窗口法与累积平均法的轻型车RDE结果对比研究

为研究移动平均窗口法与欧6修正稿提出的累积平均法计算结果有明显差异的原因,按国6试验要求在海拔为1980 m的高原地区进行实际行驶污染物排放（RDE）试验,通过基于数据点使用次数的参与率分析不同方法对排放结果的影响.结果显示：计算市区排放时,累积平均法中排放恶劣的试验早期数据点参与率较高,而窗口法使用了部分相对正加速度（RPA）较低的市郊数据点,使累积平均法计算得到的市区 污染物排放因子升高.计算总行程排放时,窗口法中高速路段中部数据点的参与率明显高于累积平均法,若这些数据点排放恶劣,窗口法计算得到的排放因子有高于累积平均法的可能.使用累积平均法计算污染物排放因子时,为了规范调减排放的条件,应该对全球轻型车统一测试循环（WLTC）测试海拔有一定的限制.     

不同含固率下零价铁提升厨余垃圾高温厌氧消化产沼体系运行稳定性研究

相比中温（35 ℃）厌氧消化,高温（55 ℃）厌氧消化中微生物代谢活性强,处理效率高,且无害化水平高,适合厨余垃圾的资源化处理及 利用.但由于厨余垃圾易降解,有机质含量高,水解速率快,极易在厌氧消化前期出现酸积累现象,这种现象在高温厌氧消化中更为显著,从而严重制约着高温厌氧消化的应用.本研究探究了零价铁（ZVI）对高温厌氧消化过程酸化现象的消除和控制,并对投加ZVI后不同含固率下 厌氧反应器严重酸化现象缓和效果进行评价.结果表明,高温条件下含固率为4%、6%的反应器在ZVI的促进作用下很快恢复产沼,甲烷产率相较低负荷反应器分别提高了52.05%、10.51%.含固率为8%的投加ZVI反应器在经历一个月的延滞期后也消除了“过酸化”,甲烷含量稳定在60%以上, 甲烷产率达到270.40 mL·g^-1.以加ZVI反应器沼液作为接种物的H-ICS反应器能够降低氢分压,但未能消除“过酸化”.含固率为10%的反应器在反应结束后仍处于酸化状态.高通量测序结果表明,所有外加ZVI的反应器中嗜氢产甲烷菌是绝对的优势菌.在恢复产沼的H-ZVI反应器以细菌Defluviitoga产生的乙酸盐、CO₂、H₂和丁酸转化来的乙酸为底物,嗜氢产甲烷菌Methanothermobacter作为唯一优势产甲烷古菌,与互营乙酸氧化菌Syntrophaceticus相互作用,实现互营乙酸氧化产甲烷（SAO-HM）途径,恢复产甲烷代谢.     

2021年3月14—16日中国北方地区沙尘暴天气过程诊断及沙尘污染输送分析

2021年3月14—16日发生在北方地区的沙尘暴天气过程被认为是近10年来我国出现的最强过程.本文在对此次沙尘暴过程天气学特征分析的基础上,利用 HYSPLIT 模式和 GDAS 资料,运用潜在源贡献因子分析法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）,探讨了气候变化背景下沙尘输送源与天气系统的配置关系及本次过程中沙尘污染物PM₁₀质量浓度的潜在源区分布及贡献.结果表明,此次过程由强烈发展的蒙古气旋及冷锋过境,高空槽后冷空气持续补充引起,中高层强斜压性使地面蒙古气旋强烈发展,大风卷扬起的沙尘随上升气流输送到高空,并在偏北大风引导下,影响了我国大范围地区.内蒙古东北部至河套地区的强涡度梯度带、500、700 hPa较高的强冷平流中心与下层的温度平流差异以及交替的上升下沉运动为本次北方地区大范围沙尘暴过程提供了动力、热力及不稳定度条件.本次沙尘天气过程中,影响呼和浩特、北京的沙尘传输通道主要为北偏东路,影响银川的沙尘传输通道为西北路和北路,过程受多沙源传输通道影响.萨彦岭、蒙古国南部戈壁沙漠为本次沙尘天气PM₁₀的主要潜在源区,传输过程中混合内蒙古沙源地沙尘.总体来说,蒙古国南部戈壁沙漠对本次过程PM₁₀质量浓度的贡献最大.     

聚苯乙烯微塑料单独或与镉共同暴露诱导肝细胞铁死亡

微塑料作为一种新型污染物,易吸附并富集环境中的重金属等,广泛存在于大气、土壤和水体环境中,对人体的危害正受到广泛关注.微塑料与其吸附污染物引发的复合毒性效应及机制是目前微塑料环境毒理学评价中亟待解决的科学问题.本研究以聚苯乙烯微塑料和镉为研究对象,考察其对新型细胞死亡方式-铁死亡的诱导作用,发现微塑料和镉暴露诱导肝细胞线粒体形态异常和线粒体嵴减少、GSH水平下降、脂质过氧化损伤以及关键铁死亡调节蛋白GPX4表达量降低,证实微塑料和镉暴露可诱导肝细胞发生铁死亡;同时不同铁死亡抑制剂及毒性检测指标的测定还表明,Cd²⁺主要通过抑制膜脂修复膜GPX4活性,引起脂质过氧化,导致铁死亡发生;聚苯乙烯微塑料主要通过刺激活性氧产生促进铁死亡;二者复合体可同时通过活性氧和抑制酶活等方式促进铁死亡发生,但其发生程度弱于Cd²⁺,可能是由于复合体中Cd²⁺呈吸附态降低其部分毒性所致.本文预期将为深入评价微塑料与镉的复合毒性效应提供数据支撑,同时为微塑料与其它共存的有毒组分的复合毒性效应及机制研究提供一定参考.     

g-C3N4/TiO2纳米管阵列光阳极的制备及其光电催化降解邻氯硝基苯

采用阳极氧化-涂覆煅烧法成功制备了g-C₃N₄/TiO₂纳米管阵列（g-C₃N₄/TNAs）光阳极,并通过扫描电镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱仪、紫外可见漫反射光谱仪、光致发光光谱仪和电化学工作站等表征分析了g-C₃N₄/TNAs光阳极的形貌、晶形结构、光学特性和光电化学性能.表征结果证实,g-C₃N₄的引入通过缩小禁带宽度扩宽了TNAs的可见光响应范围,提高了光电流密度和光生电子寿命,促进了光生电子和空穴的分离.g-C₃N₄/TNAs光阳极在光电催化体系内对邻氯硝基苯（o-CNB）的降解效率高于其在光催化和电催化体系中对o-CNB的降解效率,且具有良好的稳定性和可重复性.活性物质捕获实验、电子自旋共振测试和能带结构分析表明,g-C₃N₄/TNAs光阳极中TNAs和g-C₃N₄之间存在Z型异质结相互作用机制.在光电催化体系内降解o-CNB的主要活性物质是^?O₂^-、^?OH和光生空穴,而光生电子是次要的活性物质.     

单细胞水平微流体技术筛选北极沉积物中的联苯降解菌

极地环境微生物具有独特而丰富的多样性,是亟待开发的资源宝库.随着人类影响范围的扩大,极地环境中持久性有机污染物与石油 资源开采等造成的环境污染不容忽视,而利用土著微生物进行生物修复是一种理想的方法.为克服传统的基于富集驯化的稀释平板法分离 降解菌存在耗时长、筛选结果单一等缺点,建立了一种单细胞水平微流体筛选（Single-cell Level Isolation with Microfluidics,SLIM）技术.以北极沉积物为菌源,以联苯为底物,利用该技术成功筛选得到9株菌株,分属于4个菌属：Streptomyces、Micrococcus、Dermacoccus和Aspergillus;通过 稀释平板法筛选得到3株菌株,分属于Acidovorax、Chryseobacterium和Nocardia.通过两种方法得到的菌株完全不同.系统发育分析表明,SLIM技术筛选得到的菌株具有更加丰富的微生物多样性.通过对沉积物及各代富集驯化培养物的16S rRNA基因高通量测序发现,并非所有富集的菌属都能被稀释平板法分离,通过SLIM技术筛选得到的菌属在所有样品中的相对丰度都很低.本文建立的SLIM技术从单细胞水平实现了目标菌种的筛选,相比于稀释平板法,具有效率更高的优点,同时避免了菌种间竞争等造成的分离困难.本研究为极地环境中有机污染的生物修复及“微生物暗物质”资源的挖掘提供了新的思路与方法.     

青岛市港口区域PM2.5污染特征及来源解析研究

港口区域因大气污染物排放量大且污染源复杂,已成为沿海城市大气污染防治的关键区域.为明确青岛港口区域PM_2.5污染特征及主要贡献源类,于2019年在青岛市3个港口区域和1个背景点位采集了不同季节的环境PM_2.5样品,并分析了其化学组分特征;同时,采用正定矩阵因子分析模型（PMF）和潜在源贡献函数（PSCF）分别分析了港口区域PM_2.5的主要贡献源类及各源类潜在的影响区域.结果表明,2019年青岛港口区域ρ（PM_2.5）年均值为64 μg·m^-3,是我国空气质量二级标准的1.8倍,其中,董家口点位最高（74 μg·m^-3）,崂山点位最低（55 μg·m^-3）. NO₃^-、OC和SO₄^2-是PM_2.5的主导组分,其中,NO₃^-含量（13.1%）明显高于其它组分.董家口点位ρ（NO₃^-）、ρ（SO₄^2-）、ρ（OC）和ρ（EC）（分别为13.0、7.09、8.98和2.91 μg·m^-3）明显高于其它点位,燃煤、工业特别是钢铁企业及货车等影响可能较为明显.同时,冬季这些组分浓度也显著高于其它 季节,而夏季Na的浓度（0.96 μg·m^-3）和占比（2.13%）明显较高;春季Si和Al的浓度（1.27和0.45 μg·m^-3）和占比（2.79%和1.00%）明显高于其它季节.PMF源解析结果表明,二次硫酸盐和二次有机碳气溶胶（SOA）混合源（22.4%）及二次硝酸盐（20.1%）是港口区域PM_2.5的主要贡献源类,其次为机动车源（16.7%）和扬尘源（14.6%）,燃煤源的贡献率为13.8%,而海盐和船舶源的贡献为7.2%.从季节变化来看,春季扬尘贡献（32.1%）较高,夏季二次硫酸盐和二次有机碳气溶胶（SOA）混合源（31.6%）、海盐和船舶源（19.2%）贡献较高,而冬季燃煤（16.6%）、机动车（22.8%）、二次硝酸盐（23.9%）、钢铁及相关冶金源（3.2%）和建筑水泥尘（3.6%）贡献较高.河北省中南部及山东省中西部地区是青岛港口各 源类的主要潜在源区,黄海是船舶排放的主要潜在源区.     

零价铁与磁铁矿促进半干式猪粪厌氧产甲烷的效能与机理研究

本实验探究了相同剂量（5 g·L^-1）的零价铁、磁铁矿和两者的混合物对半干式猪粪厌氧消化过程的影响,重点揭示了零价铁和磁铁矿对甲烷生产的协同促进效能与机理.结果表明,与无添加剂的对照组相比,零价铁、磁铁矿和混合添加剂分别使系统的甲烷产量提高了32.8%、21.8%和35.1%.与单独添加零价铁或磁铁矿相比,混合添加剂对产甲烷的提升效果更佳.零价铁与磁铁矿对厌氧消化的协同促进效应体现在以下4个方面：①能更好地维持低氢气分压环境,推动产甲烷种间电子传递;②可使反应器的总碱度维持在相对较高的水平,提高系统缓冲 能力;③能增加厌氧体系中溶解性铁离子浓度,进一步提高厌氧微生物的活性;④同时富集能够介导种间氢传递和种间直接电子传递的细菌和古菌,提高有机底物转化为甲烷的效率.     

零价钴活化过氧乙酸降解水中罗丹明B的研究

采用零价钴（ZVCo）活化过氧乙酸（PAA）降解水中罗丹明B（RhB）,探究了ZVCo/PAA体系中PAA的活化机理,并通过自由基淬灭实验,识别了体系中的主要活性自由基.同时,考察了溶液初始pH值、PAA浓度、ZVCo投加量及水中常见阴离子对ZVCo/PAA体系降解RhB的影响,并评估了ZVCo在活化PAA过程中的稳定性和可重复利用性.最后,研究了RhB在ZVCo/PAA体系中的降解机理.结果表明,在中性条件下, 大约98.3%的RhB可以在180 s内被ZVCo/PAA体系有效去除.在该体系中,ZVCo原位生成的Co²⁺对PAA活化起到了主要作用,有机自由基（CH₃C（O）O^?和CH₃C（O）OO^?）是该体系的主要活性物种.增加ZVCo投加量或PAA浓度可以提高RhB的降解效率,但过量的PAA对RhB的 去除有抑制作用.SO₄^2-、NO₃^-和Cl^–的存在几乎不影响ZVCo/PAA体系降解RhB,而HCO₃^-能够显著抑制RhB的去除.在重复使用4次后,ZVCo仍对PAA具有良好的活化效果,且其表面形貌和元素组成均未发生明显变化,表明ZVCo具有优异的稳定性和可重复利用性.RhB在ZVCo/PAA体系中的主要降解途径为其分子结构中共轭氧杂蒽基团的破坏.     

纳米零价铁耦合黏土修复污染土壤的研究进展

黏土负载型nZVI具有低成本、易制备、环境相容性好、综合性能优越的特点.本文在归纳nZVI改性策略的基础上,比较了黏土种类对nZVI形貌和性能的影响,提出了理想黏土载体的优选顺序,分析了复合材料的铁含量、比表面积、nZVI尺寸等与去除性能之间的关系,对nZVI耦合黏土在修复土壤重金属、卤代有机物、硝酸盐、新型污染物等方面的研究进行了总结,并概述了nZVI技术在土壤修复中的负面效应,最后对nZVI耦合黏土修复污染土壤的未来方向进行了展望.