弱磁场强化氧化石墨烯负载纳米零价铁(GO-nFe0/WMF)对水中Cr(Ⅵ)的去除特性及机制

利用共沉淀法成功制备出绿色、高效且具有较强重复利用性和抗氧化性能的介孔磁性材料氧化石墨烯负载纳米零价铁(GO-nFe~0).通过场发射扫描电镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅立叶红外光谱仪(FTIR)、比表面积测试仪(BET)、X射线衍射仪(XRD)以及X射线光电子能谱分析(XPS)等表征手段对GO-nFe~0的形貌、结构以及元素价态进行分析.研究了弱磁场(WMF)协同GO-nFe~0体系(GO-nFe~0/WMF)处理水体中Cr(Ⅵ)的特性和机制,并且考察了不同反应条件对体系去除Cr(Ⅵ)的影响.结果表明,当氧化石墨烯(GO)与纳米零价铁(nFe~0)的负载质量比为1∶10且在20 mT弱磁感应强度的最佳条件下,GO-nFe~0/WMF能够在30 min内完全去除浓度为10mg·L~(-1)的Cr(Ⅵ).随着体系初始pH值的降低和材料投加量的增加,Cr(Ⅵ)的去除效率显著提高.无机阴离子(Cl~-,SO_4~(2-))对Cr(Ⅵ)的去除表现出促进作用,而ClO~-_4和CO_3~(2-)则分别表现出无明显影响和抑制效果.GO-nFe~0在循环利用5次以及暴露空气中30 d仍能保持较高的反应活性.通过XRD、XPS以及邻菲啰啉掩蔽实验证明:GO-nFe~0/WMF体系具有潜在的协同作用,GO可以提高WMF促进nFe~0的腐蚀速率并提高电子转移速率,从而释放更多的Fe~(2+).     

新型球形介孔锰锌铁氧体的制备、表征及对亚甲基蓝的吸附特性

以废旧锌锰电池生物浸提液为前驱体、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为结构导向剂,采用水热法制备了一种新型球形介孔锰锌铁氧体(P-MZF).同时,利用扫描电镜(SEM)、比表面积(S_(BET))、X-射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、选区电子衍射(SAED)、红外光谱分析(FT-IR)、X射线光电子能谱分析(XPS)和磁滞回线(VSM)等表征分析了制备的材料,并研究了其对亚甲基蓝(MB)的吸附特性.结果表明,相比于无PVP制备的样品,P-MZF的比表面积S_(BET)(126.7 m~2·g~(-1))、活性点位的增加大幅提升了对MB的化学吸附能力;吸附动力学和热力学分析表明,Pseudo second-order和Langmuir模型适合描述其对MB的吸附行为.此外,经过5次循环吸附-醇洗再生,P-MZF对MB的吸附效率仍可维持在93%以上.制备的P-MZF具有高吸附和磁回收简便的优点.     

纳米刻蚀法制备氧化锰介孔材料及其降解高含盐废水中罗丹明B

为了有效去除高含盐废水中的有机染料污染物,利用有序介孔硅材料作为模板剂,通过硬模板法制备了新型锰系氧化物（MnO_x）介孔材料作为类Fenton催化剂.催化剂的结构表征结果表明,模板剂在锰前驱物溶液中浸渍和后续煅烧成型过程决定了氧化锰介孔材料的结构.浸渍-煅烧成型重复次数越多,MnO_x介孔材料中孔道结构的有序度和氧化锰的结晶度越好.浸渍-煅烧成型次数过少,MnO_x介孔材料中孔道呈现无序状态,比表面积较大但氧化锰结晶度不足;次数过多则形成更为致密的小孔径的孔道结构,从而使MnO_x介孔材料的比表面积减小.由于对罗丹明B（RhB）良好的选择性吸附能力和较多的Mn³⁺/Mn⁴⁺对,具有有序规则孔道的氧化锰介孔材料具有优异的类Fenton催化活性,对高含盐废水中RhB的5 h降解去除率最高可达90%左右.     

污染场地地下水中汞污染反应运移模拟

汞（Hg）是人们持续关注的全球环境污染物之一,其对地下水的污染严重威胁着与地下水相关的生态环境系统.汞在地下水系统中的物理与地球化学反应过程的准确刻画是研究汞迁移转化规律的重点和难点.基于某工业场地汞污染数据,首先采用PHREEQC研究地下水中无机二价汞的存在形态,然后利用PHT3D程序建立汞污染物反应性溶质运移二维剖面模型.该模型考虑了汞污染物在地下水系统中的对流、弥散过程及地球化学反应过程（包括水相络合作用、表面络合吸附作用及受动力学控制的氧化还原作用）.结果表明,无机二价汞的存在形态以HgCl₂和Hg（OH）Cl占主导地位,氧化还原作用是影响地下水中汞污染反应性运移的主要控制因素;另一方面,水合氧化铁HFO对汞迁移的阻滞影响较小,而溶解性有机质对汞较强的络合作用不能忽视.本文研究成果可为预测与评估特定污染场地地下水汞污染的变化趋势及制定相应的修复策略提供科学依据.     

锑矿开采条件下矿井水酸化过程分析

矿山开采过程产生的酸性排水及其携带的重金属对生态环境造成了严重的危害,其防控的关键在于控酸,因此矿井水酸化过程的解析可为矿山酸性排水的源头防控提供理论依据。本文以独山半坡锑矿为研究区,采集矿井内部不同区域水体样品32件,通过对水体酸化的矿物端元解析和重金属的共氧化过程、离子水解过程以及不同类型矿井水的混合过程分析,揭示了矿井水的酸化过程。结果表明,矿井内辉锑矿与黄铁矿的氧化使流经的矿井水具有低p H和高硫酸根的特征,与未受矿业活动影响的地下水具有明显差异。在矿井水流动过程中,Sb(Ⅲ)与Fe(Ⅱ)的共氧化过程消耗了氢离子,不同水体混合过程中碳酸氢根对酸的缓冲作用明显,以上过程延缓了矿井水的酸化;由于水体酸化使Al、Mn、Fe等离子溶出,而这些离子可能发生的水解过程加速了矿井水的酸化。     

Co3O4/BiVO4复合阳极活化过一硫酸盐强化光电催化降解双酚A

采用静电纺丝法制备了Co_3O_4/BiVO_4复合薄膜电极,并以之为光阳极,在过一硫酸盐(PMS)辅助作用下开展了光电催化降解双酚A研究.结果表明,PMS在可见光下可显著强化Co_3O_4/BiVO_4复合阳极光电催化降解双酚A,在0.25 V外加偏压以及可见光照射下,当加入2 mmol·L-1PMS时,双酚A在2 h内的降解效率为96%.降解动力学常数为0.471 4 min-1.系统研究了PMS初始浓度、外加偏压对双酚A降解性能的影响.结果发现,双酚A在较低的PMS投加量和较低的外加偏压(0.25 V)下即可有效降解.采用电子自旋共振波谱仪鉴定体系的主要活性自由基为SO·-4和·OH.并进一步通过淬灭实验结果证明空穴、SO·-4和·OH起主要氧化作用.光电反应后的体系中未检测到金属离子溶出,可避免二次污染.     

砷氧化菌对胡敏酸络合As (Ⅲ)的氧化作用

土壤砷与土壤微生物相互作用是土壤砷形态转化中需要重点关注的内容之一.为了研究砷氧化菌对胡敏酸络合三价砷[HA-As(Ⅲ)]的作用,设置了不同p H值反应体系,研究砷氧化菌HN-2对HA-As(Ⅲ)作用下,砷的形态变化及其在固液两相中的分配.结果表明,在HA与As(Ⅲ)络合过程中,HA可以将一部分游离态As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ).其中,在p H=7的体系中,As(Ⅲ)被HN-2和HA氧化成As(Ⅴ)的效率最高.在含有砷氧化菌株和不含砷氧化菌株的体系中,0~10 h振荡过程中,HA-As材料均可以释放一部分As(Ⅲ)及As(Ⅴ)进入液相中,同时砷氧化菌可以快速地将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ),而胡敏酸可以较缓慢地将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ);反应10~24 h期间,HN-2砷氧化菌可以将络合态HA-As(Ⅲ)转化为游离态As(Ⅲ)并氧化为As(Ⅴ);48 h后反应逐渐达到平衡.固相同步辐射结果可以进一步证明HN-2砷氧化菌对络合态As(Ⅲ)的释放及氧化作用.     

钙法解吸并固定乙醇胺富液中CO2

针对醇胺类吸收剂富液中CO_2的解吸及后续处置所存在的不足,提出一种新型解吸方案——钙法.通过CO_2负荷试验和Ca(OH)_2投加量试验确定了该法理想处理负荷为0.84 mol·L-1,理想投加比例为C∶Ca=1∶1(摩尔比),此条件下反应15 min和30 min的解吸率达到52.17%和55.02%,这表明钙法矿化解吸乙醇胺富液中CO_2是可行的.在此基础上,进一步研究了pH、温度和搅拌强度对CO_2解吸固定效果的影响.试验结果表明,CO_2解吸率随着pH和搅拌强度的增加而增大,但当pH和搅拌强度增大到一定程度后,解吸率增长放缓甚至出现下降.较高的解吸温度尽管解吸率更大,但高温条件下无法达到矿化固定CO_2的目的.CO_2二次吸收负荷试验表明经钙法解吸后的MEA再生液具有良好的可重复使用性.     

青藏高原西北部近地表气温直减率时空分布特征

近地表气温直减率是研究山地生态系统对气候变化响应过程中的重要参数,论文基于青藏高原西北部1951—2013年的9个标准气象站以及2012—2016年的高山自设观测站的日平均气温、最低气温、最高气温（T_ave、T_min、T_max）数据,分析了青藏高原西北部近地表气温直减率（LR_Tave、LR_Tmin、LR_Tmax）的时空分布特征。结果表明：1）青藏高原西北部近地表气温随高程增大有显著下降趋势。研究区两个区域的LR_Tave、LR_Tmin、LR_Tmax均呈现出显著的空间差异性,而基于气象站的LR_Tave、LR_Tmin高于高山观测站的LR_Tave、LR_Tmin、LR_Tmax,其中LR_Tmin差异最为显著,而LR_Tmax空间差异较小。2）青藏高原西北部近地表气温直减率具有明显的季节差异,气象站的LR_Tave、LR_Tmin、LR_Tmax季节变化趋势为春季高、夏季较高、冬季低,而高山观测站的LR_Tave、LR_Tmin、LR_Tmax季节变化趋势为夏季高、冬季低。其中气象站LR_Tmax在四季中的差异最显著,而高山观测站的LR_Tmin的季节差异最大。高山观测站的气温直减率在4—9月间具有较为稳定的值。3）青藏高原西北部LR_Tave、LR_Tmin在气温突变年前后具有显著的差异,LR_Tmax无显著的变化。其中,在气温突变年之后,LR_Tave、LR_Tmin有显著的上升趋势,表明青藏高原西北部地区的LR_Tave、LR_Tmin对区域气候变化的响应显著,而LR_Tmax对区域气候变化的响应不显著。研究将有效改善青藏高原西北部气温空间分布规律研究的不足,为区域气候变化研究及生态系统对气候响应等定量研究提供理论基础。     

石化行业有机及恶臭废气治理中试实验研究

针对石化行业的高浓度有机及恶臭废气采用吸附协同多相催化氧化治理工艺,进行中试实验研究。通过该法处理的石化工业中产生的VOCs、非甲烷总烃、苯、甲苯、二甲苯、苯乙烯、硫化氢、二氧化硫、氨气的去除效果,中试装置运行成本分析,得出结论:高效吸附协同多相催化氧化工艺可实现石化行业产生废气的稳定达标排放,其中对VOCs、非甲烷总烃、苯、甲苯、二甲苯、臭气浓度去除率达到90%以上,运行成本(包括氧化剂、催化剂、蒸汽、电费)合计0.056 96元/m3·h,综合苯、甲苯、二甲苯排污费减少及混苯回收的收益,可得净收益0.059 75元/m3·h。