Enzymatic degradation of poly([R,S] β-hydroxybutyrate)

The synthetic analogue of a bacterially produced polyester, poly(-hydroxybutyrate) (PHB) was synthesized from racemic -butyrolactone using anin situ trimethyl aluminum-water catalyst. The polymer was fractionated into samples differing in molecular weight and isotactic diad content. The latter was closely related to degree of crystallinity. The biodegradation of these fractions were examined by monitoring mass loss over time in the presence of anAlcaligenes faecalis T1 extracellular bacterial poly(-hydroxybutyrate) depolymerase. The fraction with high isotactic diad tacticity content showed little or no degradation over a 50 hour incubation period, whereas the fraction of intermediate isotactic diad content degraded in a continuous steady fashion at a rate that was less than that for bacterial PHB. The low isotactic diad fraction underwent a rapid initial degradation, followed by no further mass loss. The presence of stereoblocks in the polymer structure of the various fractions was an influence on the degree of susceptibility towards degradation and is related to sample crystallinity.     

种稻盆钵土壤甲烷排放通量变化的研究

通过温室盆栽试验,研究了不同冬作处理时后茬水稻生长期甲烷排放通量及土壤温度、土壤Ｅｈ的日变化规律。结果表明：连续晴天甲烷排放通量和土壤温度存在明显的昼夜变化,最大值出现在下午４时左右,最小值出现在凌晨４时左右,符合余弦函数变化规律;连续阴雨天甲烷排放通量有逐日降低的趋势,但其昼夜变化缺乏规律性。种稻盆钵土壤甲烷排放通量昼夜变化主要受０～１０ｃｍ深土壤温度的影响,而与土壤氧化还原电位无关。     

电化学还原-氧化工艺降解4-氯酚的毒性研究

采用紫外光还原法制备了Pd-Fe/石墨烯催化阴极,并以Ti/IrO_2/RuO_2为阳极,构成三电极体系(双阴极)和两电极体系(单阴极)的电化学还原-氧化降解工艺,分别对4-氯酚进行降解.采用离子色谱、高效液相色谱、TOC仪对4-氯酚降解过程中中间产物及其浓度进行测定.根据公式计算降解过程中理论计算毒性值,应用发光细菌法测定降解过程中的实际毒性值,对理论计算毒性值与实际毒性值进行比较,分析不同体系下降解过程中毒性的变化规律.结果表明,两种工艺体系在最佳降解条件下,阴极室毒性均呈下降的趋势,由于降解过程中在阳极室生成高毒性的苯醌,阳极室毒性均先升高后降低.通过相关性分析得到,两种体系理论计算毒性与实际毒性在P=0.01水平下,相关性系数均为1,显著相关,表明降解过程中实际毒性的测定结果真实可靠.降解至120 min时,三电极体系毒性小于两电极体系,表明三电极体系优于两电极体系.据此提出实际毒性测定方法在电化学还原-氧化工艺降解氯酚类有机废水毒性测试的工业应用中有着广泛的前景.     

Ag3PO4/g-C3N4复合光催化剂的制备及其可见光催化性能

采用简单的原位沉淀法合成了可见光驱动型光催化剂Ag₃PO₄/g-C₃N₄.利用X-射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、扫描电子显微镜（SEM）、X-射线能谱（XPS）以及紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）等表征手段对合成的样品进行了表征.与单一的Ag₃PO₄和g-C₃N₄相比,Ag₃PO₄/g-C₃N₄复合材料对左氧氟沙星表现出了更高的催化效率.根据能带分析和自由基捕获试验,提出了Ag₃PO₄/g-C₃N₄复合材料Z型异质结构的作用机制.     

苏北潮滩温室气体排放的时空变化及影响因素

滨海湿地温室气体CO_2、CH_4和N_2O的排放在全球碳氮循环中发挥着重要的作用,进一步影响着全球气候变化.为研究滨海湿地CO_2、CH_4和N_2O排放的时空变化及影响因素,以苏北潮滩为例,采用静态暗箱-气相色谱法,于2013年4月至2014年3月,测定了不同时空尺度下CO_2、CH_4和N_2O通量的变化规律,并分析了影响温室气体通量变化的环境因素.结果表明,CO_2、CH_4和N_2O通量的季节变化的最大值出现在夏季,CO_2和N_2O通量的最小值出现在冬季,而CH_4在春季表现为弱吸收;互花米草滩年均排放CO_2量最大,为(766.3±496.9)mg·(m2·h)~(-1),芦苇滩年均排放CH_4和N_2O最大,分别是(0.420±0.900)mg·(m2·h)~(-1)和(17.4±5.0)μg·(m2·h)~(-1).光滩表现为对CH_4的吸收,为(-0.004±0.032)mg·(m2·h)~(-1),对CO_2和N_2O的排放,且排放通量最小,分别是(57.1±16.2)mg·(m2·h)~(-1)和(6.1±2.1)μg·(m2·h)~(-1).全球变暖潜能的最大值出现在互花米草滩,为68 841.280 kg·(hm2·a)~(-1),分别是芦苇滩和碱蓬滩的1.41倍和3.02倍,光滩的GWP最小,为5 002.100 kg·(hm2·a)~(-1).通过Pearson相关分析发现,除光滩外,CO_2通量与气温、土温呈显著的相关性(P0.05),而CH_4和N_2O通量与温度则不存在显著的相关性.尽管如此,CO_2、CH_4和N_2O通量的时间变化更多地是受温度以及植被生长状况的影响,而空间变化则主要由植被的状况所决定;外来种互花米草主要是通过增加CO_2排放来影响滨海湿地的全球变暖潜能.     

硫酸盐还原菌介导的吸附态砷的迁移转化

自然界中砷(As)主要被吸附在铁氧矿物上,吸附态砷从铁氧矿物释放至水体是水中砷污染的主要来源.在此过程中,微生物起着至关重要的作用.本研究的目的是探究加入硫酸盐还原菌Desulfovibrio vulgaris DP4对吸附态砷迁移转化的影响.结果表明,0 h两体系砷释放量均为0μmol·L~(-1).与对照组相比,前84 h DP4促进了吸附态五价砷[As(Ⅴ)]的脱附,在13 h砷的释放量达到最大值12.6μmol·L~(-1),占初始总吸附量(16μmol·L~(-1))的79%,是对照组(1.5μmol·L~(-1))的8.4倍.而在84 h之后,DP4体系的砷浓度低于非生物对照组,表明溶解态砷被再次固定.此过程中,砷的释放量与氧化还原电位(Eh)显著相关(P=0.001).XRD结果表明,在DP4作用下针铁矿的结晶度降低了50%,且结晶度越低,吸附能力越强,这可能是后期砷被再次固定的原因之一.同时SEM-EDS表明DP4使得针铁矿发生团聚,部分被转化为硫铁矿.As的XANES结果表明固相中没有硫化砷生成,这进一步证明固相中生成的主要是硫铁矿,它对砷的再吸附导致了后期DP4体系中溶解态砷的浓度低于非生物对照组.此外,在固相中检测出了19%的As(Ⅲ),而液相中并未检测出溶解态的As(Ⅲ),据此推测硫酸盐还原菌原位还原了吸附态As(Ⅴ).     

Synthesis, crystal structure, photodegradation kinetics and photocatalytic activity of novel photocatalyst ZnBiYO4

ZnBiYO₄ was synthesized by a solid-state reaction method for the first time. The structural and photocatalytic properties of ZnBiYO₄ were characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscopy, X-ray photoelectron spectroscopy and UV-Vis diffuse reflectance. ZnBiYO₄ crystallized with a tetragonal spinel structure with space group I41/A. The lattice parameters for ZnBiYO₄ were a = b = 11.176479 Å and c= 10.014323 Å. The band gap of ZnBiYO₄ was estimated to be 1.58 eV. The photocatalytic activity of ZnBiYO₄ was assessed by photodegradation of methyl orange under visible light irradiation. The results showed that ZnBiYO₄ had higher catalytic activity compared with N-doped TiO₂ under the same experimental conditions using visible light irradiation. The photocatalytic degradation of methyl orange with ZnBiYO₄ or N-doped TiO₂ as catalyst followed first-order reaction kinetics, and the first-order rate constant was 0.01575 and 0.00416 min^-1 for ZnBiYO₄ and N-doped TiO₂, respectively. After visible light irradiation for 220 min with ZnBiYO₄ as catalyst, complete removal and mineralization of methyl orange were observed. The reduction of total organic carbon, formation of inorganic products, SO₄^2- and NO₃^-, and evolution of CO₂ revealed the continuous mineralization of methyl orange during the photocatalytic process. The intermediate products were identified using liquid chromatography- mass spectrometry. The ZnBiYO₄/(visible light) photocatalysis system was found to be suitable for textile industry wastewater treatment and could be used to solve other environmental chemical pollution problems.     

Ag/P-g-C3N4复合材料可见光催化降解双酚AF的机理研究

利用简单的热聚合及原位沉淀法制备了一系列不同质量比(1%～10%)的Ag/P-g-C_3N_4复合材料,采用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS、FTIR、BET和XPS等表征手段对复合材料的形貌结构、光学特性和化学组成进行了表征.利用合成材料光催化降解双酚AF(BPAF),研究了溶液初始pH、溶解性有机质(DOM)对BPAF降解的影响,并对光催化降解机理进行了探讨.结果表明,在pH=7时,5%Ag/P-g-C_3N_4表现出最强的光催化性能,其在90 min内对BPAF的降解率达到100%.DOM在低浓度(0.5 mg·L~(-1))时促进了BPAF的光降解,而在高浓度时(2～10 mg·L~(-1))抑制了BPAF的光降解.活性基团捕获实验结果表明,在Ag/P-g-C_3N_4降解BPAF过程中,h~+和·OH起主要的作用,直接参与了BPAF的降解.相对于P-g-C_3N_4,Ag/P-g-C_3N_4光催化性能的增强主要是因为Ag的负载促进了e~-和h~+的分离,同时Ag单质的SPR效应提高了复合材料对可见光的吸收率,延长了光生载流子的寿命.     

单宁为模板制备纳米二氧化钛 及其对钍的吸附性能

以杨梅单宁(BT)为模板,水热法合成纳米二氧化钛(BT-NTO)。采用XRD、FTIR、SEM和TEM技术对BT-NTO的结构及形貌进行了表征。将BT-NTO用于吸附溶液中的Th~(4+),在溶液pH为3.5、温度为25℃、Th~(4+)初始浓度为0.5 mmol/L的条件下,BT-NTO对Th~(4+)的吸附量为0.905 8 mmol/g;吸附过程符合准二级动力学方程和Langmuir等温吸附方程;溶液中共存的Zn~(2+)、Ni~(2+)、Co~(2+)、Sr~(2+)、Yb~(3+)、Nd~(3+)、Sm~(3+)、Gd~(3+)、La~(3+)、Cl-、ClO4-离子对Th~(4+)吸附量影响较小;BT-NTO的重复使用性能较好。     

BDE-47对2种海洋微藻光合特性的影响

研究了不同浓度的2,2′,4,4′-四溴联苯醚(BDE-47)对2种海洋微藻的光合特性的影响. 结果表明, 在试验所设定的浓度范围内 (0.1~2.5μg/L),海水小球藻和赤潮异弯藻的PSII最大光能转化效率(Fv/Fm)、光化学淬灭系数(qP)未受到显著抑制,表明2种微藻PSII反应中心在试验过程中未受到损伤.当BDE-47浓度为2.5μg/L时,海水小球藻的PSII潜在活性(Fv/Fo)、PSII实际光能转化效率(φPSII)和光合电子传递效率(ETR)在96h受到显著抑制,而赤潮异湾藻的3个参数在暴露期间均未受到抑制,表明赤潮异湾藻对BDE-47的耐受性强于海水小球藻.各叶绿素荧光参数中, Fv/Fo、φPSII、ETR更适合作为指示海洋环境中BDE-47污染水平的生物标志物.