华东森林及高山背景区域SO2、NOx、CO本底特征

国家大气背景监测福建武夷山站是中国华东区域背景站点之一,可代表华东森林及高山区域背景状况。为了解该区域的大气背景状况,评估区域污染现状以及污染物输送在区域污染中的作用,选取福建武夷山背景站2011年3月至2012年2月主要气体污染物（SO₂、NO_x、CO）为期1年的监测数据,研究各污染物在不同时间尺度的浓度变化特征和相关关系,以及与气象因子的相关关系,并利用后向轨迹模式探讨区域输送对华东森林及高山背景区域各气体污染物质量浓度的影响。结果表明,武夷山背景点监测期间SO₂、NO_x、CO的平均质量浓度分别为3.9、5.1、409.8 μg/m³,且具有明显的季节变化特征,春、冬季明显高于夏、秋季;三者日变化幅度均很小,呈现出单谷型分布型态,说明武夷山背景点受人为活动的影响很小,主要受气象条件影响;相关性分析结果显示,SO₂与NO_x浓度相关性较好,与湿度有较好的负相关,与风速在冬季具有一定的正相关,NO_x与CO浓度在秋季和冬季的相关性较好,且二者与温度的负相关性较好。后向轨迹分析结果表明,SO₂全年最大浓度峰值主要来自北方采暖季燃煤排放的远距离输送影响,NO_x、CO全年最大值则源于生物质燃烧的远距离输送影响。     

上海浦东国际机场飞机尾气排放对机场附近空气质量的影响

统计2012年10月和11月浦东机场飞机机型和航班架次,根据各类飞机起降的污染物排放设计工作参数,估算出2012年浦东机场飞机起降时排放的NO2、SO2、CO和HC的估算值。利用浦东新区13个空气监测子站二氧化氮和二氧化硫数据绘制等值线图。结果显示,机场所在的江镇点位和祝桥点位二氧化氮浓度变化受飞机影响很大,而飞机排放的二氧化硫对两个点位的影响可以忽略不计。建议采用改进飞机滑行路线、探讨征收飞机碳排放税等措施减少飞机尾气排放对空气质量的影响。     

Co2+活化过氧单磺酸盐降解三氯生的条件优化及机理探讨

采用Co2+活化过氧单磺酸盐(PMS)降解水体中三氯生(TCS),优化了PMS浓度 、溶液初始pH和Co2+浓度等降解条件,并对TCS降解机理进行了探讨.结果表明,在溶液初始pH=7,PMS和Co2+摩尔浓度分别为1.00 mmol/L和10.0μmol/L的优化条件下,TCS(34.5μmol/L)在30 min内去...     

剑麻纤维基多孔炭材料的制备及其吸附氯苯的研究

以剑麻纤维为原料,通过简易的一步炭化活化法制备了一系列多孔炭材料,分别探究了3种温和的金属盐活化剂、活化剂与剑麻纤维的质量比和活化温度对炭材料的氯苯吸附量的影响,并通过BET、SEM、XRD、Raman、FT-IR、元素分析等手段表征其物理化学性质.结果表明,当采用CuCl₂为活化剂、CuCl₂与剑麻纤维的质量比为10∶1及活化温度为800℃时,制备得到的剑麻纤维基多孔炭(PCC)吸附性能最佳,其在氯苯浓度为1560 mg·m^-3时,吸附量达到856 mg·g^-1,而未经CuCl₂活化的炭材料(PC)的氯苯吸附量仅为15 mg·g^-1.氯苯吸附性能的提升主要归因于比表面积、孔容、无序性和表面含氧官能团的增加.此外,采用巨正则系综蒙特卡洛(GCMC)方法模拟氯苯分子在制备的多孔炭材料中的吸附行为,结果表明,该材料中孔径为0.5 nm的孔对氯苯分子的吸附能力最强,且对氯苯吸附起主导作用的为苯环中心和Cl原子与炭材料上连接含氧官能团的H原子之间的静电作用力.     

碳包覆Pd/Al2O3催化剂催化4-溴苯酚加氢脱溴的活性和稳定性调控研究

在污染物液相催化加氢脱卤过程中,提高催化剂的稳定性至关重要.以水热合成法制备了不同碳包覆量的Pd/Al₂O₃@C催化剂,对催化剂进行了系列表征,并将催化剂应用于4-溴苯酚(4-BP)污染物的催化加氢脱溴反应.表征结果显示碳层提高了Pd/Al₂O₃的表面疏水性,有利于4-BP在催化剂上的吸附.并且在Pd/Al₂O₃@C催化剂的碳化过程中,碳还原部分Pd颗粒,并保留部分正价态Pd活性位,增强了4-BP中C-Br键的活化.与Pd/Al₂O₃相比,碳涂层提高了催化剂的催化活性.但当碳包覆量超过最佳包覆量后,暴露的Pd粒子随碳包覆量的增加而减少,导致活性下降.此外,碳层修饰后,催化剂的稳定性显著提高,从而大大抑制了Pd粒子的团聚和损耗.Pd/Al₂O₃@C表面的碳涂层对卤素具有较高的耐受性,从而减轻了液相催化加氢脱卤反应中活性中心的中毒.     

EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)对自养生物体系下硝酸盐还原过程的影响

采用厌氧序批式生物膜反应器(ASBBR),以固定浓度的硝酸盐和硫酸亚铁为基质,按不同梯度条件添加EDTA-2Na,进行长时间的培养驯化,研究铁盐脱氮的启动过程,同时探究不同EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)对铁自养反硝化过程以及硝酸盐异化还原为铵(DNRA)的影响.结果表明:经过65d的培养驯化,反应器成功稳定运行.当EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)<1.50时,反应器只进行铁自养反硝化过程,NO₃^--N去除率最高仅为71.70%;当EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)≥1.50时,反应器同时进行铁自养反硝化与DNRA过程,NO₃^--N去除率最高为99.70%.值得注意的是,在EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)=1.50时,铁自养反硝化速率达到最大值1.63mg/(L·h)的同时,DNRA的产氨量也达到最大值9.75mg/L.Visual MINTEQ模拟结果表明:EDTA-2Na与Fe(Ⅱ)的摩尔比会影响进水中EDTA-2Na与Fe(Ⅱ)的存在形态,物质的量比越大,FeEDTA^2-度越高,Fe...     

富氧空位/梯次结构CeO2的制备及光催化CO2还原

采用Ce-BTC(均苯三甲酸)为模板,通过尿素溶液浸渍合成了具有富氧空位/梯次结构的CeO₂催化剂,并用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、拉曼光谱(Raman)和紫外可见漫反射(DRS)等手段对其进行了表征.结果表明,与金属有机框架(MOFs)浸渍尿素高温煅烧可以获得金属氧化物/g-C₃N₄复合材料不同,Ce-BTC/尿素体系煅烧后产品中未检测到g-C₃N₄,这可能与CeO₂的存在抑制了尿素分解产物的热缩聚过程,影响了g-C₃N₄的生成有关,但尿素的引入改变了Ce-BTC煅烧产物CeO₂的氧空位浓度,且获得梯次结构.将具有富氧空位/梯次结构的CeO₂-5用于光催化CO₂还原,催化结果表明:反应4h的CO产率可达2.06μmol/g,CH₄产率可达1.42μmol/g,性能是Ce-BTC未...     

直接催化分解氧化亚氮的金属氧化物催化剂研究进展

综述了近年来催化分解N2O金属氧化物催化剂的研究进展,主要包括单组分金属氧化物、尖晶石型氧化物、类水滑石氧化物、(类)钙钛矿型氧化物、负载型金属氧化物等.介绍和总结了各类催化剂的结构特点及催化活性,并展望了N2O分解催化剂的未来研究方向.     

磷酸三(1,3-二氯-2-丙基)酯导致小鼠神经毒性结局的潜在靶点研究

磷酸三(1,3-二氯-2-丙基)酯(TDCPP)在环境介质及生物样本中被广泛检出,为探究TDCPP的潜在神经毒性以及作用机制,以C57BL/6小鼠为动物模型,考察经300 mg·kg-1·d-1的TDCPP持续染毒35 d后,小鼠大脑皮层神经功能相关因子及血清代谢组学的变化.结果显示,小鼠在TDCPP染毒35 d后,大...