Enzymatic degradation of poly([R,S] β-hydroxybutyrate)

The synthetic analogue of a bacterially produced polyester, poly(-hydroxybutyrate) (PHB) was synthesized from racemic -butyrolactone using anin situ trimethyl aluminum-water catalyst. The polymer was fractionated into samples differing in molecular weight and isotactic diad content. The latter was closely related to degree of crystallinity. The biodegradation of these fractions were examined by monitoring mass loss over time in the presence of anAlcaligenes faecalis T1 extracellular bacterial poly(-hydroxybutyrate) depolymerase. The fraction with high isotactic diad tacticity content showed little or no degradation over a 50 hour incubation period, whereas the fraction of intermediate isotactic diad content degraded in a continuous steady fashion at a rate that was less than that for bacterial PHB. The low isotactic diad fraction underwent a rapid initial degradation, followed by no further mass loss. The presence of stereoblocks in the polymer structure of the various fractions was an influence on the degree of susceptibility towards degradation and is related to sample crystallinity.     

基于热带海洋大气环境下机载PCB板的环境适应性对比研究

目的 通过机载PCB板(Printed Circuit Board,PCB)在热带海洋大气环境下的腐蚀老化特征和电气性能退化规律分析,研究其在热带海洋大气环境下的环境适应性。方法 根据热带海洋大气环境中PCB板的实际使用环境大多为舱室内部封闭或半封闭的情况,分别设计并开展海南万宁海洋平台棚下暴露场和某海域环境户外简易遮蔽玻璃框下3 a的自然环境试验。结果 PCB板的焊点、焊盘、印制导线以及引线头等部位在2种试验环境中均出现了不同程度的腐蚀破坏,试验后期,所有部位的腐蚀程度全部达到了4级,导通电阻从几十毫欧增大至几十兆欧,绝缘电阻从10 GΩ以上降低至几兆欧。结论 在万宁站试验2 a和某海域试验3 a后,PCB板均不满足耐电压的技术要求(500 V交流电压60 s),万宁海洋平台棚下暴露场对PCB板的环境适应性更为严酷。     

嘉兴农村不同土地利用方式下沟渠底泥中的氮磷形态分布特征

沟渠是农田氮、磷营养物质排入地表水体的通道. 对嘉兴大田、集约化菜地、集约化果园、集约化养殖场4种土地利用方式下的农村沟渠0～5 cm表层底泥氮、磷的形态分布特征进行了研究. 结果表明:67个沟渠底泥样品的w(全氮)为1 560～7 480 mg/kg,其中w(交换态氮)为31.15～704.38 mg/kg,占w(全氮)的1.29%～10.01%;交换态氮中以铵态氮为主,占w(交换态氮)的62.15%～100%. 沟渠底泥样品的w(全磷)为580～6 420 mg/kg,w(碳酸氢钠溶解磷)为19.53～359.72 mg/kg,占w(全磷)的2.05%～18.96%;w(水溶性磷)为0.29～18.88 mg/kg,占w(碳酸氢钠溶解磷)的1.11%～14.63%. 土地利用方式对沟渠底泥氮、磷的形态分布有显著影响(P<0.01),集约化养殖场沟渠底泥中的w(全氮), w(交换态氮),w(铵态氮), w(硝态氮), w(交换态氮)/w(全氮), w(全磷), w(水溶性磷), w(碳酸氢钠溶解磷)均显著高于其他土地利用方式. 底泥w(全氮), w(交换态氮), w(铵态氮)和w(硝态氮)两两间以及w(全磷), w(水溶性磷), w(碳酸氢钠溶解磷)两两间均在α0.01时显著相关,w(全磷)与w(碳酸氢钠溶解磷)的相关性(r0.81,P<0.01)好于与w(水溶性磷)的相关性(r0.51,P<0.01).      

种稻盆钵土壤甲烷排放通量变化的研究

通过温室盆栽试验,研究了不同冬作处理时后茬水稻生长期甲烷排放通量及土壤温度、土壤Ｅｈ的日变化规律。结果表明：连续晴天甲烷排放通量和土壤温度存在明显的昼夜变化,最大值出现在下午４时左右,最小值出现在凌晨４时左右,符合余弦函数变化规律;连续阴雨天甲烷排放通量有逐日降低的趋势,但其昼夜变化缺乏规律性。种稻盆钵土壤甲烷排放通量昼夜变化主要受０～１０ｃｍ深土壤温度的影响,而与土壤氧化还原电位无关。     

福建近岸表层海水中阴离子表面活性剂和PCB的污染

用亚甲蓝分光光度法和GC-ECD法分别对福建近岸表层海水中的阴离子表面活性剂和PCBs进行了分析,初步探讨了表层海水中这两类污染物的来源.表层海水中阴离子表面活性剂浓度范围为0.04～1.987 mg/L,较高浓度值站点主要位于九龙江口、闽江口和湄洲湾海域.PCBs的浓度在3.9～367.1 ng/L之间,整体上近岸站点浓度值比离岸站点高,中北部浓度值比南部高.与其他地区的研究结果及海水水质标准进行比较,福建沿海表层海水中阴离子表面活性剂和PCB的污染都较为严重.     

电化学还原-氧化工艺降解4-氯酚的毒性研究

采用紫外光还原法制备了Pd-Fe/石墨烯催化阴极,并以Ti/IrO_2/RuO_2为阳极,构成三电极体系(双阴极)和两电极体系(单阴极)的电化学还原-氧化降解工艺,分别对4-氯酚进行降解.采用离子色谱、高效液相色谱、TOC仪对4-氯酚降解过程中中间产物及其浓度进行测定.根据公式计算降解过程中理论计算毒性值,应用发光细菌法测定降解过程中的实际毒性值,对理论计算毒性值与实际毒性值进行比较,分析不同体系下降解过程中毒性的变化规律.结果表明,两种工艺体系在最佳降解条件下,阴极室毒性均呈下降的趋势,由于降解过程中在阳极室生成高毒性的苯醌,阳极室毒性均先升高后降低.通过相关性分析得到,两种体系理论计算毒性与实际毒性在P=0.01水平下,相关性系数均为1,显著相关,表明降解过程中实际毒性的测定结果真实可靠.降解至120 min时,三电极体系毒性小于两电极体系,表明三电极体系优于两电极体系.据此提出实际毒性测定方法在电化学还原-氧化工艺降解氯酚类有机废水毒性测试的工业应用中有着广泛的前景.     

Ag3PO4/g-C3N4复合光催化剂的制备及其可见光催化性能

采用简单的原位沉淀法合成了可见光驱动型光催化剂Ag₃PO₄/g-C₃N₄.利用X-射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、扫描电子显微镜（SEM）、X-射线能谱（XPS）以及紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）等表征手段对合成的样品进行了表征.与单一的Ag₃PO₄和g-C₃N₄相比,Ag₃PO₄/g-C₃N₄复合材料对左氧氟沙星表现出了更高的催化效率.根据能带分析和自由基捕获试验,提出了Ag₃PO₄/g-C₃N₄复合材料Z型异质结构的作用机制.     

苏北潮滩温室气体排放的时空变化及影响因素

滨海湿地温室气体CO_2、CH_4和N_2O的排放在全球碳氮循环中发挥着重要的作用,进一步影响着全球气候变化.为研究滨海湿地CO_2、CH_4和N_2O排放的时空变化及影响因素,以苏北潮滩为例,采用静态暗箱-气相色谱法,于2013年4月至2014年3月,测定了不同时空尺度下CO_2、CH_4和N_2O通量的变化规律,并分析了影响温室气体通量变化的环境因素.结果表明,CO_2、CH_4和N_2O通量的季节变化的最大值出现在夏季,CO_2和N_2O通量的最小值出现在冬季,而CH_4在春季表现为弱吸收;互花米草滩年均排放CO_2量最大,为(766.3±496.9)mg·(m2·h)~(-1),芦苇滩年均排放CH_4和N_2O最大,分别是(0.420±0.900)mg·(m2·h)~(-1)和(17.4±5.0)μg·(m2·h)~(-1).光滩表现为对CH_4的吸收,为(-0.004±0.032)mg·(m2·h)~(-1),对CO_2和N_2O的排放,且排放通量最小,分别是(57.1±16.2)mg·(m2·h)~(-1)和(6.1±2.1)μg·(m2·h)~(-1).全球变暖潜能的最大值出现在互花米草滩,为68 841.280 kg·(hm2·a)~(-1),分别是芦苇滩和碱蓬滩的1.41倍和3.02倍,光滩的GWP最小,为5 002.100 kg·(hm2·a)~(-1).通过Pearson相关分析发现,除光滩外,CO_2通量与气温、土温呈显著的相关性(P0.05),而CH_4和N_2O通量与温度则不存在显著的相关性.尽管如此,CO_2、CH_4和N_2O通量的时间变化更多地是受温度以及植被生长状况的影响,而空间变化则主要由植被的状况所决定;外来种互花米草主要是通过增加CO_2排放来影响滨海湿地的全球变暖潜能.     

硫酸盐还原菌介导的吸附态砷的迁移转化

自然界中砷(As)主要被吸附在铁氧矿物上,吸附态砷从铁氧矿物释放至水体是水中砷污染的主要来源.在此过程中,微生物起着至关重要的作用.本研究的目的是探究加入硫酸盐还原菌Desulfovibrio vulgaris DP4对吸附态砷迁移转化的影响.结果表明,0 h两体系砷释放量均为0μmol·L~(-1).与对照组相比,前84 h DP4促进了吸附态五价砷[As(Ⅴ)]的脱附,在13 h砷的释放量达到最大值12.6μmol·L~(-1),占初始总吸附量(16μmol·L~(-1))的79%,是对照组(1.5μmol·L~(-1))的8.4倍.而在84 h之后,DP4体系的砷浓度低于非生物对照组,表明溶解态砷被再次固定.此过程中,砷的释放量与氧化还原电位(Eh)显著相关(P=0.001).XRD结果表明,在DP4作用下针铁矿的结晶度降低了50%,且结晶度越低,吸附能力越强,这可能是后期砷被再次固定的原因之一.同时SEM-EDS表明DP4使得针铁矿发生团聚,部分被转化为硫铁矿.As的XANES结果表明固相中没有硫化砷生成,这进一步证明固相中生成的主要是硫铁矿,它对砷的再吸附导致了后期DP4体系中溶解态砷的浓度低于非生物对照组.此外,在固相中检测出了19%的As(Ⅲ),而液相中并未检测出溶解态的As(Ⅲ),据此推测硫酸盐还原菌原位还原了吸附态As(Ⅴ).     

Synthesis, crystal structure, photodegradation kinetics and photocatalytic activity of novel photocatalyst ZnBiYO4

ZnBiYO₄ was synthesized by a solid-state reaction method for the first time. The structural and photocatalytic properties of ZnBiYO₄ were characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscopy, X-ray photoelectron spectroscopy and UV-Vis diffuse reflectance. ZnBiYO₄ crystallized with a tetragonal spinel structure with space group I41/A. The lattice parameters for ZnBiYO₄ were a = b = 11.176479 Å and c= 10.014323 Å. The band gap of ZnBiYO₄ was estimated to be 1.58 eV. The photocatalytic activity of ZnBiYO₄ was assessed by photodegradation of methyl orange under visible light irradiation. The results showed that ZnBiYO₄ had higher catalytic activity compared with N-doped TiO₂ under the same experimental conditions using visible light irradiation. The photocatalytic degradation of methyl orange with ZnBiYO₄ or N-doped TiO₂ as catalyst followed first-order reaction kinetics, and the first-order rate constant was 0.01575 and 0.00416 min^-1 for ZnBiYO₄ and N-doped TiO₂, respectively. After visible light irradiation for 220 min with ZnBiYO₄ as catalyst, complete removal and mineralization of methyl orange were observed. The reduction of total organic carbon, formation of inorganic products, SO₄^2- and NO₃^-, and evolution of CO₂ revealed the continuous mineralization of methyl orange during the photocatalytic process. The intermediate products were identified using liquid chromatography- mass spectrometry. The ZnBiYO₄/(visible light) photocatalysis system was found to be suitable for textile industry wastewater treatment and could be used to solve other environmental chemical pollution problems.