不同气团对广东鹤山大气超级监测站单颗粒气溶胶理化特征的影响

大气气溶胶对健康、环境和气候具有重要影响,研究其理化特征能阐明灰霾的成因及机理,对科学调控大气环境具有重要意义。以广东江门鹤山大气超级监测站为观测平台,使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）和气团后向轨迹综合分析了单颗粒气溶胶的理化特征,揭示了气团轨迹对颗粒物浓度、类型和化学成分的影响。单颗粒气溶胶质谱仪在2012年5月11日至7月31日,共采集了约600万个同时含有粒径和质谱信息的颗粒,它们主要可分为8类：有机碳颗粒（OC）、元素碳颗粒（EC）、元素-有机碳混合颗粒（ECOC）、富钾颗粒（K-rich）、大分子有机碳颗粒（HMOC）、海盐颗粒（Na-K）、金属颗粒（Metal）和富硅颗粒（Si-rich）。各类颗粒的质谱特征在一定程度上反映了颗粒的来源：EC颗粒来自一次污染源;K-rich颗粒主要来自与生物质燃烧有关的过程;Na-K颗粒来自于海盐碎沫;Metal颗粒主要来自工业源或火力发电;Si-rich颗粒则主要来自扬尘。8类颗粒中普遍存在的二次成分表明它们都经历了一定程度的大气老化过程。采样期间每隔6h绘制一条气团后向轨迹图,聚类分析发现这些气团后向轨迹主要有5类：第1类占总轨迹数的14.1%,它代表由内陆经广州、佛山到达采样点的气团;第2类占总轨迹数的10.2%,它代表沿东南部大陆海岸线到达采样点的气团;第3类和第5类在气团后向轨迹中占的比例最高,分别为30.0%和36.8%,它们都来自南海海面,但第3类气团经珠海、澳门到达采样点,而第5类则经阳江到达采样点;第4类占总轨迹数的8.8%,这类气团途经深圳、东莞到达采样点。单颗粒数据结合气团后向轨迹进行统计分析表明：经广州、佛山到达采样点的气团会带来高浓度的颗粒物污染,且颗粒的老化程度较高,而发源于南海海面的气团能带来新鲜海风,对鹤山的大气污染起稀释作用;在颗粒类别上,途经广州、佛山、东莞、深圳这些重污染城市的气团中EC颗粒和ECOC颗粒的含量更高,而途经珠三角南部区域的气团则含有更多的OC颗粒和Metal颗粒。     

新型离心式脱硫塔气液两相流数值模拟

利用FLUENT软件和SIMPLE算法对新型旋流脱硫塔的气液两相流场进行了数值模拟。计算中气相采用了RSM湍流模型,颗粒相采用了Lagrange坐标系下的随机轨道模型。分析结果表明,气相流场具有强旋流特性;喷射液滴的直径、喷淋量和烟气流速影响其在塔内的分布:喷射液滴粒径越大、喷射量越小、烟气流速越大,入口段降温越少;塔体上方截面平均浓度随液滴粒径的增加而降低,随液气比的增加而增加,随烟气流速的增加会先增加至最高值然后降低。喷淋液滴在其他运行参数不变时,平均粒径范围为0.5～1 mm,会对进口烟气起到较好的净化与降温的作用,并使塔体上方喷淋液滴在截面z=4.15 m处浓度分布均匀且覆盖率高;在保证液滴粒径较小时,通过降低烟气流速或增加喷淋量可提高液滴喷淋覆盖率,使得烟气与喷淋充分接触。计算得到的气相流场分布与实测值吻合较好,证明了数学模型的合理性,为进一步优化分离器结构提供了可靠依据。     

河北廊坊地区大气污染物变化特征与来源追踪

为了解河北省廊坊地区大气污染水平、变化特征以及污染物来源,2009年7月—2010年6月对该地区大气中NO、NO_x（NO_x=NO+NO₂）、O₃、SO₂和PM₁₀进行了连续在线观测,并用统计方法和后向轨迹模拟对所获数据进行分析。结果表明,一次污染物NO、NO_x、SO₂和PM₁₀浓度具有相似的季变化和日变化,冬季浓度最高,季节日均值分别为（57±53）、（127±84）、（69±340）和（181±129）μg/m³;二次污染物O₃夏季浓度最高,日小时均值最高值季节日平均为（99±39）μg/m³。一次污染物浓度日变化呈早晚双峰型,冬季,变化幅度最大;二次污染物日变化为单峰型,最大值出现在夏季午后。夏季受东南气流影响,往往造成该地区O₃超标;冬季,廊坊和天津污染具有较高一致性,出现区域性大气复合污染。廊坊地区大气污染除受本地排放影响,还受到周边地区污染物输送的影响,其在京津两大城市间对大气污染的缓冲作用也不可小觑。     

基于气流轨迹聚类的大气污染输送影响

基于中尺度气象预报模式(MM5)、混合单粒子拉格朗日积分(HYSPLIT)轨迹模式模拟和K均值聚类算法,利用气流轨迹聚类判断不同尺度大气输送型对城市空气的质量影响. 采用MM5模式对2006年珠江三角洲地区四季代表月(1,4,7,10月)的气象场进行了模拟,将模拟结果输入到HYSPLIT模式中,以计算广州市上空气团每日逐时的12 h后向轨迹;利用K均值聚类算法按轨迹移动方向和速度将各月气流轨迹线聚为有代表性的5类,计算各类输送型出现时段广州市ρ(PM₁₀₎和ρ(SO₂)的平均值. 结果表明,珠江三角洲地区低层大气输送季节性变化明显,按输送特征及其对城市污染物浓度的影响差异,可将输送型分为局地输送、城市间输送和远距离输送3类. 结合污染源排放清单得出的污染源空间分布,分析结果表明,广州市大气污染较重时段主要受特殊气象条件和珠江三角洲地区周边城市排放源的影响,本地源排放与周边城市污染物输送的叠加使大气污染加重.      

南京北郊O3、NO2和SO2浓度变化及长/近距离输送的影响

利用2008年1月—2010年12月南京北郊O₃、NO₂和SO₂质量浓度连续观测资料结合后向轨迹模式,采用聚类分析对轨迹进行分类和KZ滤波器对数据组分进行分离的方法,讨论了南京北郊气体污染物(O₃、NO₂和SO₂)的质量浓度变化规律及长/近距离输送对该地区污染气体的影响.结果表明,南京北郊春末夏初(5、6月)O₃月均浓度出现最大值,12月出现最小值;NO₂在春季(3—5月)月平均浓度相对较高,8月份浓度全年最低,而SO₂浓度在6、7月出现最低值.不同季节气体污染物浓度日变化各有特点,O₃呈单峰分布,12:00—15:00出现浓度最大值;NO₂浓度高值则出现在夜间;SO₂在清晨出现最大值,另外,春秋冬季SO₂呈双峰型分布.长/近距离输送对南京北郊污染气体影响的分析表明,在西南方向的近距离输送影响下,该地区O₃浓度将会出现明显的高值;传输速度较慢的西北气流则会促使该地区形成高浓度的NO₂;长距离输送对O₃和NO₂的贡献与气团输送距离有关,说明该地区O₃和NO₂是区域性问题.另外,当在传输速度较慢的偏东气流的控制下,SO₂的浓度较高,说明SO₂的高浓度事件与偏东方向的近距离输送有关.     

基于SPAMS的兰州市2018年冬季沙尘天气过程细颗粒物污染特征及来源研究

2018年11月22日-12月1日,兰州市经历了一次远距离传输的沙尘天气过程,为了解此次沙尘天气过程时段细颗粒物污染特征及其污染来源变化特征,本研究基于单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）细颗粒物自动采集数据,并结合常规污染物自动监测数据和气象因子数据对沙尘天气前后及其过境期间细颗粒物化学组分及污染来源变化情况进行了分析,同时利用后向轨迹模型（HYSPLIT）研究了沙尘气溶胶的输送路径.研究结果表明：受沙尘天气过境影响,兰州市PM₁₀浓度大幅升高,PM_2.5/PM₁₀最小值仅为0.13,SO₂、NO₂、CO质量浓度出现明显降低,而O₃质量浓度在沙尘过境时有所升高;细颗粒物质量浓度与MASS数浓度变化趋势基本一致,细颗粒物的变化趋势可一定程度上反映大气细颗粒物的污染状况;利用自适应共振神经网络法分类后经人工合并将所采集到的细颗粒分为9类：OC、EC、HOC、OCEC、MD、HM、K、Na、LEV;所选时间段内SPAMS采集到的OC（24.8%）类颗粒物数量最多,沙尘过境时MD、LEV、Na类颗粒物占比不同程度增大,其余颗粒物占比减小;沙尘过境时扬尘源、生物质燃烧源、工业工艺源、餐饮及其它源贡献率增加,其中扬尘源增幅最大,而其余源贡献占比减小;后向轨迹HYSPLIT模型输送路径结果显示沙尘天气过程的起源地为塔克拉玛干沙漠,传输方向为经新疆的塔里木盆地塔克拉玛干沙漠进入青海中部,最后影响兰州地区.     

澳门南湾湖钻孔沉积物中烷基酚的初步研究

烷基酚具有环境生物体雌激素效应.澳门南湾人工湖钻孔沉积物中壬基酚的浓度垂直分布在河口沉积环境时期(1970s～1980s)为2.17～5.91μg/g(平均3.66μg/g),在湖泊沉积环境时期(1990s)为0.69～3.04μg/g(平均2.08μg/g);辛基酚浓度分布范围在湖泊沉积环境初期(1990s早期)与河口环境类似,浓度范围为14.33～39.11ng/g(平均20.59ng/g),随后浓度大幅度降低,浓度范围为2.58～6.52ng/g(平均4.25ng/g).河口环境中的烷基酚来源包括珠江三角洲上游水系来源和澳门本地来源,而湖泊环境中则只有澳门本地来源,导致河口沉积环境中烷基酚的污染程度明显重于湖泊沉积环境.烷基酚在钻孔沉积物剖面中的分布规律与区域经济发展及城市废水处理的进程都有一定的关系,同时,沉积过程中上覆泥层中烷基酚具有向填海砂层迁移的特征.     

石家庄市臭氧和二氧化氮的时空演替特征及来源解析

为研究石家庄市域臭氧（O₃）和NO₂的时空演替格局及污染来源,取2014~2017年市域18个区县（市）的O₃、NO₂和气象要素资料（温度、湿度、风速、降水、日照）,及2017年夏季挥发性有机物（VOCs）数据,采用网络分析（network analysis）、空间插值（IDW）、Moran模型及后向轨迹方法,对市域内区县O₃和NO₂的空间联系、演替格局、空间影响因素及污染来源进行了分析.结果表明：①2014~2017年市域O₃浓度呈上升趋势,市区O₃月度变动呈单峰型态势,5~9月是O₃污染（O₃≥160 μg·m^-3）的典型时期（TPOP）,TPOP的气象特征为高温低湿弱风强光照,NO₂在TPOP内的负相关性显著;②主城区O₃浓度在2015年后呈逐年显著上升,主城区的污染物类型从NO₂（2014~2016年）转为VOCs（2016~2017年）,而县域2014~2017年均属VOCs控制区;③市域O₃空间影响因子主要集中于工业、农业、经济和人口这4个维度（P≤0.05）.第二产业对O₃污染的高值中心出现在主城区和栾城区,与区域内工业生产活动有关;④VOCs夏季监测期间的轨迹聚类出3个来源方向,即A（东-东北,26.67%）、B（西北-西,43.33%）及C（东南-南,30%）,轨迹A和C是VOCs传输的主要方向（东-东南）.     

昆明城区大气PM2.5中PAHs的污染特征及来源分析

2013年4月至2014年1月期间,在昆明城区3个采样点采集了大气细颗粒物(PM2.5)样品,利用气相色谱-质谱联用仪对PM2.5载带的16种PAHs进行定量分析.结果表明:工业区(金鼎山)、交通密集区(东风东路)、清洁对照点(西山森林公园)PM2.5上PAHs平均含量分别为40.67,22.64,22.07ng/m3.通过常规气象因素及气团后向轨迹模型分析发现,起源于曲靖地区的污染气团传输及昆明大气高压形成的下沉气流是导致昆明PAHs浓度上升的重要原因.金鼎山、东风东路、西山森林公园的BaPeq浓度分别为6.28,4.00,2.94ng/m3,均高于国家环境空气质量二级标准(2.5ng/m3).源解析结果显示,工业区(金鼎山)和交通密集区(东风东路)的PAHs污染来源一致,主要来自机动车排放,其贡献率分别为50.80%和40.20%,其次为燃煤排放,贡献率为35.55%和39.23%,再次为生物质燃烧,贡献率为7.30%和7.98%;作为清洁对照点的西山森林公园的PAHs则来自汽车尾气排放(81.84%)和生物质燃烧排放(9.73%).     

衡阳市冬季PM2.5外来输送特征及潜在源分析

利用HYSPLIT模型的后向轨迹模式,结合GDAS气象数据、衡阳市PM_(2.5)质量浓度数据,分析了衡阳市2015—2017年冬季外来气团后向轨迹分布特征,并运用后向轨迹模式中的聚类分析法、潜在源分析法(PSCF)、浓度权重分析法(CWT),分析了衡阳市冬季PM_(2.5)外来输送通道及潜在源分布情况。结果表明:衡阳市冬季外来气团后向轨迹主要来自偏北方向,移动速度较慢,100 m高度的PM_(2.5)外来输送路径较集中,以近距离输送为主; 500 m高度的输送路径较分散且更长,长距离输送的影响增大。聚类分析显示,来自东北方向的聚类轨迹出现频率最高,该类轨迹移动方向是PM_(2.5)外来输送的主要通道方向。潜在源分析显示,衡阳市冬季PM_(2.5)外来输送以区域输送为主,对浓度影响较大,湘东、湘南、赣西、湘赣交界处、桂东北、豫南地区为PM_(2.5)外来输送的主要潜在源区,湘南、湘东北、赣西地区是高浓度外来输送潜在源区。