富里酸和胡敏酸对水铁矿转化过程中铁氧化物上铜释放动力学特性的影响

在受重金属污染的土壤中,天然有机质（NOM）和重金属通常会同时参与铁氧化物的转化.但关于这一重要的环境反应过程中重金属释放动力学的研究目前还比较少.为阐明NOM对铁氧化物转化过程中Cu释放行为的影响,本研究使用两种代表性NOM：富里酸（FA）和胡敏酸（HA）,开展了二者存在下的"铁氧化物-重金属-NOM"转化研究,并对转化不同时间点的铁氧化物进行了Cu释放动力学实验.动力学实验中采用了一个流动搅拌装置模拟pH=5.5环境条件下Cu的释放过程.结果表明,Cu的释放量随着铁氧化物的转化而降低,NOM的存在增加了Cu在流动搅拌实验中的释放量.球差校正扫描透射电子显微镜（Cs-STEM）结果显示,铜可以掺入铁氧化物纳米颗粒中,可以有效固定Cu,而FA和HA处理均产生了具有疏松结构的椭球形颗粒,为Cu的吸附提供了丰富的位点.这种疏松的结构导致了更多吸附态Cu的存在,阻碍了铜的掺入,与Cu释放结果一致.因此,Cu释放能力的差异性主要是铁氧化物老化的结果,与Cu和NOM的络合关系不大.这项研究的结果将有助于更好地理解在NOM存在下铁氧化物转化过程中Cu的环境行为,同时在纳米尺度上阐明Cu和C与赤铁矿相互作用的机理.     

低温驯化对自养脱氮颗粒污泥功能活性与菌群结构的影响分析

低温驯化是提高部分亚硝化-厌氧氨氧化（PN/A）组合工艺低温脱氮效能和运行稳定性的有效方法.为探究低温驯化对污泥特性的具体影响,本文从温度敏感性、颗粒外观形态、胞外聚合物（EPS）组成和微生物群落结构等方面,对中高温培养（30℃）和低温驯化（15℃）PN/A颗粒污泥之间的差异性进行了分析.反应热力学的研究结果表明,驯化污泥（G_L）在低温区（10~20℃）的脱氮性能较中高温培养污泥（G_H）有了显著提高,总无机氮去除的表观反应活化能（E_a）降低了28.4%.与G_H相比,G_L的平均粒径减小了25.8%,EPS含量增长了16.6%,颗粒的沉降性能明显下降.由高通量测序结果可知,G_L具有更高的菌群多样性,同时,污泥中好氧氨氧化菌（Nitrosomonas）与厌氧氨氧化菌（Candidatus_Kuenenia）的丰度比值（0.04）远小于G_H的0.34.这意味着颗粒污泥在低温环境中对慢速生长自养菌仍具有较强的截留能力.上述发现为解析PN/A污泥在低温条件下的自适应机制,推动组合工艺的工程化应用提供了重要参考.     

微生物还原针铁矿胶体的动力学特征及其影响因素

基于典型的希瓦氏金属还原菌(Shewanella decolorationis S12)和针铁矿相互作用的现象,探讨了电子供体、针铁矿浓度及氧化还原中介体2-磺酸钠蒽醌(AQS)对其相互作用的影响.结果表明, AQS加入使针铁矿的微生物还原程度得到加强,在添加AQS的0.5mmol/L针铁矿体系中,厌氧培养38天后,被还原解离出的Fe(ΙΙ)浓度是未添加AQS的394%.针铁矿的归一化还原速率表明,当电子供体浓度一定时,随着针铁矿浓度增加,针铁矿的还原酶促反应显著减弱.米氏拟合方程表明,以不同浓度的针铁矿为底物时, S12菌-针铁矿相互作用过程的拟合相关系数R2分别为0.843(添加AQS)和0.998(未添加AQS),电子转移载体的存在以及底物类型的不同均对Vmax和Km值均有一定程度的影响.在微生物在还原针铁矿过程中,其还原速率越大,用于ATP合成所需能量 值也随之升高,S12菌和针铁矿的还原反应达到平衡时, Gibbs自由能变化(DGr)达最大值.     

重金属污染的稻田土中总有机碳和颗粒态碳的变化

从广东大宝山矿区横石河下游受重金属污染的水稻田采集6个土壤剖面样品,研究了土壤中总有机碳(TOC)、颗粒态有机碳(POC)和POC/TOC比率的垂直分布特征,并探讨不同污染程度对土壤有机碳含量及稳定性的影响.结果表明,与轻度污染和中度污染采样点相比,在重度污染的各土层中,TOC含量显著下降,其垂直分布有显著改变.POC含量在不同土层间的变化与TOC表现出相似的规律,但差异更显著.重金属污染会影响土壤有机碳不同组分在土壤剖面上的垂直分布特征及分配比例,从而影响土壤有机碳的稳定性和可利用性.中度重金属污染使POC含量显著增高,土壤有机碳变得易于分解和损失;重度污染使TOC含量显著降低,不利于土壤有机碳的固定和积累.不同重金属对土壤有机碳稳定性的影响不同,Pb表现出与Cu、Cd的拮抗作用,Pb使有机碳稳定性增加;而Cu和Cd则相反.但多种重金属联合效应使土壤有机碳稳定性呈降低趋势.     

刁江水体多相介质中As,Zn和Pb的空间和季

调查了广西刁江河水中As,Zn和Pb的溶解态、悬浮颗粒态分布情况及季节变化,以及3种重金属在不同粒级沉积物中的分布情况. 结果表明:刁江流域河水与沉积物中3种重金属污染在流域尺度上的分布存在差异,沉积物污染更为严重. 与土壤污染一致,沉积物中3种重金属的污染范围扩散延伸到距离污染源近200 km的下游区域,其中车河矿区对As污染的贡献率明显高于大厂矿区,而对Pb污染的贡献率明显小于大厂矿区;不同重金属在水体中的赋存形态存在差异,河水中悬浮颗粒态Pb所占比例远高于As和Zn,这与3种重金属矿物的稳定性以及在不同粒级沉积物中的富集特征有关;河水中重金属的赋存形态存在季节差别,丰水期悬浮颗粒态重金属所占比例明显高于枯水期.      

纳米TiO_2及ZnO悬浮液中·OH的生成

采用气相色谱法间接测定了光照下纳米及常规TiO2、ZnO悬浮液中.OH的产生情况.结果表明,光照下常规TiO2及ZnO悬浮液中没有检测到.OH,而纳米TiO2及ZnO悬浮液在日光灯及紫外灯照射下的.OH生成量与时间之间具有较好的线性关系,120h内溶液中.OH含量随纳米颗粒浓度(200mg.l-1)的升高而逐渐升高;但当纳米颗粒浓度高于200mg.l-1时,.OH含量不再随纳米颗粒浓度升高而增加.本实验中不同光照条件下纳米颗粒悬浮液中.OH产生速率各不相同,其中普通日光灯照射下.OH产生速率最慢、紫外光(254nm)其次、太阳光最快,而避光条件下没有检测到.OH.同时,.OH的产生与纳米颗粒化学组成十分相关,在日光灯照射下纳米TiO2的.OH产生速率为纳米ZnO的2—4倍(200mg.l-1的纳米TiO2、ZnO在日光灯照射下的.OH生成速率分别为0.0239mmol.l-.1h-1、0.010mmo.ll-1.h-1).由于.OH是活性氧簇(ROS)中毒性最强的自由基之一,所以金属纳米氧化物颗粒在不同条件下产生的ROS应作为纳米材料水生态毒理学研究的主要因素之一.     

不同培养介质中纳米氧化铜对小麦毒性的影响（Influence of Culture Media on the Phytotoxicity of CuO Nanoparticles to Wheat（Triticum aestivum L.））

通过比较纳米氧化铜(CuONPs)和微米氧化铜(CuOMPs)在两种土壤中Cu2+的溶出及其对脲酶活性影响,结合产生脲酶活性抑制效应的Cu2+浓度阈值,研究了CuONPs和CuOMPs对土壤脲酶活性的毒性效应机制.结果表明:CuONPs和CuOMPs的Cu2+溶出量随其浓度增加而增加,溶出比率随浓度增加而减少,两者在红壤中Cu2+的溶出均比在乌栅土中高;在1～1000mg·kg-1范围内,CuONPs对土壤脲酶活性产生了显著(p≤0.05)或极显著(p≤0.01)的抑制效应;同浓度下,CuONPs在土壤中的Cu2+溶出及其对脲酶活性的抑制效应均大于CuOMPs;在相对低浓度(1～10mg·kg-1,红壤;1～100mg·kg-1,乌栅土)下,CuO的纳米态对土壤脲酶活性具有抑制毒性,在相对高浓度(≥50mg·kg-1,红壤;≥500mg·kg-1,乌栅土)下,CuO的纳米态和溶出Cu2+共同作用引起了脲酶活性抑制;与CuONPs不同,CuOMPs只有通过溶出Cu2+抑制土壤脲酶活性,其颗粒态对脲酶活性无显著影响;值得注意的是,在低浓度(1mg·kg-1)下CuONPs对土壤脲酶活性具有微米态和离子态所没有的抑制毒性,说明其对土壤酶影响应存在特殊机理,值得进一步深入研究.     

污泥消化液的磷浓度对anammox-HAP系统磷回收的影响

厌氧氨氧化-羟基磷酸钙(anammox-hydroxyapatite,anammox-HAP)技术可实现污泥厌氧消化液高效自养脱氮同步磷回收.污泥厌氧消化液中磷的浓度与污泥性质、厌氧消化过程相关,变化范围很大.为探索anammox-HAP 系统中的磷回收效率,通过基于anammox-HAP长期运行的膨胀颗粒污泥床反应器...