稀土材料氢氧化铈吸附水中亚砷酸与砷酸阴离子的特性效果

以开发新型高效除砷吸附材料为目的 ,在室温 (2 5℃ ) ,初始浓度 0 .0 5～ 2 5 0mg/L ,pH4～ 11条件下 ,对稀土材料氢氧化铈 (HCO)进行了吸附除砷的性能评价 .实验结果表明 ,在实验条件下 ,HCO对亚砷酸和砷酸阴离子都显示了良好的吸附效果 ,其吸附等温线能很好地用Langmuir方程进行描述 .对于低浓度 (0 0 5～ 10mg/L)的砷溶液 ,HCO在所选 pH条件下对亚砷酸和砷酸阴离子的吸附率可达 10 0 % .对于高浓度的砷溶液 ,偏酸性 (pH 4 )条件有利于砷酸阴离子 ,而中性 /微碱性 (pH 7,8)条件最有利于亚砷酸阴离子的吸附 .HCO对 2种形态的砷阴离子的吸附效应在较宽 pH范围内同溶液的离子强度基本无关 ,常见阴离子 (Cl-,NO-3 ,SO2 -4)的存在对砷的吸附也未显示出干扰效应 .从实验结果推测 ,HCO吸附亚砷酸和砷酸阴离子的主要反应机理应属于专性吸附     

砷在金属氧化物/水界面上的吸附机制Ⅱ.电荷分布多位络合模型模拟

利用电位滴定表征了铁铈氧化物(Fe-Ce)的表面电荷特性,并使用电荷分布多位络合模型(CD MUSIC)进行了模拟,得到Fe-Ce材料的表面位质子结合常数为5.8,位密度为23.2个·nm-2,高于大多数铁氧化物的表面位密度.在Fe-Ce表面特性参数的基础上,进一步使用CDMUSIC模型对系列pH(5～9)下As(Ⅴ)在Fe-Ce表面的等温吸附实验进行了模拟.结果表明,单齿单核单质子化形态≡FeOAsO3H1.5-和双齿双核非质子化形态≡Fe2O2AsO22-共存于吸附后的Fe-Ce表面,它们的结合常数分别为31.5和34.2,电荷分布值(f)分别为0.25和0.50.使用以上模型参数,对pH 3.5～10.5范围内2种表面络合形态分布趋势进行了预测.结果表明,在偏酸性条件下,≡ FeOAsO3H1.5-形态占主导;而≡Fe2O2AsO22-形态主要存在于偏碱性的范围.     

La/Ce掺杂钛基二氧化铅电极的制备及电催化性能研究

采用电沉积法制备了稀土La、Ce改性的钛基二氧化铅(Ti/PbO2)电极.利用SEM和XRD分析了电极的表面形貌和晶体结构,结果表明,稀土La、Ce掺杂后改变了电极表面的微观结构和晶面取向,使电极表面变得更加致密、均匀;用LS和CV测试了电极的电化学性能,分析表明,稀土La、Ce的掺杂提高了电极的析氧过电位和峰电流密度,改善了电极的催化性能.用所制备的不同掺杂量下的改性电极降解亚甲基蓝模拟染料废水(methylene blue,MB),结果表明,当La、Ce掺杂量分别为8.0g.L-1和5.0 g.L-1时,电极对MB及其COD的去除率达到最佳,分别为83.85%、79.95%和79.18%、76.21%,显示了良好的去除效果和催化性能,并在此基础上进一步分析了MB可能的降解路径和机制.     

电场与MnxCey催化剂在苯氧化反应中的协同效应及机理探究

挥发性有机物（VOCs）大量排放已成为日益严重的环境问题,为了实现VOCs的高效去除,本文采用自蔓延燃烧合成法制备了一系列锰铈复合氧化物催化剂,将稳恒直流电场引入典型VOCs气体苯的催化氧化过程,并基于不同电场条件下催化剂的理化性质表征结果进行机理分析.实验结果表明,Mn_xCe_y催化剂对含苯废气的去除有良好的效果,稳恒直流电场显著促进了催化剂的活性,其中Mn₁Ce₃的催化性能最佳,电流为5 mA时,Mn₁Ce₃催化剂在155℃可达到50%的苯转化率,在202.4℃可达到90%的苯转化率,对应的转化温度T₅₀和T₉₀比传统方法分别降低了62.4℃和48.3℃,且电场中的反应活化能由52.32 kJ·mol^-1降低至32.31 kJ·mol^-1.根据实验现象及表征结果,发现协同效应与活性位点的快速持续再生及活性氧物种的转化有关,由此提出苯在Mn_xCe_y催化剂上的氧化机理及电场协同催化的反应模型.     

稀土Ce掺杂SnSb复合涂层电极的实验研究

采用涂刷热分解氧化法,把无机盐SnCl4·5H2O、SbCl3和Ce(NO3)3·6H2O以一定的配比溶解在有机溶剂异丙醇中制备涂层液,以钛板为基体,制备多组分的涂层电极.考察了不同掺杂量下制备的电极对生活污水的处理效果,并对稀土Ce掺杂SnSb涂层进行了SEM表征,结果表明,在热处理温度为500℃、稀土掺杂量(原子质量比)为Sn∶Sb∶Ce=100∶10∶1的电极降解效果最好;稀土Ce的掺杂有利于锡锑金属氧化物涂层电极的电化学性能的提高.     

黄土对钕(Ⅲ)和铈(Ⅲ)在不同pH下的等温吸附特性

研究了黄土对钕 (Ⅲ )和铈 (Ⅲ )在不同pH下的等温吸附特性 ,采用Langmuir及Freundlich两种吸附模型对吸附数据进行了描述 .并分析、比较了线性及非线性两种拟合的方法 .非线性拟合 ,由于数据形式没有转换 ,求得的模型参数较线性方法比较可靠 ;非线性拟合结果表明 ,在低pH( =3 ,5 75 )下 ,等温吸附行为更符合Langmuir模型 ,而在高pH( =6 1,6 9)下 ,更符合Freundlich模型     

新型铈钨钛复合氧化物催化还原脱硝机理

利用水热共沉淀法制备了铈钨钛复合氧化物催化剂,考察了H₂O₂络合修饰对其催化脱硝转化频率（TOF）的影响;并借助傅里叶原位红外光谱仪研究了H₂O₂络合修饰后铈钨钛复合氧化物的催化脱硝机理.结果表明：H₂O₂络合修饰可增强铈钨钛复合氧化物表面Brønsted酸位强度,提高其表面NH₃低温吸附和中低温NH₃-SCR脱硝性能,400℃时其NO_x催化脱除频率TOF高达0.658s^-1;NH₃和NO_x在H₂O₂络合修饰后铈钨钛复合氧化物表面存在竞争吸附,其表面催化脱硝反应主要为吸附态NH₃、NH₂和NH₄⁺与气态NO+O₂的反应,其低温NH₃-SCR反应机理遵循Eley-Rideal（E-R）机理.     

Fe-Ce/ZSM-5复合催化剂的制备及其催化性能

采用浸渍法制备了Fe-Ce/ZSM-5复合催化剂,并将其用于甲基橙的催化降解。利用单因素实验考察了溶液pH、初始甲基橙质量浓度、催化剂加入量、初始H_2O_2浓度及反应温度对准一级动力学方程反应动力学常数的影响,对催化剂的稳定性进行了测试,并探讨了甲基橙的催化降解机理。实验结果表明:在溶液pH 5.0、初始甲基橙质量浓度100 mg/L、催化剂加入量1.0 g/L、初始H_2O_2浓度20 mmol/L、反应温度20℃的优化条件下反应60min,反应动力学常数高达0.034 min~(-1),甲基橙降解率高达87%,铁离子流失量仅为0.019 mg/L;催化剂重复使用3次后,甲基橙降解率仍高于80%,保持了较高活性。     

Preparation and luminescence properties of Zn3 （BO3）2 doped with Ce3＋and Mn2＋

采用共沉淀法在700℃和较短的烧结时间下制备了Zn3（BO3）2和不同浓度的Ce3＋、Mn2＋离子掺杂的Zn3（BO3）2纳米晶粉末,对合成产物的发光性质及发光机理进行了研究。利用荧光分光光度计、X射线粉末衍射仪以及透射电镜对其光学性能和纳米晶形貌进行了表征。结果表明Ce3＋离子掺杂的Zn3（BO3）2样品在340～400nm之间有强的荧光发射,其最高发射峰峰位为365nm,在Ce3＋掺量为0.5%（摩尔分数,下同）时发光强度达到最高值。Ce3＋取代Zn2＋离子作为发光中心,Mn2＋离子作为激活剂加入,并不影响荧光发射峰的位置,但能够有效增强其发光强度。当Mn2＋离子掺量为0.7%（摩尔分数）时,Ce3＋、Mn2＋共掺杂的Zn3（BO3）2纳米晶发光强度达到最高值。     

Catalytic combustion of soot over ceria-zinc mixed oxides catalysts supported onto cordierite

Modified substrates as outer heterogeneous catalysts was employed to reduce the soot generated from incomplete combustion of diesel or diesel/biodiesel blends, a process that harms the environment and public health. The unique storage properties of ceria(CeO2) makes it one of the most efficient catalysts available to date. Here, we proposed that ceria-based catalysts can lower the temperature at which soot combustion occurs; more specifically, from 610℃ to values included in the diesel exhausts operation range(300–450℃). The sol-gel method was used to synthesize mixed oxide-based catalysts(CeO2:ZnO); the resulting catalysts were deposited onto cordierite substrates. In addition, the morphological and structural properties of the material were evaluated by XRD, BET, TPR-H2, and SEM. Thermogravimetric(TG/DTA) analysis revealed that the presence of the catalyst decreased the soot combustion temperature by 200℃ on average, indicating that the oxygen species arise at low temperatures in this situation, promoting highly reactive oxidation reactions. Comparative analysis of soot emission by diffuse reflectance spectroscopy(DRS) showed that catalyst-impregnated cordierite samples efficiently oxidized soot in a diesel/biodiesel stationary motor: soot emission decreased by more than 70%.