Fe(Ⅱ)aq与纤铁矿-胡敏酸复合物交互反应及其结构转化过程研究

Fe(Ⅱ)与铁氧化物的相互作用过程是铁循环的重要组成部分,影响着土壤中各种元素的地球化学过程。目前关于Fe(Ⅱ)与铁氧化物相互作用的地球化学机制已基本厘清。然而,土壤环境中,铁氧化物和有机质常常结合并形成铁氧化物-有机质（Fe-OM）复合物,使其形成结构更为复杂、活性变化更大的结构单元。Fe(Ⅱ)作用下,Fe-OM复合物结构转化的过程及其作用机制更是缺乏系统性研究。因此,该文以纤铁矿与胡敏酸复合物（Lep-HA）为研究对象,通过室内模拟实验,借助铁稳定同位素标记及XRD、SEM、XPS等矿物结构表征手段,研究在中性厌氧条件下,Fe(Ⅱ)与Lep-HA复合物相互作用电子传递和复合物结构转化的过程及其机制。结果表明：Fe(Ⅱ)与Lep-HA复合物可发生铁原子交换,铁原子交换率可达64.31%—91.82%;铁原子交换速率受Lep-HA复合物中C/Fe比例的影响,C/Fe比例越高铁原子交换速率越低。Lep-HA复合物中胡敏酸可通过降低Fe(Ⅱ)在纤铁矿表面的吸附量等作用,抑制Fe(Ⅱ)与Lep-HA之间的铁原子交换速率。XRD和SEM分析表明,胡敏酸的存在抑制了纤铁矿晶相转变及二次成矿过程;...     

异化还原铁泥合成蓝铁矿/微生物复合材料固载铅研究

铁基复合材料具备优异的吸附/固载重金属性能,常用于钝化土壤中的铅,但常规的化学合成方法成本较为昂贵.为此,本文研发一种基于芬顿铁泥（Iron Sludge, IS）资源化利用的铅钝化材料,即通过异化铁还原菌（Shewanella Oneidensis MR-1）调控形成官能团丰富、比表面积大、表面负电荷量高的蓝铁矿/微生物复合材料（Vivi/MR-1）,并研究其对铅的吸附固载性能.结果发现,Vivi/MR-1对铅的最大吸附容量为118 mg·g^-1,高于MR-1（78 mg·g^-1）、IS（61 mg·g^-1）、Vivi（52 mg·g^-1）,且具有较宽的pH工作范围,受环境中其他金属离子的影响较小.结合X射线衍射仪（X-ray diffractometer, XRD）、傅里叶红外光谱（Fourier Transform Infrared Spectrometer, FTIR）等表征技术,确定吸附成矿、官能团络合是Vivi/MR-1钝化铅的主要机制.最后,通过土壤钝化实验进一步验证该复合材料对土壤中铅的固载性能,研究表明,Vivi/MR-1可将土壤中酸溶解态铅降低93.6%,极大地降低了铅的迁移性.     

水铁矿对不同品种水稻吸收砷镉的调控效果

为探究水铁矿(Fh)对不同品种水稻吸收砷(As)和镉(Cd)的调控效果,以常规稻黄华占(H)和杂交稻Y两优 9918(Y)为供试水稻进行盆栽试验,根据是否施加Fh设置两组处理,一组为对照土壤,分别种植常规稻黄华占(H-CK)和杂交稻Y两优9918(Y-CK);另一组施加质量分数为 1％的Fh,分别种植常规稻黄华占(H-Fh)和杂交稻Y两优 9918(Y-Fh).结果表明:在水稻整个生育期内Fh较稳定,不易被还原溶解,且能有效吸附孔隙水As、Cd;H-Fh处理孔隙水As和Cd浓度较H-CK处理分别降低了76.3％和 31.0％,Y-Fh处理孔隙水As和Cd浓度较Y-CK处理分别降低了 73.7％和 57.8％.施用Fh可促使水稻根际土壤As、Cd由非稳态向稳定态转化,且Fh对常规稻黄华占根际土壤As和Cd的稳定化效果更显著.H-Fh处理非稳态(非专性吸附态、专性吸附态和弱结晶铁氧化物结合态)As含量较H-CK处理分别降低了 100.0％、30.8％、14.7％,结晶型铁氧化物结合态As含量升高了 36.7％,Y-Fh处理非稳态As含量较Y-CK处理分别降低了9.9％、18.2％、14.9％,结晶型铁氧化物结合态As含量升高了29.2％;与H-CK相比,H-Fh处理可交换态Cd含量显著降低了 31.5％,而Y-Fh与Y-CK处理相比,所有Cd形态的含量均无显著变化.施加 Fh使常规稻黄华占精米As含量较其CK显著降低了 44.6％,但对杂交稻Y两优 9918 精米As积累没有产生明显抑制,且Fh对两个水稻品种精米Cd含量均无显著影响.因此,在对As、Cd复合污染稻田进行安全利用过程中,Fh可作为减控水稻As积累的有效投入品,但作用效果随不同水稻品种根际As有效性变化出现明显差异.     

基于高附加值产品的废水资源化技术发展趋势与应用展望

废水中含有机碳、氮和磷元素等宝贵资源。如何实现废水处理从高消耗、高成本转变为可再生资源的深度回收与增值利用,不仅是水污染控制领域亟待解决的关键核心问题,也是缓解人口快速增长及生活水平提高对传统自然资源带来巨大需求的主要思路。在文献调研和前期研究的基础上,以单细胞蛋白、聚羟基烷酸、细菌纤维素、鸟粪石和蓝铁矿等高附加值产品为例,分析总结既有与新兴废水资源化技术的国际发展趋势,探讨这些技术面临的瓶颈和挑战,以期为水污染控制领域重构经济社会发展新需要的下一代废水处理与资源产品技术体系提供参考。     

不同环境条件下水铁矿和针铁矿纳米颗粒稳定性

纳米颗粒的团聚和分散是控制许多重要环境过程的关键因素.本研究通过测定水铁矿纳米颗粒(FHNPs)和针铁矿纳米颗粒(GTNPs)的粒径和Zeta电位,计算DLVO相互作用能,探究了不同pH、离子和有机质条件下两种纳米颗粒的稳定性.结果表明Na⁺和Ca²⁺通过离子强度的作用促进FHNPs和GTNPs团聚;低浓度PO₄^3-(2mmol·L^-1)、HA和FA(2 mg·L^-1和10 mg·L^-1)吸附在铁矿物纳米颗粒上,改变其表面电荷,提高FHNPs和GTNPs在中高pH条件下的稳定性.高浓度的PO₄^3-(10mmol·L^-1)虽然也可改变铁矿物纳米颗粒的电性,但由于离子强度的作用,对GTNPs的稳定性贡献不大.FHNPs或GTNPs的Zeta电位接近于0时,其相互作用的一级势垒和次级势阱常常同时不存在,两种纳米颗粒主要以不可逆的方式在一级势阱中团聚;当一级势垒和次级势阱同时存...     

基于针铁矿强化乙酸产甲烷过程的ADM1模型修正与模拟研究

为探究针铁矿对乙酸产甲烷途径的调控作用,利用ADM1模型(厌氧消化1号模型)对添加针铁矿的产甲烷过程进行模拟研究.首先引入氧化还原介质作为新变量,模拟SAO (syntrophic acetate oxidation,互营乙酸氧化)过程中的种间电子转移,进而建立包含DIET (direct interspecies electron transfer,直接种间电子传递)产甲烷过程的ADM1修正模型,最后利用该模型对各产甲烷途径的贡献进行评价.结果表明:①c(乙酸)分别为12和20 mmol/L时,添加40～2 000 mg/L针铁矿明显提高了乙酸体系的产甲烷速率.②修正的ADM1模型能够有效地模拟针铁矿强化乙酸产甲烷过程.③12、20 mmol/L乙酸体系的敏感性参数km_Xst(最大比乙酸氧化速率)校准值分别从1.02、1.46升至1.76、2.03,km_DIET(最大比电子消耗速率)校准值分别从0.78、1.48升至2.44、3.99,表明添加针铁矿提高了互营体系的种间电子传递速率.修正的ADM1模型对各产甲烷途径贡献的计算结果显示,针铁矿...     

针铁矿-富里酸复合材料对铅镉污染土壤的钝化修复性能

珠三角地区作为粤港澳大湾区的重要经济区域,工矿企业多,土壤重金属污染状况较为严重,且多以铅镉复合污染为主,研发安全高效的重金属修复材料与技术对保障区域环境质量和人居安全具有重要意义.本文拟采用钝化修复技术,以南方红壤中典型矿物针铁矿为主体,制备了针铁矿-富里酸复合材料,并将其应用于铅镉复合污染土壤的钝化修复.结果表明,复合材料中富里酸所占的质量分数越高,对铅镉钝化作用效果越好;土壤中铅镉的钝化率(IE)随钝化时间的延长而增加,并趋于稳定;钝化修复后可交换态及碳酸盐结合态Pb含量降低,残渣态Pb含量增加,土壤中Cd可交换态含量降低,铁锰氧化态及残渣态含量显著增加;钝化修复后土壤CEC、速效钾及铵态氮含量均有所提高;综合评价认为针铁矿-富里酸复合材料应用于红壤铅镉钝化修复有效可行.     

蒽醌类有机质介导水铁矿电化学还原的动力学

以水铁矿为实验对象,采用计时电流法研究了\"电极-AQS-水铁矿\"反应体系中蒽醌介导下的电化学还原动力学过程,阐明了\"电极-AQS-水铁矿\"三者之间相互作用的动力学特征与机制.结果表明：在超声波的协助下,同市售玻碳电极相比,发生在碳毡电极表面的电化学还原反应的灵敏性得到显著提升,且当体系施加电压为-0.7V时,AQS可以被完全还原.在最佳工作电极和实验条件下,AQS可以作为氧化还原中介体参与水铁矿的电化学还原过程.当AQS浓度从0.005mmol/L升至0.035mmol/L时,单位绝对量水铁矿的还原率从10.4%增至35%.AQS介导水铁矿电化学还原过程中的中间产物AQS_oxi浓度随时间的变化趋势符合由连串反应动力学推导出的函数模型曲线特征：随着时间t的增加,C_AQSoxi在初始某一范围内迅速增长;当时间到达某限度后,C_AQSoxi又出现了不同程度的快速下降,模型拟合的校正决定系数高达0.9990.     

淹水与非淹水条件下外源水铁矿和葡萄糖对土壤磷有效性的短期影响

土壤中活性铁氧化物含量及其对土壤磷生物有效性的影响与施用有机肥有关,但外源添加活性铁氧化物和有机物对土壤有效磷含量的影响并不清楚.通过室内培养实验,研究了在淹水和非淹水条件下外源水铁矿和葡萄糖对土壤中植物有效磷(SAP)含量的影响.利用同步辐射红外显微成像技术原位探索了微域内铁和磷的空间关系.研究结果表明,在培养192 h内无论是添加水铁矿或葡萄糖或二者同时添加均会使SAP含量显著下降且呈持续下降趋势.在淹水和非淹水条件下单施水铁矿处理SAP含量分别下降30.9%和25.8%,单施葡萄糖SAP分别下降40.5%和26.8%,而同时施加水铁矿与葡萄糖处理SAP分别下降61.5%和45.3%.因此,同时施加外源水铁矿和葡萄糖对淹水条件下SAP含量影响更大.同步辐射红外显微成像分析结果表明,无论是添加水铁矿还是葡萄糖或二者同时添加,都会通过改变微区内铁和磷的空间分布打破原来土壤中铁磷相互作用平衡.上述研究结果对于土壤磷养分管理和磷面源污染控制具有重要参考价值和应用潜力.     

安徽西部霍邱周油坊铁矿床地球化学特征及成因

周油坊铁矿床位于华北地台南缘皖西霍邱铁矿田中部,含矿地层位于新太古界变质岩系上部,矿石中的铁矿物主要为镜铁矿和磁铁矿。通过研究该矿床矿石和围岩的地球化学特征,探讨矿床的成矿物质来源、成矿古地理环境及富铁矿的成因。结果表明,周油坊矿床的主要成矿物质来源于混合了海底火山热液的高温海水,形成于大洋岛弧与大陆之间有陆源物质输入的弧后陆前还原海洋环境,初步认为该矿床为原始沉积变质型富铁矿。