新疆石化工业区颗粒物含水量和酸度对二次无机组分形成的影响

大气二次污染物是新疆独山子区大气污染物的重要组成部分,研究大气中二次组分的转化过程对区域大气污染治理有着重要意义.对新疆独山子区2015年9月至2016年7月采集到的样品进行水溶性组分分析.结果表明,水溶性无机离子(TWSIs)表现出与PM_(2.5)一致的季节变化,为冬季(67.86μg·m~(-3))秋季(13.77μg·m~(-3))春季(10.09μg·m~(-3))夏季(4.85μg·m~(-3));冬季二次无机离子(NH~+_4、SO~(2-)_4和NO~-_3)占TWSIs的98%;结合气溶胶热力学模型(E-AIM)探讨独山子区大气颗粒污染物中颗粒相含水量以及颗粒酸碱性;表明独山子区颗粒物呈酸性,年均原位pH为0.81,其中冬季样品的pH(2.93)值最高;颗粒含水季节变化为冬季(331.32μg·m~(-3))秋季(5.91μg·m~(-3))春季(5.46μg·m~(-3))夏季(1.62μg·m~(-3));年均氮氧化率(NOR)和硫氧化率(SOR)分别为0.13和0.47,表明区域污染物存在二次转化;进一步分析表明颗粒相中的硫酸盐质量浓度受到颗粒含水量和颗粒酸碱度的影响较为明显;高的颗粒相含水条件下区域硝酸盐的形成主要以非均相反应为主.     

长春秋季生物质燃烧对PM2.5中WSOC吸光性的影响

为探究长春秋季生物质燃烧对PM_(2.5)中水溶性有机碳(water-soluble organic carbon,WSOC)吸光性的影响,于2017年10～11月进行PM_(2.5)样品采集,对PM_(2.5)中碳质组分、糖类化合物和WSOC的光吸收特征参数进行分析.研究表明:长春秋季PM_(2.5)中WSOC、有机碳(organic carbon,OC)、元素碳(elemental carbon,EC)的平均浓度分别为(10.12±3.47)、(17.07±5.64)和(1.34±0.75)μg·m~(-3),二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)对OC的平均贡献率为38.93%.长春秋季总糖浓度为(1 049.39±958.85)ng·m~(-3),其中作为生物质燃烧示踪剂的脱水糖含量(左旋葡聚糖、半乳聚糖和甘露聚糖)在总糖中占比为91.69%,糖类相关性分析结果显示生物质燃烧源为长春秋季大气中糖类物质的主要贡献源.糖类物质的相关性分析及3种脱水糖的特征比值研究显示,作为长春秋季大气主要污染源的生物质燃烧的类型是硬木和作物残渣的燃烧.长春秋季WSOC的光吸收波长指数(AAE)为5.75±1.06,单位质量吸收效率(MAE)为(1.23±0.28)m~2·g~(-1),表明生物质燃烧对WSOC吸光性具有重要影响.利用生物质燃烧特征源参数量化计算生物质燃烧对WSOC浓度的贡献达58.82%,对总WSOC光吸收的贡献达40.92%.     

郑州市春季大气污染过程VOCs特征、臭氧生成潜势及源解析

利用GC5000在线气相色谱仪于2018年4月15日～5月15日对郑州市城区环境大气挥发性有机物(VOCs)进行监测,开展其污染特征、臭氧生成潜势(OFP)和来源解析研究.结果表明,监测期间,郑州市春季VOCs平均体积分数为40.26×10~(-9),非污染日和污染日VOCs平均体积分数分别为35.82×10~(-9)和44.12×10~(-9),污染日相较非污染日增长23%;VOCs物种对OFP的贡献表现为烯烃芳香烃烷烃炔烃;源解析结果显示监测期间郑州市VOCs主要来源是LPG源(66.05%)、机动车源(47.39%)、工业溶剂源(37.51%)、燃烧源(37.80%)和植物排放源(11.25%),且污染日的LPG源和植物排放源的贡献率较非污染日增长22.92%和68.50%.     

北京市农业机械排放因子与排放清单

利用车载排放测试技术对典型的联合收割机、拖拉机、农用运输车和农田建设机械实际工况下的尾气进行测试,建立了实际工况下农业机械的排放因子和2017年北京市农用机械排放清单.结果表明,不同的工作状态对农业机械尾气排放有较大的影响,怠速和行走时CO、NO_x、HC和PM排放趋于平稳;而切地和翻地模式下的波动较为明显.根据各类机械的分类和排放标准对排放因子进行细化,建立了较为完整的实际工况下的排放因子.根据农业机械排放因子和燃油消耗量计算出2017年北京市CO、NO_x、HC和PM的排放量分别是2 566.60、 1 239.29、 563.08和538.32 t.拖拉机、运输机械和联合收割机的污染物总量占CO、NO_x、HC和PM这4种污染物总量的98%、 95%、 95%和98%.因此,农用拖拉机、运输机械和联合收割机在农业机械污染减排中应作为重点控制对象.     

铁铜双金属有机骨架MIL-101(Fe,Cu)活化双氧水降解染料性能

针对非均相芬顿传质效率低和Fe（Ⅲ）Fe（Ⅱ）转化慢导致活性低等问题,采用溶剂热法制备铁铜双金属有机骨架材料[MIL-101（Fe,Cu）],并研究了材料界面性质、催化降解染料（亚甲基蓝）性能以及活化催化机制.结果表明,MIL-101（Fe,Cu）晶体结构完整且呈三维八面体形状;比表面积和平均孔径分别为667.2 m² ·g^-1和1.9 nm,可充分暴露反应活性位点.MIL-101（Fe,Cu）在广谱pH范围可活化H₂ O₂高效降解亚甲基蓝.当pH=5、反应20 min,MIL-101（Fe,Cu）/H₂ O₂对20 mg ·L^-1亚甲基蓝的去除率为100%,较MIL-101（Fe）/H₂O₂和单独H₂ O₂分别提高43.1%和88.9%.自由基猝灭实验与反应前后铁和铜价态变化结果表明,羟基自由基（·OH）是MIL-101（Fe,Cu）/H₂ O₂催化降解亚甲基蓝的主要活性物种;Cu（Ⅱ）掺杂引入新的活性位点,且Cu（Ⅱ）/Cu（Ⅰ）循环和Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）循环可协同产生·OH,进而提高催化效率.MIL-101（Fe,Cu）作为新型非均相类芬顿催化剂,无需复杂pH调节即可获得良好催化效果,在工业废水处理上具有较好地应用前景.     

全程自养颗粒污泥快速启动及混合营养型脱氮性能分析

在连续流条件下,基于颗粒污泥全程自养脱氮（CANON）工艺的快速启动和混合营养条件下高效脱氮,是CANON工程应用的重要环节.本研究在气提内循环反应器（AIR）中,以老化的CANON颗粒污泥经机械破碎至0.3 mm作为种泥,实现混合营养型单级颗粒污泥同步脱氮除碳.启动26 d,通过控制DO,系统出现稳定的部分硝化,再缩短HRT提升氨氮负荷至5.65 kg ·（m³ ·d）^-1,促进颗粒化和厌氧氨氧化;第68 d,总氮去除率达到58%之后,进水加入有机物,C/N从0提升到0.25和0.5,促进AOB、AMX和异养微生物的协同,氨氮去除率达95%,总氮去除率达85%,COD去除率达80%左右.COD浓度增加,能较好地抑制Nitrospira菌属等NOB的活性,q（NH₄⁺-N）和q（TN）稳定在0.4 g ·（g ·h）^-1和0.34 g ·（g ·h）^-1,q（NO₃^--N）约为0.02 g ·（g ·h）^-1.采用MiSeq高通量测序对微生物多样性分析,表明有机物对污泥中Nitrosomomas和Candidutus_Kuenenia丰度未产生显著影响,增加了Candidutus_Brocadia菌属以及具有反硝化功能Denitratisoma等菌属的丰度.这对于快速启动连续流CANON颗粒污泥工艺处理低C/N比废水提供思路.     

降水空间异质性对非点源关键源区识别面积变化的影响

针对地形起伏和降水空间差异较大的农业区非点源污染问题,基于SWAT模型评估了阿什河流域在异质性降水和均匀降水两种情景下总氮、总磷关键源区空间变化规律,统计了两种情景下识别的关键源区面积变化,并分析其与降水特征参数的关系.结果表明,降水量一定时,两种情景下识别的总氮、总磷关键源区面积变化趋势大致相同,且总磷关键源区面积不易受降水空间异质性的影响,但总氮关键源区面积却明显受到其影响.对各年份总氮和总磷关键源区面积与降水特征参数的相关分析表明,总磷关键源区面积与当年降水量呈显著正相关,而总氮关键源区面积却与前一年降水量呈显著正相关.研究结果对进一步探讨降水这一重要驱动因子的不确定性对非点源污染关键源区的影响,以及农业非点源污染的治理具有重要意义.     

北京南部城区PM2.5中碳质组分特征

为了解《大气污染防治行动计划》实施后北京市大气PM_2.5中碳质组分特征,于2017年12月至2018年12月在北京污染较重的南部城区进行了PM_2.5连续采样,对其中的有机碳（OC）和元素碳（EC）进行了全面研究.结果表明,北京大气PM_2.5、OC和EC浓度变化范围分别为4.2~366.3、0.9~74.5和0.0~5.5 μg ·m^-3,平均浓度分别为（77.1±52.1）、（11.2±7.8）和（1.2±0.8）μg ·m^-3,碳质组分（OC和EC）整体占PM_2.5的16.1%.OC质量浓度季节特征表现为：冬季[（13.8±8.7）μg ·m^-3] > 春季[（12.7±9.6）μg ·m^-3] > 秋季[（11.8±6.2）μg ·m^-3] > 夏季[（6.5±2.1）μg ·m^-3],EC四季质量浓度水平均较低,范围为0.8~1.5 μg ·m^-3.二次有机碳（SOC）年均质量浓度为（5.4±5.8）μg ·m^-3,四季贡献比例范围为45.7%~52.3%,年均贡献为48.2%,凸显了二次形成的重要贡献.随污染加重,尽管OC和EC贡献比例均降低,但浓度水平却成倍升高,OC和EC浓度在严重污染天分别是空气质量为优天的6.3和3.2倍.与非供暖时段相比,供暖时段PM_2.5、OC和SOC浓度分别增加了14.4%、47.9%和72.1%,体现了OC对供暖季PM_2.5污染的重要贡献.PSCF分析表明,位于北京西南的山西省和河南省部分区域是PM_2.5和OC的主要潜在源区,且PM_2.5潜在源区更为集中;EC的PSCF高值（>0.7）区域较少,主要位于北京南部,如山东省和河南省部分地区,且北京市及周边地区贡献明显.     

基于不同废污泥源的短程反硝化快速启动及稳定性

为探究不同废污泥源快速启动短程反硝化和实现稳定NO_2~--N积累的可行性,在3个完全相同的SBR反应器(S1、S2和S3)分别接种:实验室城市污水反硝化除磷系统排泥、城市污水厂剩余污泥及河涌底泥,比较其短程反硝化启动快慢和NO_2~--N积累特性,考察系统短程反硝化活性和NO_3~--N→NO_2~--N转化性能,并从微生物学角度分析反应器功能菌群特征.结果表明,在乙酸钠为唯一碳源、高碱度和适宜COD/NO_3~--N比进水条件下,3个SBR短程反硝化反应器在短时间内均能够成功启动,系统平均NO_3~--N→NO_2~--N转化率为S1 S2 S3(75. 92% 73. 36% 69. 90%).同时发现持续低温条件下S1和S2呈现不同程度的短程反硝化性能恶化趋势,但S3能够稳定维持良好NO_2~--N积累性能.微生物高通量测序表明,变形菌门和拟杆菌门居PD系统主导地位,3个短程反硝化反应器NO_2~--N积累关键功能菌属Thauera属丰度差异明显:S3 S1 S2(25. 09% 4. 71% 3. 60%),表明S3具备稳定高效的NO_2~--N积累性能,同时高丰度Thauera属可能是维持低温短程反硝化活性的重要原因.