大气细颗粒物在线源解析方法研究进展

基于对国内外关于PM2.5化学组分特征、二次气溶胶生成机理、源解析模型的研究综述,引入实现PM2.5在线源解析的2种可能方法,即气溶胶质谱+解析算法与3类化学组分组合观测+受体模型。重点阐述了气溶胶质谱及在线水溶性离子、EC/OC和金属元素仪器的应用研究现状,并分析了不同仪器测定结果的可靠性、优势及缺陷,在此基础上提出加强城市尺度的大气化学二次反应机理及关键技术参数研究、大气颗粒物化学组分连续观测应用于在线源解析的研究、基于多种信息来源和技术手段的在线源解析方法集成研究等建议。     

镇江城市径流颗粒粒径分布及其与污染物的关系

为了解城市中不同粒径颗粒物对于径流中污染物的影响,2006年3月在镇江城市不同功能区地表采集了沉积物样品和径流样品,分析了颗粒物的粒径分布和污染物浓度.结果表明,晴天条件下道路沉积物主要由粒径＜250μm的颗粒组成;降雨初期主要为＜5μm的颗粒物随径流迁移,随降雨历时的延长较大颗粒开始随径流迁移,降雨期间随地表径流迁移主要为小于150μm的颗粒物,特别是5～40μm粒径段的颗粒要特别予以关注;同时污染物浓度也由降雨初期的高浓度逐渐下降并趋于稳定.明确了径流中污染物的主要输出形态,并通过分析不同降雨历时污染物与固体悬浮物和颗粒粒径的相关性探明了径流污染物形态输出的原因,从而为城市非点源污染的管理以及控制方法的选择提供科学依据.     

苯并(a)芘在黄河水体不同粒径颗粒物上的表面吸附和分配作用特征

模拟实验研究了苯并(a)芘在黄河水体不同粒径颗粒物上的吸附作用,重点探讨了颗粒物粒径对苯并(a)芘的表面吸附和分配作用的影响.结果表明:(1)苯并(a)芘在黄河水体颗粒物上的吸附符合表面吸附-分配作用复合模式(2)苯并(a)芘在粒径d≥0.025 mm颗粒物上的吸附以表面吸附为主,表面吸附对吸附的贡献在68.7%至82.4%之间;当苯并(a)芘液相平衡浓度为0～8.87μg·L-1时,其在粒径0 007 mm≤d＜0.025 mm颗粒物上的吸附以表吸附作用为主,当液相平衡浓度大于8.87μg·L-1时,吸附以分配作用为主;苯并(a)芘在粒径d＜0.007 mm颗粒物上的吸附以分配作用为主;(3)苯并(a)芘在不同粒径颗粒物上的表面吸附对总吸附的贡献大小顺序为:(d≥0.025 mm)＞(0.007 mm≤d＜0 025 mm)＞(d＜0.007 mm);(4)苯并(a)芘在不同粒径颗粒物中的分配系数与有机质含量呈线性相关,其标化分配系数Koc约为1.26×105L·kg-1.     

龙岩大气颗粒物中多环芳烃源识别及污染评价

采用恒能量同步荧光法,研究了龙岩市区不同功能区冬、春季大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的污染状况和污染来源,并对不同功能区的PAHs含量进行了评价. 结果表明:龙岩市区各功能区大气颗粒物中ρ(PAHs)为278.95～ 718.25 ng/m3,且冬季高于春季. 根据PAHs中一些特征标志物的比值,可判断冬、春季市区内PAHs主要来源于汽车尾气和燃煤污染. 采用苯并［a］芘(BaP)及苯并［a］芘等效致癌浓度(BaPE)来评价3个功能区大气颗粒物中PAHs的污染状况显示,冬季3个功能区苯并［a］芘含量(ρ(BaP))均超过国家标准(10 ng/m3),且ρ(PAHs)均严重超标.      

2007年春节期间北京大气颗粒物中多环芳烃的污染特征

利用大流量颗粒物采样器分昼夜采集了2007年春节前后大气气溶胶中PM10和PM2.5样品,并采用气相色谱-质谱技术对PM2 5样品中的多环芳烃进行了检测.春节期间大气颗粒物中PM10和PM2 5夜间平均质量浓度为232 ug·m-3和132 ug·m-3,分别高于白天的PM10(194ug·m-3)和PM2.5(107ug·m-3);除夕后颗粒物日平均质量浓度为252.3 ug·m-3(PM10)和123.8ug·m-3 (PM2.5),分别高于除夕前的166.7 ug·m-3(PM10)和106.8 ug·m-3(PM2.5);同时夜间PM2.5中多17种多环芳烃(PAHs)的总浓度都高于相应白天的总浓度,且除夕前多环芳烃日均总浓度为95.9 ng·m-3,高于除夕后的58.9 ng·m-3.结果表明,除了受一定的气象条件的影响外,大量燃放烟花爆竹会对大气颗粒物浓度有影响.但对大气中的多环芳烃影响不大,而春节期间工业及交通污染排放的减少削减了排放到大气中的PAHs.根据荧蒽/芘等比值指标判别北京PAHs主要以燃煤为主、交通为次的混合局地源污染.     

近壁面猝发湍流对颗粒物起尘机理的探讨

应用象限分析对在环境风洞中模拟的平坦近壁面湍流进行了研究,探讨了近壁面湍流的间歇性结构与猝发现象,观察了颗粒物起动的过程,探讨了猝发湍流对颗粒物的作用机理.结果表明,比平均雷诺切应力高1 个量级的瞬时雷诺切应力,时间分担率小于 20%,而对平均雷诺切应力的贡献率却达到 50%.近壁面层湍流猝发行为中抛射和外交换对颗粒物的飞起有支配作用,导致的瞬时雷诺切应力足以使颗粒物脱离地表进入空中.以 10 倍平均雷诺应力来估计抛射行为导致的瞬时雷诺切应力,考察瞬时雷诺切应力对颗粒物起动的作用,得到了与经验公式一致的起尘临界摩擦速度公式.在颗粒物起动研究中,对于可表征湍流在空间和时间上间歇性猝发特点的瞬时雷诺切应力,应引起足够的重视.     

丹东市大气颗粒物质量浓度变化特征及其与能见度的关系

利用2008年丹东沙尘暴监测站的ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)监测资料,探讨了丹东市大气颗粒物质量浓度的变化特征及其与能见度的关系. 结果表明:由外来源经中长距离输送引发的沙尘中携带了大量的粗颗粒物,而细颗粒物所占比例相对较少;可吸入颗粒物质量浓度具有明显的季节变化特征,冬季最高,夏季最低,春季、秋季居中;丹东粗颗粒物质量浓度较低,但粗颗粒物中细颗粒物所占比例却非常高;颗粒物的粒径越小,其对能见度的影响就越大.      

广州市与北京市大气能见度与颗粒物质量浓度的关系

为了研究相对湿度(RH)和颗粒物对能见度的影响,于2008年12月11日~2009年8月27日和2008年7月14~2008年9月17日分别在广州和北京对能见度、RH、PM2.5和PM10进行了监测.结果表明,PM2.5和RH是影响能见度的主要因子;在RH￡70%和80%0.05mg/m3时,随着PM2.5降低,能见度变化不明显;当PM2.5<0.05 mg/m3时,随着PM2.5降低,能见度迅速改善.因此,在颗粒物治理的起始阶段,PM2.5下降对能见度的改善效果不很明显;但当PM2.5降低到一定程度后,能见度的改善效果非常显著.     

北京、东京、筑波大气中有机污染物组成研究

用低流量采样器及双层采样滤膜 (石英及固相萃取用C1 8膜 )采集了北京、东京和筑波三城市冬季 (1999年 1月 )大气颗粒物和大气气相物质 ,3个城市的共同特点是大气气相物质中含有很高浓度的苯环数 2～ 4的多环芳烃及碳数小于 2 0的正构烷烃 ,大气颗粒物中以 5～ 6个苯环多环芳烃为主。冬季正构烷烃没有明显的偶数碳数和奇数的区别。但是 ,北京大气气相物质和颗粒物中多环芳烃浓度明显高于东京和筑波 ,而且各正构烷烃及多环芳烃的浓度分布也与东京和筑波的不同 ,表明冬季大气中有机污染物来源不同。      

乙酸和富芳香组分对生物油电化学提质中聚合结焦的影响

生物油是唯一的液体含碳可再生资源,因其成分复杂、热值低、酸度高、粘度大等特点,必须经过提质才能进一步利用。生物油电化学提质是一种条件温和、易于控制的新兴提质方法,但仍面临生物油聚合结焦的问题,降低了提质生物油的品质和收率。通过对含有不同浓度乙酸和富芳香组分(Aromatic-Rich Fraction, ARF)的调制生物油分别进行电化学提质实验,对电化学反应后的溶液和焦表征分析,研究了乙酸和ARF对焦产率的影响规律,探讨了乙酸和ARF对生物油聚合结焦的影响机制。结果表明,乙酸能抑制生物油聚合结焦,加入浓度1%的乙酸可降低焦产率约25%,继续增加乙酸浓度会进一步降低焦产率;而ARF则会促进生物油聚合结焦,当ARF浓度从60%升到70%时,焦产率增加了约70%,当ARF浓度升到80%后,焦产率增加了约150%。乙酸能抑制生物油中酚类物质自缩合,降低了聚合结焦反应的速率,而ARF则增强了羟醛缩合反应,提高了聚合结焦反应的速率。