杭州市大气细颗粒物中铁溶解度的变化特征及影响因素

采集了杭州市污染天和非污染天的PM_2.5样品,并进一步获取了PM_2.5中可溶铁(FeS)的浓度及%FeS.研究结果显示,采样期间气溶胶中总Fe(FeT)的浓度为(629±296)ng/m³(150～1167ng/m³),FeS的浓度为(51.4±30.5)ng/m³(4.2～90.5ng/m³),%FeS为(7.8%±3.5%)(1.5%～12.9%).污染天PM_2.5、FeT和FeS的浓度均明显高于非污染天,且污染天%FeS为9.3%,高于非污染天的5.1%.本研究发现%FeS的差异主要与Fe的来源和大气酸化过程相关,污染天Fe受交通排放和工业排放等人为源的影响更大,且污染天大气酸化程度更强.     

Fe0-PRB去除Cr(Ⅵ)反应动力学及影响机制

零价铁渗透式反应墙技术(zero-valent iron permeable reactive barrier,Fe~0-PRB)是近年来兴起的一项高效经济的地下水原位修复技术,被成功应用于地下水Cr(Ⅵ)污染的场地修复中.针对Fe~0-PRB去除Cr(Ⅵ)的反应影响机制开展研究,从动力学角度揭示零价铁去除Cr(Ⅵ)的环境条件响应规律,获得描述零价铁去除Cr(Ⅵ)的反应动力学模型.考察了地下水常见离子对Cr(Ⅵ)去除的影响,发现地下水中氯离子通过影响电子传递影响Cr(Ⅵ)去除,硫酸根、镁离子通过参与反应影响Cr(Ⅵ)去除,碳酸氢根通过参与反应和影响电子传递共同影响Cr(Ⅵ)去除,钙离子对Cr(Ⅵ)去除影响不大.研究结果为Fe~0-PRB去除Cr(Ⅵ)的工艺参数优化提供方法和理论依据.     

产氢发酵新菌Ethanoligenens sp.B49对铁的依赖性及产氢途径初探

采用典型产氢途径的丁酸梭菌和阴沟肠杆菌作为对比菌株,铁元素作为限制性因子,研究Ethanoligenens sp.B49的产氢代谢过程对铁的依赖性以及产氢机制.铁限制性培养结果表明,与完全培养条件相比,在铁浓度限制在2 mg·L-1条件下B49仍保持很好的生长状态和产氢性能,其产氢不受铁元素不足的影响,即其产氢行为不具有铁依赖性;这一性质与梭菌型产氢途径的丁酸梭菌表现出相似的规律,完全区别于阴沟肠杆菌铁依赖型的产氢机制.初步判断高效产氢菌B49的产氢代谢途径类似于梭菌型产氢途径.     

太湖沉积物铁形态分布特征及磷铁相关性分析

通过对太湖藻型湖区、草藻过渡型湖区、草型湖区柱状沉积物进行铁的形态分级分析沉积物中不同提取态磷铁含量,获得不同形态铁的空间分布特征.结果表明:沉积物总铁含量藻型湖区31.57mg/g(SD=8.51) >过渡型湖区30.34mg/g(SD=11.97) >草型湖区25.25mg/g(SD=4.59),不同湖区沉积物中铁形态的含量依次为可还原(晶型)铁氧化物Fe_ox2 >碳酸盐铁Fe_carb >易还原(无定形)铁氧化物Fe_ox1 >低活性硅酸铁Fe_prs >磁铁矿Fe_mag >可吸附性Fe(Ⅱ),Fe_carb、Fe_ox1、Fe_ox2,3种铁形态属于高活性铁Fe(Ⅲ),含量为7.79,6.16,8.18mg/g,分别占总铁含量的28.56%,21.54%,29.53%,表明高活性铁(Ⅲ)是沉积物中最主要的铁形态;沉积物中各提取态磷含量大小比较为NH₂OH·HCl-P >MgCl₂-P >NaAc-P >Na₂S₂O₄-P >浓HCl-P >(NH₄)₂C₂O₄-P,含量较高的MgCl₂-P(0.067mg/g)、NaAc-P(0.061mg/g)、NH₂OH·HCl-P(0.068mg/g),分别占总提取磷的35.28%、31.97%和22.55%,是沉积物铁分级提取态磷中最主要的形态.磷-铁相关性分析表明,二者之间呈显著的正相关(P<0.05),进一步从铁形态分级角度证实铁是沉积物內源磷释放的关键因子.     

互花米草入侵对河口湿地铁还原菌群落结构及多样性影响

互花米草是河口湿地典型的入侵物种,为了探究互花米草入侵对河口湿地铁还原菌群落结构及多样性影响,以闽江口秋茄湿地、闽江口芦苇湿地和漳江口白骨壤湿地3个典型的湿地为研究对象,分别对互花米草入侵前后土壤铁还原菌群落进行测定与分析.结果表明：①互花米草入侵使白骨壤湿地和芦苇湿地土壤铁还原菌多样性升高,使秋茄湿地铁还原菌多样性降低;②互花米草入侵白骨壤湿地后拟杆菌门（Bacteroidetes）相对丰度显著降低,变形菌门（Proteobacteria）铁还原菌的相对丰度显著提高（p<0.05）;③互花米草入侵使湿地土壤铁还原菌的优势菌属发生演替.互花米草入侵后,秋茄湿地中优势菌属除硫单胞菌（Desulfuromonas）的丰度显著降低成为非优势菌属,而厌氧粘细菌（Anaeromyxobacter）的丰度显著提高成为第三优势菌属;白骨壤湿地中互花米草入侵后拟杆菌属（Bacteroides）的丰度显著降低成为非优势菌属;④环境因子及碳组分影响湿地土壤铁还原菌的相对丰度,Geobacter的相对丰度与可溶性有机碳、土壤微生物量碳均呈显著负相关（p<0.01）,Halothiobacillus的相对丰度与土壤总有机碳（SOC）呈显著正相关（p<0.05）,与土壤微生物量碳（MBC）呈显著负相关（p<0.05）.研究结果可为治理互花米草过程中微生物多样性的恢复提供科学依据.     

钴掺杂铁酸铋活化过硫酸盐降解水中四溴双酚A的研究

采用溶胶凝胶法制备了钴掺杂的铁酸铋(xCo-BFO),以此作为多相催化剂,活化过硫酸盐(PMS),产生硫酸根自由基,在水相降解溴代阻燃剂四溴双酚A(TBBPA).研究了钴掺杂量、催化剂用量、PMS初始浓度对降解反应过程的影响.结果表明,在xCo-BFO中Co掺杂量(Co/Fe摩尔比)为0.1,用量为0.5 g.L-1,PMS浓度为2.5 mmol.L-1时,60 min内对40 mg.L-1的TBBPA的去除率可达95%以上.所得催化剂在反应中稳定,反应60 min后Co溶出量仅占总Co的0.27%,经4次重复使用仍具有较高催化活性;具有磁性,回收方便,在污水处理领域具有良好的应用前景.     

铁矿区内重金属对土壤氨氧化微生物群落组成的影响

以密云水库上游某铁矿区为研究对象,采用荧光定量PCR和变性梯度凝胶电泳(DGGE)分析了矿区内不同采样点的土壤中氨氧化微生物的数量和群落结构的变化,结果表明,土样中氨氧化细菌(AOB)和氨氧化古菌(AOA)的数量变化范围分别为3.01×107~1.08×109copies/g干土和8.65×107~2.69×109copies/g干土.重金属含量与氨氧化微生物数量的相关性分析以及氨氧化微生物群落结构的冗余分析结果表明,该矿区内重金属污染改变了土壤中的氨氧化微生物的数量和结构.Cu污染对AOA的数量起到了显著抑制作用(r= -0.653*, P<0.05),但是对AOB则没有明显作用;Zn污染对尾矿库区域土壤的AOA/AOB比值影响显著(r= -0.606*, P<0.05);Cd污染改变了AOB的种群分布,降低了AOB的多样性水平.土壤中Cr长期干扰并没有改变氨氧化微生物的数量和结构,但是明显得抑制了氨氧化速率,表明重金属污染在一定程度上也影响了土壤生态系统的氮循环.     

掺铁TiO2纳米管阵列模拟太阳光光电催化降解双酚A的研究

双酚A(BPA)是一种典型的内分泌干扰物,其处理技术的开发对环境治理和人类健康都非常重要.以氙灯为模拟太阳光光源,掺铁Ti O2纳米管阵列(Fe/TNA)为光阳极,对BPA进行光电催化降解实验研究.通过场发射扫描电镜、X射线衍射以及紫外-可见漫反射表征Fe/TNA的形貌、物相和光吸收性能.结果表明,与纯Ti O2纳米管阵列(TNA)相比,Fe/TNA光吸收边界发生红移,在可见光区的吸收增强.考察Fe掺杂量、电流密度、不同阴极材料下曝气速率等因素对光电催化降解BPA的影响.结果表明,降解反应符合准一级反应动力学方程,在以0.9 mol·L-1Fe(NO3)3浸渍改性的Fe/TNA为光阳极、钛箔为阴极,电流密度为1.15 m A·cm-2的条件下反应4 h,10 mg·L-1BPA降解率可达72.3%,反应速率常数为5.32×10-3min-1,分别是以TNA为光阳极时的1.24倍和1.52倍;曝气可提升光电催化降解BPA的效果,以钛箔为阴极,曝气速率为1.0 L·min-1和以碳布为阴极,曝气速率为0.2 L·min-1条件下降解4 h,BPA的降解率分别可达82.7%和94.1%,反应速率常数分别为7.20×10-3min-1和11.6×10-3min-1.     

小兴凯湖表层底泥磷吸附容量及潜在释放风险

利用沉积物磷吸附指数(PSI)和磷吸附饱和度(DPS)研究了小兴凯湖表层沉积物的磷吸附容量,分析了沉积物中磷的吸附饱和度(DPS)与其他指标的相关关系,并讨论了不同采样点湖泊沉积物中磷的潜在释放风险.结果表明:13个采样点的表层沉积物的PSI为9.78~197.53(mg?L)/(100g?μmol),平均值为59.77(mg?L)/(100g?μmol);DPS为9.95%~24.47%,平均值为15.41%.PSI与草酸铵提取的磷(Pox)极显著正相关,与草酸铵提取的铁、铝(Feox,Alox)显著正相关,草酸铵提取的铁是影响PSI的主导因素;DPS主要受沉积物中原有吸附态磷的影响.此外,磷释放风险指数(ERI)8.99%~129.94%的计算结果表明:小兴凯湖表层沉积物中磷释放诱发富营养化的风险处于高度风险范围,其中,受农业面源污染影响较大的北岸区域相比其他区域发生富营养化的风险更高.     

单宁酸铁吸附去除水中无机氮的性能与机制研究

通过批量吸附实验,研究了一种新型吸附材料——单宁酸铁吸附去除水中无机氮(NH+4-N、NO-2-N和NO-3-N)的效果及其吸附机制.结果表明,单宁酸铁对NH+4-N和NO-2-N具有优先选择性,当单宁酸铁与NH+4-N和NO-2-N的质量比为200时,NH+4-N和NO-2-N去除率均大于95%.运用吸附动力学模型、Weber-Morris方程、Langmuir和Freundlich方程进行实验数据拟合的结果表明,NH+4-N和NO-2-N在单宁酸铁表面分别进行单分子层和多分子层的吸附,其吸附过程符合二级动力学模型,并且颗粒外部扩散和表面吸附起主要的作用.NH+4-N与分布于单宁酸铁外表面的氧负离子通过静电作用结合,NO-2-N则与单宁酸铁中的铁离子通过静电作用和配位作用结合.本研究为单宁酸铁作为吸附剂的发展与应用提供了科学依据.