中国雨水化学组成及其来源的研究进展

对近年来我国雨水的化学组成、同位素组成、pH值等数据进行了搜集,总结了我国酸雨的地理分布情况,并通过数理统计学和化学计量学对搜集的数据进行了对比分析,从而对雨水的离子来源进行了解析。最后,就全面认识我国酸雨特征提出了建议。     

硫氰酸根在粒状镁铝复合氧化物上的吸附性能

以镁铝水滑石(Mg/Al-LDH)为前驱物制备了粒状镁铝复合氧化物(G-Mg3.3AlO4.8),采用BET、XRD、SEM和FT-IR方法对其结构进行了表征,考察了这种新材料对硫氰酸根(SCN-)的吸附性能.G-Mg3.3AlO4.8的比表面积和平均孔径分别为269.4 m2.g-1和13.25 nm,成型造粒保留了层状结构且无新相生成.Freundlich等温式和准二级动力学方程能很好地描述SCN-在G-Mg3.3AlO4.8上的静态吸附过程,25℃初始浓度为500 mg.L-1时静态吸附量可达165.8 mg.g-1;Yoon-Nelson模型能很好地预测SCN-在G-Mg3.3AlO4.8上的穿透曲线,初始浓度100 mg.L-1、流速5 mL.min-1、床层高度10 cm和pH=6时穿透点吸附量可达50.73 mg.g-1,重复使用4次对SCN-的脱除率均保持在98%以上,是一种可重复利用的高效吸附剂.     

三峡库首秭归地区大气降水硫同位素组成及示踪研究

2009年6月～2010年7月对三峡库首秭归地区大气降水SO24-含量和硫同位素组成特征进行了连续1 a的研究.结果表明,秭归地区降水SO24-浓度在31.4～668.1μmol.L-1之间,加权平均浓度为161.9μmol.L-1;降水SO24-硫同位素值δ34S在-2.14‰～6.07‰之间,平均值为2.06‰±1.97‰.SO24-含量季节变化特征明显,夏秋季节低,冬春季节高;而δ34S值则冬季偏正,而其他3个季节都相对偏负.对硫同位素值分析表明,生物来源硫可能对当地大气降水酸度有一定的贡献,且在夏秋季节尤为明显.     

铁岭市河流氮素时空分布及源解析

研究了铁岭市22条河流氮素的时空分布特征,并对及其来源进行了解析.结果表明,研究期间总氮、硝态氮、铵态氮浓度的变化范围分别为1.26~18.85、0.53~11.8、0.3~15.7 mg·L~(-1),均值分别为(5.8±1.9)、(2.8±1.74)、(2.0±1.1)mg·L~(-1);硝态氮是氮素的主要赋存形态,占总氮比例为48%.时间尺度上,氮浓度表现出丰水期平水期枯水期的变化趋势.空间尺度上,以氨氮为评价指标,22条河流中有8条河流全年水质低于Ⅲ类水质;条子河和小清河污染比较严重,常年处于劣Ⅴ类水.西辽河、小河子河、辽河等河流水质相对较好.铁岭市河流硝酸盐δ15N值和δ18O值分别介于-3.0‰~23.9‰、-11.7‰~57‰.铁岭市河流氮的主要来源为人畜排泄物以及工业和生活废水;一些河流不同水期河流氮的来源有所差异;条子河、碾盘河丰水期河流氮主要来源于化肥和土壤氮,而枯水期主要来源于工业和生活污水.     

岩溶区不同土地利用下地下水碳同位素地球化学特征及生态意义

通过分析贵州洪家渡盆地地下水水化学和溶解无机碳(dissolved inorganic carbon,DIC)同位素(δ13CDIC)季节变化特征,探讨岩溶区不同土地利用类型下影响地下水δ13CDIC特征的自然过程和人为因素.结果表明:洪家渡盆地地下水中DIC主要来源于碳酸盐岩风化和土壤CO2.地下水δ13CDIC值冬季为-14. 8‰～-4. 1‰,平均值-10. 1‰;夏季为-14. 5‰～-6. 3‰,平均值-10. 2‰.含煤地层中硫化物氧化和酸雨带来的H2SO4参与碳酸盐岩风化使地下水δ13CDIC值整体偏正.由于土壤CO2效应,人类活动干扰程度小的林地地下水δ13CDIC值夏季冬季.夏季农业活动施用的大量肥料产生的HNO3参与了碳酸盐岩风化,使耕地地下水δ13CDIC值夏季冬季.居住区人为输入的有机质降解对地下水DIC贡献较大,冬夏季δ13CDIC平均值分别-11. 9‰和-11. 6‰,季节差异较小.不同季节、不同土地利用类型下,人类活动方式不同导致地下水δ13CDIC值与水化学存在差异.因此,δ13CDIC可以反映人类活动对岩溶含水层的影响,具有良好的生态指示意义.     

太湖湖西典型区水体硝酸盐含量对反硝化作用影响实验研究

以太湖湖西为例,采用流动培养同位素添加法,分别模拟了湖西北、湖西南地区不同温度及有机碳浓度下的底泥原位反硝化作用,结果表明只有水体硝酸盐含量高的湖西北地区底泥反硝化速率受温度和有机碳影响明显,水体硝酸盐含量低的湖西南地区底泥反硝化速率受水体温度、有机碳含量影响较小.研究结果表明,太湖湖西北地区22、27、32℃时反硝化速率分别为(77.62±5.23)、(156.01±12.01)、(309.36±20.31)μmol·m^-2·h^-1.湖西北区域上覆水有机碳含量为0、4、10 mg·L^-1时,沉积物平均反硝化速率分别为177.39、203.48、275.85μmol·m^-2·h^-1.根据皮尔逊相关性分析可知,太湖反硝化速率与水体硝酸盐含量呈显著相关,即水体氮素构成是影响底泥反硝化速率的最根本原因,只有硝酸盐供给充足,底泥反硝化速率才会随着温度及水体碳源的变化而变化.     

黄河流域内蒙古段水化学同位素特征及水体转化关系

以黄河流域内蒙古段为研究区,于2021年7月（丰水季）和10月（枯水季）采集降水、黄河干流、黄河支流与季节性河流、乌梁素海、哈素海、岱海、灌区渠系和地下水等水样,测试不同类型水体的水化学组成和氢氧同位素值.综合运用Piper三线图、Gibbs图、离子比例和MixSIAR混合模型等研究方法,分析了黄河流域内蒙古段水化学演变规律,并揭示降水、地表水和地下水的转化关系.结果表明,研究区地下水和地表水均偏弱碱性,水体中优势阴离子为Cl^-,优势阳离子为Na⁺,地表水水化学类型以Cl ·SO₄-Na ·Mg和SO₄ ·HCO₃-Na ·Mg为主,地下水水化学类型以Cl ·SO₄-Na ·Mg和SO₄ ·HCO₃-Na ·Ca.地下水Ca²⁺和Mg²⁺主要来源于硅酸盐和蒸发岩的溶解,地表水Ca²⁺和Mg²⁺主要源于碳酸盐岩溶解,且水中碳酸和硫酸参与了碳酸盐矿物和硫化矿物溶解的过程,不同水体Na⁺和Cl^-均受人为污染源的影响.受季节效应影响,地表水和地下水δD和δ¹⁸ O丰水期较枯水期高,研究表明,地表水在接受大气降水补给后受到了蒸发分馏作用的影响,地下水补给源复杂.MixSIAR模型揭示出,研究区地表水是地下水的主要补给来源,占总补给量的52.4%~62.2%,大气降水是地表水的主要补给来源,占总补给量的85.4%~97.1%.     

机动车尾气碳质气溶胶排放因子及其稳定碳同位素特征

机动车尾气是大气碳质气溶胶的重要人为来源,其排放因子与稳定碳同位素组成是重要的基础数据.选取多辆不同类型在用机动车,进行多种工况、冷/热条件下启动的台架试验,收集各测试阶段尾气分析其碳质组分含量与稳定碳同位素比值,并探讨其影响因素.结果表明,总碳排放因子大小为：重型柴油车>轻型柴油车>轻型汽油车,轻型天然气车虽然在低速与中速阶段排放因子极低,但高速行驶阶段可达到重型柴油车的排放水平.各型车冷启动的排放因子均高于热启动,NEDC工况的排放因子整体低于WLTC工况,应与其测试车速有关.汽油车和天然气车各测试阶段排放有机碳(OC)均远高于元素碳(EC),柴油车OC与EC排放因子相近,各类车辆OC/EC都随测试车速的提高而上升.稳定碳同位素EC重于OC,同位素比值大小关系均呈现：汽油车<天然气车<轻型柴油车<重型柴油车,现有源解析的稳定碳同位素源谱较难反映汽油车与天然气车特征.在排放治理与源解析工作中,应注意替代燃料的使用与机动车老化过程所造成的排放因子与同位素特征值的变化影响.     

荔波板寨小流域水体硫同位素特征及其对流域风化的指示意义

在生态脆弱的喀斯特地区,硫酸的参与加快了碳酸盐岩的风化速率,改变了区域碳循环过程。选择位于西南喀斯特森林地区的板寨小流域为研究区域,结合地表、地下水化学及其SO_4~(2-)的δ~(34)S同位素特征,分析了水体主要溶解物的来源,验证硫酸参与区域碳酸盐的风化过程。研究结果显示:所有水样均表现出明显的岩溶水化学特征,其主要阴离子为HCO_3~-,占总阴离子的57.4%~93.8%,流域内小学附近采样点的泉水中含有较多的SO_4~(2-);流域水体主要阳离子为Ca~(2+)、Mg~(2+),二者分别占总阳离子当量的61.4%~90.8%和7.64%~37.6%,其中板寨河水中含有较多的Mg2+,平均可占总阳离子当量的33.0,表明板寨河水可能受石灰岩和白云岩风化的共同作用。小学样点的SO_4~(2-)含量远高于其余各个样点。而δ~(34)S同位素结果显示小学和黎明关两个样点地下水SO_4~(2-)的平均δ~(34)S同位素值分别为-11.1‰和-9.12‰,接近贵州煤的δ~(34)S同位素统计值,表明其可能受到地下煤层中硫化物氧化的影响。瑶寨地下水和板寨河水的δ~(34)S同位素与西南喀斯特地区大气降水SO_4~(2-)的δ~(34)S同位素值相近,可能主要来源于大气降水。     

基于同位素证据的夏季风水汽影响区域分界

以影响我国大陆干湿状况的孟加拉湾和南海两股水汽的疑似交界影响区域之一的云南省、广西壮族自治区为研究区,借助稳定性同位素质谱仪MAT253测定2014年16个点、239个有效样本的雨季大气降水的氢氧稳定同位素组成,完成了基于GIS平台的δD、δ18O空间格局分析,实现了中国夏季风西南水汽和东南水汽的交互区域界定。主要研究结果有三点:(1)2014年雨季及6月中下旬一次降水过程δD和δ18O空间变化格局基本一致,因为夏季风大气降水δD和δ18O均沿水汽输送路径不断衰减;(2)大气降水氢氧稳定同位素空间分布主要受降雨量效应和大陆效应的影响,哀牢山高大地形阻隔及云南高原正地形水汽截留作用可能是其数值发生突变的主要原因;(3)2014年夏季的西南水汽在越过哀牢山后与东南水汽在红河、个旧、蒙自附近交互影响使δD和δ18O发生显著变化,6月中下旬一次降水过程中的氢氧同位素数值在红河、个旧附近达到最低,两者互为验证红河、个旧应该是西南水汽和东南水汽影响区域分界。