径。本研究制备了铜镍纳米结构修饰多孔电极(Ni-Cu NW),同时构建了电场与流场相协同的穿透式电化学反应器体系。在施加-0.6 V (vs.RHE)电位条件下,该体系氨法拉第效率可达到(84.35±3.63)%,而泡沫Cu电极的法拉第效率仅为(17.2±0.63)%。在定制的穿透式反应器中,Ni-Cu NW电极在-0.6 V、300 r·min^-1转速条件下对1 400 mg·L^-1 NO₃^--N溶液电解,100 min后硝酸盐的转化率接近100%,氨选择性为85.5%。电子自旋共振能谱(ESR)和H_ads淬灭实验证明除了电极直接还原硝酸盐,体系中的H_ads可帮助进一步还原硝酸盐。以50 mA·cm^-2恒电流密度运行24 h,运行前后电极的硝酸盐还原性能未产生明显变化。