CeO2负载过渡金属催化氧化甲苯

采用浸渍法制备了一系列过渡金属/CeO_2催化剂,通过催化活性评价和催化表征等方法考察了过渡金属/CeO_2催化剂催化氧化甲苯的活性。研究表明:过渡金属/CeO_2催化剂活性为Mn/CeO_2Co/CeO_2Cr/CeO_2Fe/CeO_2CeO_2。Mn/CeO_2催化剂具有最低的起燃温度,甲苯转化率达到50%时的温度(T50)为180℃,其在215℃下甲苯的转化效率可稳定在80%。过渡金属/CeO_2催化剂的活性主要由过渡金属活性组分决定。Mn/CeO_2、Co/CeO_2、Cr/CeO_2和Fe/CeO_2催化剂中活性组分分别为Mn_3O_4、Co_3O_4、Cr_2O_3和Fe_2O_3,其中Mn_3O_4的催化活性最强,Co_3O_4次之。此外,催化剂活性与催化剂的物化结构及活性氧物种有一定的关系。Mn/CeO_2具有最大的比表面积、孔体积和Ce(Ⅳ)的3d94f2 O_2p4形式比例及合适的活性氧物种比值(晶格氧、表面氧摩尔比为3.8)。     

固化稳定化技术修复汞污染土壤的中试试验研究

以某化工厂内含汞污染土壤为研究对象,进行了固化稳定化技术的中试试验,研究水泥和硫化钠的药剂配比和搅拌方式对处理效果的影响。结果表明,随着水泥添加量增大,汞的浸出浓度大体降低;随着硫化钠添加量的增大,汞的浸出浓度呈现明显上升的趋势;当水泥和硫化钠联用时,浸出液中汞未检出,处理效果较好;搅拌方式对土壤中汞的处理效果影响较小。综合考虑经济成本、处理效果以及增容等因素,建议采用0.05%(质量分数,下同)工业级硫化钠+5.00%复合硅酸盐水泥P.C 32.5的药剂配比和挖机铲斗混合搅拌的方式对土壤中的汞进行固化稳定化处理。     

氯化铜改性石墨相氮化碳吸附剂的脱汞性能

针对燃煤电厂汞污染物排放控制的问题,以尿素为前驱体,通过直接热聚合法制得绒毛状石墨相氮化碳(gC_3N_4),并用于低温条件下吸附脱除单质汞(Hg~0)。利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)等手段对吸附剂进行表征。结果表明:未改性g-C_3N_4具有良好的低温脱汞活性,在120°C时其脱汞效率可达84.7%;CuCl_2改性可以有效提高g-C_3N_4的脱汞性能,其脱汞效率在40～200°C范围内均可达到97%以上;温度对吸附剂脱汞效率的影响较小。XPS表征测试结果表明,铜离子和共价态氯原子均参与了单质汞的吸附脱除反应,Hg~0被Cu~(2+)离子和共价态Cl原子氧化成了Hg~(2+)离子,再吸附于g-C_3N_4表面而脱除。CO_2、SO_2和水蒸气对吸附剂脱汞效率影响较小,但水蒸气可提高汞吸附量。     

MIL-101前体制备多孔铁碳材料构建高效异相电芬顿体系

通过水热法合成MIL-101(Fe)材料,并在N2氛围中进行高温碳化制备多孔铁碳(N-MIL-FeC)电极材料,探究其电催化氧还原性能及阴极电芬顿降解模拟染料废水性能。将制备的N-MIL-FeC材料进行电催化氧还原反应(ORR)性能测试,结果表明,Fe/H_2BDC摩尔比为2∶1,碳化温度为900℃,N-MIL-FeC材料CV扫描所得图形峰电位最小且峰电流最高,具有最优的ORR催化活性。在此基础上,将最佳条件下制得的N-MIL-FeC负载在碳纸上制成催化阴极应用于电芬顿反应催化降解模拟染料废水RhB。在催化剂负载量为1.5 mg·cm~(-2),pH为7条件下,浓度10 mg·L~(-1)的RhB溶液经过70 min降解率达到99%以上。通过淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)测试证明羟基自由基(·OH)是参与催化降解反应的主要活性中间体。以MIL-101(Fe)为前驱体制备的多孔铁碳材料性能较好,有一定的应用前景。     

基于SCI论文的汞污染防治领域的文献计量分析

汞作为一种全球性污染物,一直是国际上热点问题之一。我国汞污染排放量大面广,局地污染严重。为分析汞污染防治领域的发文现状和研究热点,梳理了主要的汞污染防治技术、汞污染评价与管理3个方面的SCI论文,并对国内外论文的发文国家/地区、发文机构、发文期刊、影响力、研究领域与热点等内容进行了统计与分析。结果表明,汞污染的研究主要集中在处理技术和污染评价2个方面,近10年来,汞污染防治论文总量呈缓慢增加的趋势,其中,汞污染处理技术相关的论文有所减少,汞污染评价相关的论文逐年递增。汞污染处理技术主要包括吸附处理、氧化还原、电化学修复、催化处理等方面;污染评价主要涉及毒理研究、汞的迁移与转化、风险评估等。近年来,汞的迁移转化与风险评估,汞污染的电动力修复、催化处理、吸附处理等领域的发文量增速较快。全球重点研发机构的研究方向趋同,主要侧重于环境科学与生态、化学、工程、毒理学等方向的研究;但不同机构的研究对象则具有明显的地域特点。我国在该领域的发文总量和ESI高被引论文数量均排全球首位,研究方向、重点发文期刊与全球基本一致,重点发文机构为中国科学院、华中科技大学、清华大学、浙江大学等机构,这些机构在全球的发文量排名也处在前列。     

磁性金属有机骨架Fe3O4@ZIF-8的制备及对偶氮染料刚果红的高效吸附

采用常温搅拌法,在聚苯乙烯磺酸钠(PSS)处理过的Fe_3O_4表面诱导生长ZIF-8壳层,成功合成了磁性核壳金属有机骨架Fe_3O_4@ZIF-8,并对其吸附去除偶氮染料刚果红的性能进行了探究,考察了刚果红初始浓度和接触时间、Fe_3O_4@ZIF-8投加量以及pH对刚果红去除的影响。SEM、TEM、XRD、FT-IR及VSM表征结果证明,ZIF-8纳米颗粒已成功负载于Fe_3O_4表面,形成了典型的核壳结构,并且具有优异的磁学性能。吸附实验结果表明,反应最佳pH为6,吸附剂投加量为500 mg·L~(-1);当反应时间达到180 min时,吸附达到平衡。吸附反应的吸附动力学和吸附等温线分析表明,刚果红染料在Fe_3O_4@ZIF-8上的吸附动力学符合二级动力学方程,吸附等温线符合Langmuir模型。Fe_3O_4@ZIF-8吸附剂对刚果红具有高效的选择吸附性能并且在循环吸附中展现出良好的循环吸附性能。因此,磁性核壳金属有机骨架Fe_3O_4@ZIF-8作为吸附剂在去除刚果红染料方面有着广阔的应用前景。     

兰州城区大气粒子态汞的污染状况

通过调查发现在市工业区，粒子态汞浓度高，冬，夏平均值为０．９１和１．００ｎｇ／ｍ＾３，最高达１．９２ｎｇ／ｍ＾３，冬夏季无显著性差异，秋季浓度低，交通频繁区和交通商业混合区冬季平均值０．４５ｎｇ／ｍ＾３，夏季０．４９ｎｇ／ｍ＾３在清洁区大部分在０．１０ｎｇ／ｍ＾３左右，最低０．０７０ｎｇ／ｍ＾３，显示夏季和城区粒子态汞浓度偏高的特征。工业区粒子态汞主要是由人为污染产生的气态汞吸附在同一污染源的粒尘     

超疏水沸石咪唑酯骨架材料ZIF-90的制备及其气体吸附性能

以自制沸石咪唑酯骨架材料ZIF-90为原料,自制2,3,4,5,6-五氟苄胺为修饰剂,通过后修饰法制备了超疏水ZIF-90,采用SEM、XRD、FTIR等技术对其进行了表征,并进行了气体吸附性能测试。表征结果显示:制备的超疏水ZIF-90晶体结构和形貌良好;水接触角高达152.1°;修饰剂分子与ZIF-90晶体上的自由醛基成功发生缩胺反应。气体吸附实验结果表明:当相对压力小于0.02时,超疏水ZIF-90的CO_2吸附量较ZIF-90明显增大,CO_2/N_2和CO_2/CH_4的理想吸附选择系数由修饰前的15.76和4.88分别提升至33.28和17.13;超疏水ZIF-90具有优异的憎水性能。     

金属冶炼进口物料的固体废物鉴别方法

建立了金属冶炼进口物料的固体废物鉴别方法,并利用该方法对海关查扣的3种金属冶炼进口物料进行了固体废物鉴别。鉴别结果显示:物料1、2和3的自然属性分别为砷含量超标铜精矿、锰阳极泥、回转窑氧化锌,产生来源分别为有害物质超标的产品、污染控制设施产生的物质、有意识加工的目标产物;物料1和2属于我国禁止进口的固体废物,物料3不属于固体废物。本文建立的固体废物鉴别方法可行,可为金属冶炼进口物料的固体废物鉴别和监管提供参考。     

液-固流化床回收印刷线路板中金属的研究

根据废弃印刷线路板中材料密度不同,采用水介质流化床对印刷线路板粉末中的金属进行回收,对0.25～0.177、0.177～0.104、0.104～0.074和-0.074 mm 4个粒级范围内的物料进行分选试验。试验结果表明,在上述4个粒级范围内,随介质流速的增大,金属回收率降低;金属回收率η与实际操作速度（ua）和颗粒终端沉降速度（ut）的比值φ（ua/ut）存在一定线性关系,分析模拟了η与φ之间的相关性方程,外推试验的结果证明了相关性方程的可靠性;在合适的操作条件下,各粒级范围内金属的回收率分别为95.02%、90.07%、87.5%和92.68%。