CeO2负载过渡金属催化氧化甲苯

采用浸渍法制备了一系列过渡金属/CeO_2催化剂,通过催化活性评价和催化表征等方法考察了过渡金属/CeO_2催化剂催化氧化甲苯的活性。研究表明:过渡金属/CeO_2催化剂活性为Mn/CeO_2Co/CeO_2Cr/CeO_2Fe/CeO_2CeO_2。Mn/CeO_2催化剂具有最低的起燃温度,甲苯转化率达到50%时的温度(T50)为180℃,其在215℃下甲苯的转化效率可稳定在80%。过渡金属/CeO_2催化剂的活性主要由过渡金属活性组分决定。Mn/CeO_2、Co/CeO_2、Cr/CeO_2和Fe/CeO_2催化剂中活性组分分别为Mn_3O_4、Co_3O_4、Cr_2O_3和Fe_2O_3,其中Mn_3O_4的催化活性最强,Co_3O_4次之。此外,催化剂活性与催化剂的物化结构及活性氧物种有一定的关系。Mn/CeO_2具有最大的比表面积、孔体积和Ce(Ⅳ)的3d94f2 O_2p4形式比例及合适的活性氧物种比值(晶格氧、表面氧摩尔比为3.8)。     

基于蛋黄-蛋壳结构的Fe/FeS@SiO2材料去除水中三氯乙烯

针对硫化纳米零价铁(Fe/FeS)颗粒间的团聚以及环境适应性差的问题,用正硅酸乙酯(TEOS)为原料制备中空介孔氧化硅球,再通过化学反应在壳内形成大尺寸核的方法制备具有蛋黄-蛋壳结构的Fe/FeS@SiO_2材料以防止Fe/FeS的团聚并提高其活性,并将该材料用于三氯乙烯(TCE)的去除中;采用SEM和TEM观察、红外线光谱分析(FTIR)、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)等分析方法对材料进行了表征。结果表明,在Fe/FeS@SiO_2材料还原降解TCE的实验中,Fe/FeS@SiO_2去除TCE的最佳铁与硫的摩尔比(铁硫比)为30,并且在TCE初始浓度10 mg·L~(-1)溶液中投加含有0.1 g Fe~0、铁硫比为30的Fe/FeS@SiO_2材料下,反应180 min后,TCE的去除率为90.75%,与未包裹氧化硅壳时的去除率(66.06%)相比,去除效果明显提高。介孔氧化硅壳阻止了Fe/FeS的团聚,其表面上的孔道使得材料具有更大的比表面积,加强了对TCE的吸附,同时材料中的空腔使得核与污染物的接触增加,提高了TCE的去除率。表征结果表明,Fe/FeS@SiO_2材料具有特殊的结构,包括中心核、空腔以及介孔壳,可以防止Fe/FeS的团聚。     

半干法脱除球团烟气中的SO2及Hg0

采用钙基吸收剂及复合氧化剂半干法脱除模拟球团烟气中的SO_2及Hg~0,考察了多因素条件对吸收效果的影响。实验结果表明,在以NaClO和NaClO_2为复合氧化剂、 NaClO与NaClO_2体积比1∶0.5、复合氧化剂质量分数3%、反应温度110℃、钙基吸收剂质量3.0 g、模拟烟气进气流量1.2 L/min的条件下,SO_2和Hg~0的脱除率分别为98%和93%,证明钙基吸收剂与复合氧化剂对污染物球团烟气中的SO_2和Hg~0有良好的脱除作用。     

CeO2/TiO2纳米管催化剂脱硝性能研究

利用废气中本身含有的CO催化还原烟气中的NO_x,可以实现以废治废。采用TiO₂纳米管负载CeO₂,制备CeO₂/TiO₂纳米管催化剂,并对其进行了SEM表征及影响因素实验。实验结果表明：在n（Ce）∶n（Ti）=3∶7、焙烧温度500 ℃、焙烧时间3 h时制备的CeO₂/TiO₂纳米管催化剂形貌较好,表面颗粒分布相对均匀;反应温度400~600 ℃时NO脱除率达98%;该催化剂具有一定的抗氧性能;当n（SO₂）∶n（NO）=（1∶2）~（2∶1）时,NO脱除率仍然在95%以上。     

锐钛矿-金红石混合晶型TiO2降解气相苯

用溶胶-凝胶法并通过控制煅烧温度合成不同晶相比的混合晶型纳米TiO_2,在紫外光光照下降解气相苯。考察了苯初始质量浓度、紫外灯光照强度和催化剂加入量对苯去除率的影响;探究了光催化降解气相苯的动力学特征。结果表明:450℃煅烧制备的催化剂降解苯效率最高,此催化剂金红石相质量分数为6.30%;在苯初始质量浓度为74.39 mg/m~3、催化剂加入量为7 g、光照强度为2.18 klux的最佳条件下反应84 min,苯去除率达99.73%;光催化降解率与光照强度之间符合0.5级动力学特征;当催化剂加入量为3 g时,单位时间单位质量催化剂降解苯的质量最多;苯的光催化降解反应均符合一级动力学方程。     

CePO4-TiO2固溶体的NH3-SCR活性

采用共沉淀法合成了不同Ce与Ti摩尔比的CePO₄-TiO₂复合材料,利用XRD、TEM、NH₃-TPD和H₂-TPR技术对其物理化学性质进行了表征,并对其NH₃-SCR活性进行了评价。实验结果表明：随着CePO₄含量的增加,催化剂的活性提高;当Ce与Ti的摩尔比为8:2时催化剂的活性最高,230 ℃的NO转化率达到100%,且具有更广的温度窗口,优于纯CePO₄。表征结果显示,CePO₄与TiO₂形成固溶体后,颗粒尺寸较为均匀,强酸位的数量增多,氧化还原性能提升,从而提高了催化剂的SCR反应活性,同时改善了其抗水抗硫性能。     

Ti3C2纳米层状材料对废水中Cr（Ⅵ）的光催化去除性能

以Ti₃AlC₂为原料,采用HF刻蚀工艺制备出12种Ti₃C₂纳米层状材料,对其形貌进行了表征,并考察了以其作为光催化剂对废水中Cr（Ⅵ）的处理效果。实验结果表明：HF体积分数为80%、刻蚀时间为48 h时得到的MX-80-48的形貌较好;MX-80-48具有类似石墨烯的二维层状结构,纳米层厚度约20~50 nm,孔径2~10 nm,比表面积14.8 m²/g,在400~700 nm可见光范围内表现出强烈的吸光性;当Cr（Ⅵ）的初始质量浓度为40.00 mg/L、MX-80-48投加量为200 mg/L、pH=2、反应时间4 h（暗反应1 h+光照3 h）时,Cr（Ⅵ）去除率可达100%。     

四氨基酞菁钯/γ-Al_2O_3可见光催化降解罗丹明B

采用浸渍法制备了四氨基酞菁钯(PdTAPc)/γ-Al_2O_3负载型光催化剂,采用UV-Vis,FTIR,XRD,SEM技术对其进行了表征,并将其用于罗丹明B的可见光催化降解,考察了光催化剂加入量、溶液pH、H_2O_2加入量、反应温度对罗丹明B降解效果的影响,并对光催化剂的稳定性进行了测试。表征结果显示,PdTAPc以圆片状负载于γ-Al_2O_3上,二者的结构均未发生明显变化。实验结果表明:在光催化剂加入量1.6 g/L、溶液pH 7.0、H_2O_2加入量12 mmol/L、反应温度20℃的优化条件下反应120 min,罗丹明B(质量浓度0.05 g/L)的降解率高达95%;光催化剂具有较高的稳定性,使用4次后罗丹明B的降解率仍高于85%。     

TiO2载体对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝活性的影响

以TiO₂为载体,选取过渡金属元素Mn为活性组分,稀土金属元素Ce为活性助剂,采用分步共混法制备了Mn-Ce/TiO₂催化剂（活性组分负载量16%）,系统研究了TiO₂载体的晶型和晶粒尺寸对催化剂脱硝活性的影响。实验结果表明：分别以锐钛矿型和金红石型TiO₂为载体制备的催化剂,其低温脱硝活性相差不大,活性组分均以无定型态高度分散于载体中,以金红石型TiO₂为载体制备的催化剂中部分TiO₂转变为锐钛矿型;以不同晶粒尺寸TiO₂载体制备的催化剂的低温脱硝活性相差较大,比表面积较大、晶粒尺寸较小的TiO₂载体制备的催化剂,其脱硝活性低于晶粒尺寸较大的TiO₂载体制备的催化剂。     

PbO_2复合电极预处理甲苯二胺废水

通过涂覆—热分解法与电沉积法制备了β-PbO_2/α-PbO_2/SnO_2-Sb2O3/Ti复合电极(PbO_2复合电极),采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、循环伏安法(CV)、线性极化法(LSV)和加速寿命试验对电极进行表征。将PbO_2复合电极用于处理甲苯二胺(TDA)废水,考察了电解质浓度、电流密度对TDA降解效果的影响。实验结果表明:α-PbO_2呈梭状,β-PbO_2呈花菜状,多层结构的PbO_2电极利于提高电极的稳定性和活性;PbO_2复合电极的析氧电位(1.9 V)明显高于TDA的氧化电位(1.28 V),其使用寿命长达486 d;在电流密度为60 m A/cm2、Na2SO4质量浓度为10 g/L、电解时间为240 min的条件下,对COD为4 791.74 mg/L、TDA质量浓度为486.4mg/L的废水进行处理,TDA去除率高达97.3%,COD去除率可达88.1%。