仿酶催化剂制备及催化降解PAEs类污染物

采用超声辅助反向共沉淀法制得磁纳米Fe3O4颗粒,然后以磁纳米Fe3O4颗粒为种子采用种子乳液聚合法制得羟基功能化的磁纳米复合物微球,再以三聚氯氰为桥联剂键合氯化血红素制得仿酶催化剂。利用傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、配置积分球的紫外-可见(UV-Vis)分光光度计、透射电子显微镜(TEM)、热重分析仪(TGA)和振动样品磁强计(VSM)对催化剂进行了表征。结果表明,催化剂粒径大小为10¹2 nm,粒度均一,分散性好,在300 K下具有一定顺磁性,饱和磁化强度为21.61 emu/g,磁性物质含量为52.50 wt%。催化剂在紫外光照和H2O2存在下对水中邻苯二甲酸二甲酯(DMP)有较高的氧化降解活性,且重复使用效果较好,因此对其反应机理进行了探讨。     

生物强化膜生物反应器(MBR)处理邻苯二甲酸二乙酯(DEP)效果及微生物群落结构分析

为强化邻苯二甲酸二乙酯(DEP)降解,将从活性污泥中分离的高效DEP降解菌Arthrobacter sp.LMS13运用到MBR反应器,考察强化系统对DEP去除效果,并通过实时荧光定量(q-PCR)和Illumina Mi Seq技术分别对系统运行期间邻苯二甲酸双加氧酶降解基因(phtA)数量以及微生物群落结构特征进行了分析.结果表明,强化系统能加快反应器启动,对进水浓度为800 mg·L-1的DEP,强化系统和未经强化系统在运行后期(61 d)对DEP平均去除率分别为81%和19%.q-PCR结果显示,在驯化阶段,phtA基因拷贝数上升,但当DEP浓度大于400 mg·L-1时,phtA基因数量下降;phtA基因拷贝数与DEP降解率呈正相关.Mi Seq测序结果进一步表明,高浓度DEP导致系统中群落多样性指数下降,但对强化系统多样性影响相对较小.反应器运行过程中,原活性污泥中占有较高比例的拟杆菌门(Bateroidetes)和厚壁菌门(Firmicutes)丰度降低,ε-变形纲(ε-Proteobacteria)、绿弯菌门(Chloroflexi)在反应系统中逐渐被淘汰,而β-变形纲(β-Proteobacteria)和放线菌门(Actinobacteria)成为系统中的优势菌门,其中红环菌属(Rhodocyclus)、博得氏杆菌属(Bordetella)、节杆菌属(Arthrobacter)为优势菌属,在DEP降解系统中起着主要作用,是保证DEP生物处理效果和维持反应器稳定运行的重要菌属.     

邻苯二甲酸二乙酯的微生物降解与吸附性能研究

邻苯二甲酸二乙酯(DEP)是一种环境中较为常见的环境激素类持久性有机污染物。DEP较为稳定,光解和水解都极为缓慢,微生物降解是主要去除途径。以高效降解菌Sphingobium.sp作为实验微生物,研究了其对DEP的表观去除、降解及吸附行为,同时考察表面活性剂(包括吐温80、吐温40和鼠李糖脂)、溶解性有机质(DOM)和葡萄糖对其降解的影响。结果表明,降解是该降解菌去除DEP的主要途径,吸附的影响非常小。吐温80在高浓度时促进DEP的降解,低浓度时抑制;鼠李糖脂在高浓度时抑制,低浓度时促进;吐温40在不同浓度下均呈现出抑制作用。添加DOM和葡萄糖后,DEP的降解效果增强。     

邻苯二甲酸二正辛酯的气相色谱测定

气相色谱电子捕获检测器测定工业设施验收中的邻苯二甲酸二正辛酯是一种灵敏度高的有效方法，但检测器的放射源极易受污染县很难清洗。改用氢火焰检测器测定则其灵敏度较低，无法分析仪浓度的环境样品，今 根据邻 苯二甲酸二正辛酯２的高低分别选用氢火焰检测器和电子捕获检测顺进行测定，方法实用可行。     

Geotrichum candidum Dec 1对邻苯二甲酸脂分解作用的研究

用TLC定性法和HPLC定量法研究了GeotrichumcandidumDec 1对邻苯二甲酸脂的分解作用。随着培养时间的增加添加于培养液中的邻苯二甲酸脂的量逐渐减少 ,并且有新的化合物生成 ,证明Dec 1能分解邻苯二甲酸脂。邻苯二甲酸脂对Dec 1的初期增殖有阻碍作用 ,但当葡萄糖枯竭后 ,Dec 1可以利用邻苯二甲酸脂分解产生的化合物增殖。     

活性污泥中细菌对邻苯二甲酸酯的降解及其途径

用从活性污泥中分离到的菌种对邻苯二甲酸(PA)和邻苯二甲酸二甲酯(DMPE)进行好氧条件降解研究，检测了分离到的5种细菌降解邻苯二甲酸和邻苯二甲酸二甲酯的能力．结果表明，Comamonas acidovorans Fy-1在48h内将浓度高达2600mg／L的邻苯二甲酸完全矿化；两个细菌的组合(组合Ⅰ包括Pseudomonas fluorescens，P aureofacien 和Sphingomonas paucimobilis；组合Ⅱ包括S. paucimobilis和Xanthomonas maltophilia)能够在48～120h内将邻苯二甲酸二甲酯完全降解，产生的中间产物有邻苯二甲酸一甲酯和邻苯二甲酸．结果表明，邻苯二甲酸二甲酯的微生物降解需要有两种以上细菌才能完成．图4表1参14     

邻苯二甲酸及邻苯二甲酸二甲酯的好氧微生物降解

用废水污染驯化的菌种对邻苯二甲酸及邻苯二甲酸二甲酯进行降解，最优降解条件由四因子四水平正交试验得出。在最优条件下，浓度高达4000mg/L的邻苯二甲酸可在5d内降解99％以上。作为唯一的碳源和能源的邻苯二甲酸二甲酯也能够在好氧条件下降解，两种中间产物为邻苯二甲酸一甲酯及邻苯二甲酸，另外，在培养液中加入邻苯二甲酸作为共同底物时，可提高邻苯二甲酸二甲酯的降解速率。图2表3参14。     

邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯酶促降解研究

研究了本室从污水处理厂的活性污泥和塑料厂排污口土壤中分离到的两株邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(DEHP)降解菌CQ0110Y和CQ0110G粗酶液的相关性状及其对DEHP的酶促降解，结果表明，菌株CQ0110Y和XQ0110G降解酶都属于胞内酶．CQ0110Y粗酶液在pH6．0～8．0之间较为稳定，CQ0110G粗酶液在pH6．0～7．5之间较为稳定，CQ0110Y和CQ0110G粗酶液在10℃较为稳定．DEHP的降解产物中含有邻苯二甲酸单(2-基己基)酯、邻苯二甲酸、苯甲酸、对羟基苯甲酸、苯酚以及一些小分子酸类和醇类物质．图4表1参9     

邻苯二甲酸丁基苄酯致小鼠肥大细胞DNA损伤的初步研究

为探讨邻苯二甲酸丁基苄酯(BBP)对小鼠肥大细胞DNA的损伤作用,采用不同浓度BBP(0、4、20、100μmol·L-1)对体外培养的小鼠肥大细胞染毒60min,应用单细胞凝胶电泳法和KCl-SDS沉淀法检测细胞DNA断裂和DNA-蛋白质交联.结果表明,低、中、高浓度(4、20、100μmol·L-1)的BBP均可引起小鼠肥大细胞DNA损伤,低浓度BBP引起的DNA损伤主要以DNA断裂为主,而中、高浓度BBP引起的DNA损伤主要以DNA-蛋白质交联为主。     

一株同时降解3种邻苯二甲酸酯降解菌的筛选鉴定及降解特性

选择邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二丁酯(DnBP)和邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(DEHP)作为目标污染物,采用富集驯化法从设施菜地土壤中筛选出1株可同时降解DMP、DnBP和DEHP的细菌MB1.经形态、生理生化特征及16S rDNA序列分析,初步鉴定为微杆菌属(Microbacterium sp.).通过正交试验研究了该菌株的最优降解条件以及最优条件下该菌株的生长曲线和降解曲线,最后在培养条件下研究了该菌株对人工污染土壤中邻苯二甲酸酯的降解特性.结果表明,菌株MB1的最优降解条件为:pH值为8,温度为25℃,接菌量为5%,每种邻苯二甲酸酯浓度为300 mg·L~(-1).在此最优条件下该菌株呈S型曲线增长,7 d后无机盐培养液中DMP、DnBP和DEHP的降解率分别为99.62%%、99.65%和55.26%.人工污染土壤中空白试验和投加菌株试验结果为:在不添加菌液的处理中,灭菌土壤21 d时DMP、DnBP和DEHP的降解率分别为3.86%、4.19%和2.01%;未灭菌土壤21 d时对DMP、DnBP和DEHP的降解率分别为4.82%、5.99%和3.44%.在添加菌液的处理中,21 d时土壤灭菌处理中DMP、DnBP和DEHP的降解率分别达94.45%、95.65%和39.21%;而土壤未灭菌处理中DMP、DnBP和DEHP的降解率分别达94.93%、95.99%和41.16%.该结果表明:土壤中土著微生物仅能降解微量PAEs,菌株MB1对土壤中DMP、DnBP和DEHP等3种PAEs污染物具有较为高效的降解能力,未灭菌土壤中邻苯二甲酸酯的降解效果略高于灭菌土壤.