油基岩屑焚烧过程中钡的转化与环境风险研究

油基岩屑焚烧处置技术已被广泛应用,为探究油基岩屑焚烧尾渣的主要环境风险及其形成机制,有效防控油基岩屑利用处置环境风险,通过实际样品采集和实验室模拟等方式,结合XRD、SEM-EDS、同步热分析等多种表征方法,针对四川省天然气开采油基岩屑典型回转窑焚烧处置过程中钡的转化以及焚烧尾渣的环境风险特征开展了研究.结果表明：钡是油基岩屑中的主要重金属,油基岩屑经焚烧后,尾渣中钡的酸浸浸出毒性水平大幅上升,平均值达到333.0 mg/L,超过《危险废物鉴别标准浸出毒性鉴别》(GB 5085.3—2007)标准限值;在还原气氛下,800℃时模拟焚烧尾渣可交换态钡含量和钡的酸浸浸出毒性水平出现大幅上升,平均值分别达到8 675.74 mg/kg和244.38 mg/L,并在1 100℃时进一步上升,不同油基岩屑的浸出毒性发生这种跃升的温度条件存在差异.这种现象产生的主要原因是油基岩屑中的硫酸钡在800℃以上会发生碳热还原反应生成硫化钡,并与氯化氢等反应产生氯化钡,这种还原转化过程主要发生在硫酸钡晶体颗粒表面,并最终形成了被可溶性钡外壳包裹的硫酸钡晶体颗粒.研究显示,可溶性钡是油基岩屑焚烧尾渣的主要环境...     

闭合回路电子流强化硝酸盐异化还原为铵性能及功能菌群分析

硝酸盐异化还原为铵(DNRA)是氮循环中的一个重要过程,DNRA能够将硝酸盐还原为铵,是将活性氮保留在自然生态系统中的重要路径.然而,DNRA的效率仍然较低,其内在反应机理仍然不清楚.本研究采用自主搭建的电强化-DNRA(E-DNRA)连续流式反应器,利用闭合回路电子流构建单个细菌周围强还原环境,以提高细菌周围局部微环境的电子供体比例,进而提高DNRA效率.据此,进一步深入探究了电子流强化DNRA过程的内在反应机理及DNRA功能菌的群落特征.结果表明,电阻为50Ω,水力停留时间为20 h,电极面积为847 cm²时可以有效提高硝酸盐异化还原为铵(DNRA)的活性,反应器中c(NH₄⁺)/c(NO₃^-)最高可达79.1%.胞外聚合物(EPS)、电子传递系统活性(ESTA)及NADH分析表明,电子流促进了电极生物膜上各菌属的生物的活性.宏基因分析结果表明,反应器内Thauera、Azonexus、Cupriavidus、Pseudomonas为主要功能菌属.以nrf A基因编码的细...     

萘在选择性催化还原脱硝系统内的转化机制

萘是燃煤烟气中多环芳烃(PAHs)的主要成分,在经过选择性催化还原(SCR)脱硝系统时能被部分降解,但在脱硝烟气组分影响下难以彻底降解为CO_x.不仅如此,部分萘会聚合生成高毒性PAHs.基于此,本文研究了脱硝烟气组分对V₂O₅-WO₃/TiO₂催化萘降解性能的影响.结果表明：不含烟气组分时,萘经过1,4-萘醌、邻苯二甲酸酐和马来酸酐等中间产物降解为CO_x,其中酸酐(邻苯二甲酸酐和马来酸酐)是CO_x生成的重要中间体.除此之外,酸酐生成过程中不可避免的会生成乙炔基,该物质与萘结合生成更高分子量的菲和蒽,导致PAHs总选择性较高(0.24%).而在烟气(NO+NH₃)条件下,NH3会与萘作用生成含N副产物,极大抑制酸酐生成,使CO_x选择性从38.9%下降至22.5%.同时,伴随酸酐生成的乙炔基大幅降低,使PAHs总选择性从0.24%下降至0.03%.因此同步实现酸酐和乙炔基的彻底降解是萘高效去除的...     

改性环氧有机涂层的电偶腐蚀行为模拟分析

目的 实现二氧化钛-还原氧化石墨烯改性环氧防腐涂层在海洋工程应用下的电偶腐蚀行为分析。方法 以还原氧化石墨烯、二氧化钛为纳米填料,制备改性环氧防腐涂层,并以此涂层为模型,利用有限元计算软件,研究改性环氧涂层存在微观缺陷情况下,涂层抑制金属电偶腐蚀的作用规律。结果 改性环氧涂层可以有效抑制金属电偶腐蚀问题。计算研究了缺陷涂层在不同孔洞宽度和分布状态下,涂层对电偶腐蚀的抑制程度。当缺陷涂层孔洞宽度为500 μm,阴阳面积比为2︰1时,电位差最小为1.05×10^–6 V,可以有效抑制电偶腐蚀。结论 二氧化钛-还原氧化石墨烯的添加,可以填补涂层空隙,阻碍水渗透,有效提高环氧涂层的防腐性能。利用有限元模拟计算可得,涂层破损时会发生局部严重腐蚀,最终造成工程结构的失效。     

具有不同粒径和相同表面结构纳米银颗粒的制备及表征

具有不同粒径相同表面结构AgNPs（nano-silver,纳米银）的可控合成是开展AgNPs毒性研究和风险评估的基础,也是材料制备领域的难点之一.采取化学还原的方法,使用AgNO₃（硝酸银）作为反应前体,使用TSC（trisodium citrate,柠檬酸三钠）和NaBH₄（sodium borohydride,硼氢化钠）作为稳定剂及还原剂,通过优化剂量比和反应条件等合成参数,一步式原位反应生成不同粒径的AgNPs.利用TEM（透射电子显微镜）、UV-Vis（紫外可见分光光谱）、ICP-MS（电感耦合等离子体质谱）、FT-IR（傅里叶转换红外光谱）和DLS（动态光散射）等技术综合表征了合成纳米颗粒的形貌和结构性质.结果表明:①TEM结果显示,3种AgNPs均为球形且粒径分别为12、25和33 nm.②UV-Vis表征结果显示,所得产物在391~408 nm之间有较强吸收,说明合成产物为AgNPs.③利用ICP-MS测试样品中未反应的ρ（Ag+）,得出该制备方法具有高产率（>99%）.④DLS结果证实了合成的AgNPs在水溶液中带负电荷且具有较窄的粒度分布.⑤FT-IR结果显示,所制备的AgNPs表面结构一致,具有碳碳双键、酯基、羧基和羟基等官能团,在材料制备的过程中,溶液的初始配比、反应时间及环境条件都会对反应结果产生很大影响.研究显示,通过化学还原方法制备的AgNPs具有方法简便、重现性好、产率高和单分散性的特点,所制备的系列AgNPs颗粒表面结构一致,具有良好的化学稳定性.      

维生素B12对厌氧污泥还原降解8:2FTOH的影响

研究了投加生物催化剂维生素B₁₂（VB₁₂）对厌氧活性污泥还原降解8：2氟调聚醇（8：2FTOH）的影响.结果表明,投加VB₁₂能够改变厌氧活性污泥还原降解8：2FTOH的动力学特性并增加其最终去除率,但投加量存在上下限：当VB₁₂投加量≤1mg/L时,8：2FTOH最终去除量无显著增加;当VB₁₂投加量≥5mg/L时,8：2FTOH最终去除量也不再持续增加.投加所有剂量的VB₁₂均可显著增加8：2FTOH的最终脱氟率.投加VB₁₂对厌氧活性污泥还原降解8：2FTOH去除率和脱氟率的影响并不一致.此外,投加较高浓度的VB₁₂可以抑制厌氧污泥还原降解8：2FTOH过程中多氟代化合物等中间降解产物的积累,提高全氟代化合物等终态降解产物的产率,同时有利于增加8：2FTOH的矿化脱氟率,但却导致了更低的总物质的量回收率.     

柴油机选择性催化还原捕集技术(SDPF)的研究现状与发展趋势

日益严格的柴油机排放法规使得其主要排放污染物氮氧化物（NO_x）和颗粒物（PM）限值进一步降低.目前去除NO_x的主要机外手段是选择性催化还原（SCR）技术,该技术通常在200℃以上才有良好的NO_x转化率,而在柴油机冷起动阶段,SCR入口的排气温度无法达到200℃,NO_x排放控制困难.尽管冷起动时间较短,但该阶段的NO_x排放量占比很高.在严格的排放法规要求下,冷起动阶段的NO_x排放控制日益受到关注.选择性催化还原捕集技术（SDPF）将SCR催化剂涂覆在壁流式颗粒捕集器（DPF）载体上,能够同时去除NO_x和PM.与SCR技术相比,SDPF更加靠近柴油机排气门,NO_x催化还原反应的温度得到有效提高.因此,SDPF成为了提高低温NO_x转化率的关键技术.本文从SDPF结构与原理、载体与催化剂、性能及影响因素、SDPF技术路线等四个方面展开综述.SDPF结构与原理方面,介绍了SDPF的基本结构和化学反应原理,并指出了该技术面临的主要挑战;SDPF载体与催化剂方面,阐述了常见的载体材料、SCR催化剂涂覆、载体结构参数设计和提高载体性能的膜技术,以及钒基、沸石基SCR催化剂的研究进展;SDPF性能及影响因素方面,对SDPF的碳烟氧化性能、NO_x还原性能、尿素混合性能和耐久性能进行了分析,需要重点优化碳烟氧化与NO_x还原之间的竞争性反应;SDPF技术路线方面,介绍了带有SDPF的后处理系统优化,尿素双喷技术、低温NO_x吸附、热管理等技术耦合SDPF能够进一步拓宽后处理系统的温度窗口,是满足未来超低排放法规的后处理技术发展趋势.     

活性污泥体系中C/N/S对硝酸盐还原过程的影响

采用序批式活性污泥反应器（ASBR）,通过调整进水C/N和S/N,在活性污泥体系中探究电子受体有限的条件下,不同电子供体（有机物或者S^2-）对反硝化和硝酸盐氮异化还原成铵（DNRA）过程的影响.结果表明：较高的C/N进水条件,有利于反硝化过程的进行;而较高的S/N进水条件,更有利于DNRA过程的发生;DNRA过程的特征产物NH₄⁺-N,在C/N/S=2：2：3、2：2：4条件下的出水中较明显,其中C/N/S=2：2：4条件下,NH₄⁺-N浓度达到最高为10.65mg/L.说明在电子受体有限时,过量的电子供体可促使反硝化向DNRA过程转变.采用16SrRNA分子生物学技术对不同C/N/S下的微生物菌群结构进行分析,发现与氮还原相关的Proteobacteria、Anaerolineae、Bacteroidia、Actinobacteria等菌群丰度较高,且Actinobacteria菌与DNRA过程相关.不同电子供体环境下氮转移途径的研究可为污水处理过程中碳,氮,硫的同步去除提供指导.     

硫酸盐还原菌的分纯及对Cd2+钝化研究

该研究从土壤中分离纯化得到1株耐镉性较好的细菌,通过对其生长特性、菌液Cd~(2+)浓度变化及矿化产物特性分析,探究菌株对Cd~(2+)的钝化行为及去除效果。结果表明,实验菌株初步被确定为硫酸盐还原菌(SRB)。SRB的去除效果随Cd~(2+)浓度增大而降低。在其生长过程中液相pH不断升高,有利于诱导合成硫化镉。当Cd~(2+)初始浓度为10 mg/L时,菌株对Cd~(2+)的去除率达到95%。此时,SRB的适应性最强且钝化效果稳定。Cd~(2+)初始浓度为40 mg/L时,菌株对Cd~(2+)的去除率为75%。通过SEM-EDS和XRD表征确定其矿化产物为硫化镉。研究显示,SRB可以有效钝化游离态的重金属离子,有望为突发性、高浓度重金属污染地区的原位治理提供新的思路。     

土壤微生物还原N2O机制及其研究进展

氧化亚氮(N_2O)的产生和消耗对气候变化有着重要影响。土壤是大气N_2O的重要来源,占全球N_2O总产量的60%左右,土壤表面的N_2O排放是N_2O产生和还原过程的结果。近年来发现土壤不仅能够产生和排放N_2O气体,还具有吸收和消耗N_2O的能力。土壤中N_2O通过被动扩散和气体对流在土壤结构中移动,然后经过物理、化学、生物等多种途径被消耗,相比较于其他消耗途径,由微生物介导的生物途径才能真正将N_2O还原转化为无害的N_2,这一过程只有反硝化菌中的nosZ基因编码的氧化亚氮还原酶(N_2OR)才能催化进行。近年来部分研究者揭示了一类新型nosZ基因(非典型nosZⅡ基因),其丰度和类型也影响着N_2O还原潜力。土壤微生物需要在适宜的环境条件下活动,土壤环境的改变也会影响土壤N_2O还原和消耗的能力。文章以土壤微生物消耗N_2O过程为核心,论述了土壤水分含量、土壤碳/氮含量、土壤深度、土壤类型、土壤pH值等关键因子对土壤中N_2O还原微生物活性的影响机理,以及对N_2O消耗能力和排放过程的调节机制。从而深入认识N_2O微生物消耗能力及其调控机制,并为控制土壤温室气体N_2O的排放、氮转化过程和提高氮素利用效率提供参考依据。