京津冀地区主要排放源减排对PM2.5污染改善贡献评估

研究选取2012年1月和7月作为冬夏两季代表时段,利用CMAQ/2D-VBS模型分析了冬夏两季京津冀地区主要排放源减排30%对改善区域PM_(2.5)污染的效果.结果表明,工业源对PM_(2.5)污染的贡献最大,其次是民用源,但工业源单位减排量贡献低于民用源,交通源和电厂源的整体贡献和单位减排量贡献均较小.工业部门内贡献最大的为钢铁冶金行业,其次是水泥、工业锅炉、炼焦、石灰砖瓦和化工行业.与各部门各物种排放量的比较反映出各排放源贡献大小与其一次PM_(2.5)排放水平高度相关.因京津冀地区冬季NO_x减排对PM_(2.5)形成的促进作用,以及冬季较弱的大气垂直扩散作用,各排放源夏季减排比冬季普遍更有效,交通源、电厂源以及工业源中的水泥、工业锅炉和石灰砖瓦行业夏季减排效果相比冬季优势明显.民用源由于采暖季排放较高而冬季贡献更明显,农业源因秸秆开放燃烧量大,冬季单位减排量贡献十分显著.从同等幅度减排考虑,应将工业源作为控制重点,优先控制其一次PM_(2.5)排放,在部门内进一步重点控制钢铁冶金行业的NO_x和SO_2排放、水泥行业的夏季NO_x排放以及炼焦行业的SO_2和NMVOC排放.民用源排放应着重在冬季采暖期控制.     

黄绵土N2O排放的水分效应及动力学特征

通过室内模拟试验,研究湿度对西北地区黄绵土N2O排放的影响.结果表明:在试验温度下,随着土壤湿度增加,土壤N2O捧放量增加;但土壤孔隙含水量(WFPS)为20.67%时例外.此时黄绵土对空气中N2O有吸附现象,即在低含水量时,黄绵土有可能是N2O的汇.在试验设计的土壤湿度范围内,15℃条件下土壤N2O排放的最大水分效应区间在49.18%～57.86%(WFPS)之间,20℃条件下在38.14%～49.18%(WFPS)之间,25℃、30℃和35℃时累积量湿区在20.67%～38.14%(WFPS)之间,即随着温度的升高,N2O的最大水分效应区间提前.土壤N2O累积排放量(y)动力学曲线符合修正的Elovich方程(P<0.01),随着湿度的增加,表观排放速率(b)增大,25℃、300C和35℃时,N2O初始排放量(a)也随着湿度增加而增大;15℃、20℃和25℃时,土壤湿度(20.67%～57.86%WFPS)对农田土样N2O排放总量的作用表现为线性关系,30℃和35℃时表现为对数关系.     

蚯蚓-菌根相互作用对土壤-植物系统中Cd迁移转化的影响

以灰化土(Aquods soil)为供试土壤,分别加入4种含量的Cd2 (0、5、10、20 mg·kg-1)模拟土壤污染,设置单独加8条蚯蚓(Pheretima sp.)、单独接种菌根(Inoculum Endorize-Mix2)、同时接种蚯蚓和菌根的3种处理,以不加蚯蚓和菌根为对照,各处理均种植黑麦草(Lolium multiflorum),研究蚯蚓、菌根相互作用对土壤-植物系统中Cd迁移转化的影响.结果表明:(1)菌根对土壤pH无明显影响,加蚯蚓可使土壤pH比对照约降低0.2,蚯蚓和菌根同时作用对土壤pH降低没有协同作用.(2)蚯蚓或菌根的加入均能显著增加土壤中可溶性有机碳(DOC)含量,蚯蚓的影响大于菌根,同时加入蚯蚓和接种菌根对土壤中DOC的增加有一定的拮抗作用.(3)蚯蚓活动增加了黑麦草根部Cd的积累,菌根则能促进Cd从黑麦草根部向地上部转移,二者具有促进Cd向地上部分转移的协同作用.(4)蚓粪和土壤中DTPA提取态Cd含量与黑麦草吸收Cd量呈显著相关(p＜0.01),而蚓粪中DTPA提取态Cd含量均显著高于土壤中的含量(p＜0.05).因此,蚓粪中有效态Cd是植物吸收Cd的重要供源.     

Cu~(2+)/吡啶/H_2O_2对直接大红4BE的快速脱色研究

为了明确影响Cu2+/吡啶/H2O2对模拟染料(DR4BE)废水脱色的主要因素,采用动力学分析、正交和Box-Behnken实验设计研究了不同溶液pH、Cu2+、吡啶、H2O2浓度及Cu2+、吡啶和H2O2组合对初始脱色速率常数和最终脱色率的影响.同时,采用自由基抑制、H2O2催化分解实验探索了Cu2+/吡啶/H2O2对染料的脱色机理.结果发现,Cu2+/吡啶/H2O2能有效使DR4BE快速脱色,脱色效率远高于Cu2+/H2O2;pH是影响初始脱色速率最重要的因素,吡啶、Cu2+及pH是影响最终脱色率最重要的因素;溶液pH在7.0左右时有利于该脱色过程的快速进行.Cu2+与吡啶的交互作用相对较强,吡啶、Cu2+与H2O2的交互作用相对较弱.羟基自由基氧化是Cu2+/吡啶/H2O2对染料DR4BE初始快速脱色的主要机理.研究结果还表明,Cu2+/吡啶/H2O2体系可用于中性条件下染料废水的快速脱色处理.     

Effects of WOx modification on the activity, adsorption and redox properties of CeO2 catalyst for NOx reduction with ammonia

A series of WO₃/CeO₂ (WOx/CeO₂) catalysts were synthesized by wet impregnation of ammonium metatungstate on a CeO₂ support. The resulting solid acid catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), UV-Vis spectroscopy (UV-Vis), Raman spectroscopy (Raman), in-situ Fourier transform infrared spectroscopy (in-situ FT-IR) of ammonia adsorption, NH₃-TPD, H₂ temperature-programmed reduction (H₂-TPR), NH₃/NO oxidation and activity measurements for NOx reduction by NH₃ (NH₃-SCR). The results show that polytungstate (WOx) species are the main species of tungsten oxide on the surface of ceria. The addition of tungsten oxide enhances the Brönsted acidity of ceria catalysts remarkably and decreases the amount of surface oxygen on ceria, with strong interaction between CeO₂ and WOx. As a result, the N₂ selectivity of NH₃ oxidation and NH₃-SCR at high temperatures (> 300℃) is enhanced. Therefore, a wide working temperature window in which NOx conversion exceeds 80% (NOx conversion > 80%) from 200 to 450℃, is achieved over 10 wt.% WOx/CeO₂ catalyst. A tentative model of the NH₃-SCR reaction route on WOx/CeO₂ catalysts is presented.     

车载激光雷达对北京地区边界层污染监测研究

介绍了自行研制的车载差分激光雷达AML-2探测原理及技术参数,于2006-08、2006-09在不同天气因素条件下对北京西南郊榆垡地区大气边界层污染物O3、NO2、SO2进行了实时监测,对比分析了3种污染物浓度垂直分布及日变化特征.结果表明,无外来污染输送时,3种污染物在阴雨天气总体浓度较小,O3和NO2浓度随高度升高而减小,SO2浓度垂直分布少见此特征,但在近地面0.6 km左右有较强SO2污染层.南部气流输送对北京地区大气环境影响明显,2006-08-23～2006-08-25这次强污染气流输送高度约1～1.5 km,3种污染物浓度垂直分布及日变化特征受到干扰,北京榆垡地区边界层O3、NO2、SO2总体浓度明显上升.     

热处理天然褐铁矿制备γ-Fe2O3及其NH3-SCR活性探究

以天然褐铁矿为前驱体,通过热处理制备γ-Fe_2O_3作为NH3-SCR催化剂.借助XRD、XRF、XPS、NH3-TPD、FR-IR等表征方法,考察反应温度、褐铁矿中的锰氧化物以及H_2O和SO_2对催化剂选择催化还原NO活性的影响并与α-Fe_2O_3作对比.结果表明,由于γ-Fe_2O_3表面比α-Fe_2O_3具有更强的酸性,使得γ-Fe_2O_3的脱硝温度窗口(200~350℃)宽于α-Fe_2O_3(200~300℃),且在活性温度窗口下,催化剂脱硝效率达到99%以上;γ-Fe_2O_3催化剂中少量MnO_2的存在,提高了催化剂低温段(100~200℃)脱硝活性,降低了高温段(400~450℃)脱硝活性;SO_2的存在会使γ-Fe_2O_3的脱硝温度窗口向高温区偏移100℃、体积分数为5%的H_2O对脱硝反应的抑制作用很小,但当SO_2和5%H_2O同时存在,尤其是SO_2的体积分数达到0.12%时,硫酸铵盐类的迅速生成会大大降低γ-Fe_2O_3的脱硝活性;此外,γ-Fe_2O_3经过NH3-SCR反应后,其磁化率略有降低,催化剂仍然具有磁回收循环利用的潜力.     

聚苯乙烯/CdS/TiO_2双壳层核壳纳米颗粒可见光催化降解甲基橙

采用溶胶-凝胶法,在聚苯乙烯(PS)/CdS核壳纳米颗粒表面包覆致密TiO_2层,制备出具有双壳层结构的PS/CdS/TiO_2纳米复合颗粒,考察了制备条件对材料结构的影响,并利用甲基橙溶液对其光催化性能进行了评价。SEM、TEM、XRD和FTIR分析结果表明,制得的微球单分散性良好,壳层包覆完整,厚度均匀。PS/CdS/TiO_2制备的适宜反应时间为12~18 h,适宜反应pH为7~9。PS/CdS/TiO_2较PS/CdS具有更为优异的可见光催化性能。     

不同部位玉米秸秆对两种质地黑土CO2排放和微生物量的影响

秸秆还田后作物残体的分解是农田生态系统碳循环及养分周转平衡的一个至关重要环节.为了探索秸秆化学性质和土壤质地对黑土区土壤CO2排放和微生物量的影响,本文通过室内恒温培养实验研究了添加不同植株部位玉米秸秆(根、茎下部、茎顶部、叶)进入黑土区两种质地土壤(砂壤土和黏壤土)后的CO2排放、微生物量,并分析了它们与秸秆C/N、木质素含量的关系.结果表明,添加不同部位秸秆一致增加土壤CO2排放量,激发效应值介于216.53~335.17μmol·g-1,黏壤土大于砂壤土.激发效应值与木质素/N之间的线性回归关系明显好于激发效应与木质素含量、C/N、含氮量之间的线性关系.添加秸秆增加MBC和MBN含量,降低MBC/MBN,微生物群落氮固持的速率高于碳固持.添加秸秆后,砂壤土微生物量增加的幅度大于黏壤土,总溶解性氮含量小于黏壤土.结果说明,秸秆的木质素和氮含量均会对它的分解和CO2排放产生影响,木质素/N比木质素含量、C/N等更好地说明秸秆分解和CO2排放的差异;与黏壤土相比,在砂壤土中实施秸秆还田可以取得更好的土壤碳固存、微生物量和氮素保持效果.     

京津冀大气污染传输通道区大气污染时空格局研究

客观理解京津冀大气污染传输通道城市（“2+26”城市）空气污染时空格局对于区域大气污染联合防治具有重要意义.本研究采用遥感数据反演的PM_2.5浓度产品，利用趋势分析法和重心分析法，揭示了京津冀城市大气污染传输通道区2000~2015年大气污染时空格局演化特征.结果表明：（1）区域PM_2.5平均浓度整体呈现出太行山脉区域较低，太行山脉以东较高的格局，城镇地区明显高于周边地区.（2）2000~2015年区域PM_2.5年均浓度总体呈增加趋势，主要表现在2000~2007年，呈显著增加趋势的面积占全区的88.48%，之后呈稳定状态.（3）区域PM_2.5污染重心位于衡水、邢台和德州3市交界处，区域北部大气污染较严重.本研究可为京津冀及周边地区大气污染防治政策制定和措施实施提供参考与支持.