大气多环芳烃区域迁移转化模型比较与关键影响因素:以京津冀地区为例

针对芘(Pyr)和苯并[a]芘(BaP),以京津冀地区2014年为例分别构建CMAQ和BETR模型系统开展数值模拟,对比评估两种模型对PAHs大气迁移转化的模拟效果,并利用XGBoost模型识别CMAQ中影响PAHs环境行为的关键大气物理化学过程和参数.结果表明,BETR和CMAQ模拟年均值与实测年均值比值基本在1/2～2之间,且CMAQ模拟值和实测值季节变化趋势相同,验证了两类模型结果的可靠性.同时,将CMAQ模型9 km网格模拟浓度平均至27 km网格并和BETR模拟浓度的对比结果显示,BETR模型Pyr和BaP模拟浓度平均分别约为CMAQ年均模拟浓度的1.59倍和1.38倍,两类模型在年均浓度水平和空间分布方面具有较好的可比性.基于XGBoost模型的SHAP变量重要性分析表明,边界层高是对Pyr和BaP迁移转化影响最大的气象因素,其重要性在所有因素中占比高达22%～35%,在部分城市和污染物中对浓度变化的贡献甚至超过排放量,且和两种PAHs浓度呈显著负相关;PAHs浓度水平其次受风速影响最大,且风速和PAHs浓度呈负相关关系;风向对不同城市污染物浓度的影响则各不相同.     

上海市秋季典型PM2.5污染过程数值预报分析

基于2012年10月上海出现的一次典型PM2.5污染案例,验证评估上海市空气质量数值预报系统Model-3/CMAQ预报性能,采用过程分析技术,定量评估不同大气物理化学过程对上海代表性点位PM2.5浓度变化的作用规律。结果表明:Model-3/CMAQ模式系统能较好地反映PM2.5的浓度变化趋势与特点。对于上海市区点位(徐汇上师大)和东南部点位(奉贤海湾和浦东惠南),PM2.5浓度上升主要受本地源排放影响,其贡献比例超过40%,其次是区域大气传输作用的影响。对于西北部点位(崇明监测站和青浦淀山湖),区域大气传输是PM2.5浓度上升的主要原因,贡献比例超过70%,其次是源排放。各点位PM2.5浓度的主要去除途径均为大气传输,贡献比例均超过70%,其次是干沉降。气溶胶过程对PM2.5主要起二次颗粒物生成的作用,特别是市区及东南部点位,贡献比例较西北部点位更高。     

空气质量数值预报优化方法研究

基于源清单“Nudging”修正方法和XGBoost算法对徐州市2016年12月13个监测站点的PM_2．5、PM₁₀、O₃、SO₂、NO₂、CO等6种污染物浓度预报值进行修正,并分析了修正前后模式预报改善效果.在源清单“Nudging”修正部分,本文结合IDW空间插值算法对SO₂、NO₂、CO等3种污染物浓度预报值进行修正,与修正前后模拟结果相比,采用同化源模拟的预报浓度值与观测值的相关系数提高了0.06~0.27不等,平均绝对误差和均方根误差减少的幅度较为明显,平均相对偏差（MFB）和平均相对误差（MFE）均在理想水平范围内,NO₂修正效果最好,其次是SO₂和CO.基于XGBoost算法的统计修正部分,本文结合WRF气象预报要素建立统计回归模型,对6种污染物进行统计修正,经滚动修正之后,预报偏低或偏高现象得到很大的改善,除了SO₂之外,相关系数均提高到0.6~0.7左右,各项误差统计指标改进幅度非常明显.总体而言,本文采用的两种修正方法对中小尺度空气质量数值预报改进效果非常明显,反映了此优化方案的可行性和科学性.     

基于CMAQ与前馈神经网络的区域大气污染物浓度快速响应模型

建立大气污染可控源排放-复合污染水平的函数关系,实现给定排放情景下环境污染物浓度的实时响应,是大气污染物浓度预测与减排效果评估等的重要技术前提.本研究对污染物浓度影响因子变化空间进行拉丁超立方采样,使用CMAQ区域多尺度空气质量模型的预测值作为输入数据,通过前馈神经网络模型构建基于统计机器学习的长三角区域污染物浓度快速响应模型.结果表明经过模型结构选择与参数调整,基于前馈神经网络的快速响应模型能够快速准确还原出不同减排情景下长三角区域PM_(2.5)浓度的预测值.外部验证情景下相关系数CORR达到0.999以上,MB与ME均值达到了-0.046μg·m~(-3)和0.6162μg·m~(-3),实现了比RSM更加快速与准确的预测,不同时段与不同污染物浓度的准确预测则验证了其普适性.     

中国2013年1月PM2.5重污染过程卫星反演研究

利用第三代空气质量模型CMAQ(community multiscale air quality modelling system)模拟的PM2.5垂直分层数据和中尺度气象模型WRF(weather research and forcasting model)模拟的高分辨率湿度数据,分别对MODIS AOD(aerosol optical depth)资料进行垂直与湿度订正,建立了订正后的AOD数据与PM2.5地面监测数据之间的线性拟合模型,其线性相关系数r=0.77(n=57,P0.01).基于此线性拟合模型,首次反演了2013年1月全国10 km分辨率PM2.5月均浓度的空间分布特征,并分析了人口暴露水平.结果表明,2013年1月我国PM2.5月均浓度大于100μg·m-3、200μg·m-3的面积占国土面积的比例分别高达10.99%、1.34%,暴露人口占全国总人口的比例分别高达45.01%、6.31%.     

Effect of current emission abatement strategies on air quality improvement in China: A case study of Baotou, a typical industrial city in Inner Mongolia

The nationalAirPollutionPreventionandControlActionPlanrequiredsignificant decreases inPM2.5 levels overChina.Toexploremoreeffectiveemissionabatement strategies inindustrialcities,acasestudywasconductedinBaotoutoevaluatethecurrent national controlmeasures.ThetotalemissionsofSO2, NOX, PM2.5 and NMVOC (non-methanevolatileorganiccompounds)inBaotouwere211.2Gg,156.1Gg,28.8Gg, and 48.5Gg,respectivelyin2013,andtheywouldexperienceareductionof30.4%,26.6%, 15.1%, and8.7%,respectivelyin2017and39.0%,32.0%,24.4%,and12.9%,respectivelyin 2020. TheSO2, NOX and PM2.5 emissionsfromtheindustrialsectorwouldexperiencea greater decrease,withreductionsof37%,32.7and24.3%,respectively.From2013to2020, the concentrationsofSO2, NO2, andPM2.5 are expectedtodeclinebyapproximately30%, 10% and14.5%,respectively.ThereductionrateofSNA(sulfate,nitrateandammonium) concentrationswassignificantlyhigherthanthatofPM2.5 in 2017,implyingthatthecurrent key strategytowardcontrollingairpollutantsfromtheindustrialsectorismorepowerful for SNA.Althoughairpollutioncontrolmeasuresimplementedintheindustrialsector could greatlyreducetotalemissions,constrainingtheemissionsfromlowersourcessuch as residentialcoalcombustionwouldbemoreeffectiveindecreasingtheconcentrationof PM2.5 from 2017to2020.Theseresultssuggestthatevenforatypicalindustrialcity,the reduction ofPM2.5 concentrationsnotonlyrequiresdecreasesinemissionsfromthe industrial sector,butalsofromthelowemissionsources.Theseasonalvariationinsulfate concentrationalsoshowedthatemissionfromcoal-burningisthekeyfactortocontrol during theheatingseason.     

舟山市臭氧污染分布特征及来源解析

臭氧及其前体物在环境空气中传输和反应过程复杂,本研究利用舟山市国控点2014年的监测数据对臭氧污染时空分布开展了统计分析,并利用CMAQ (community multiscale air quality)模型模拟了舟山市2014年臭氧污染形成,选用ISAM(integrated source apportionment method)源追踪算法计算来源贡献率.结果表明,舟山市春秋季节的臭氧浓度相对较高,浓度高值出现在午后13:00～15:00.普陀站的臭氧平均浓度最高而位于中心城区的临城站最低.臭氧总体浓度不高,但易出现单日浓度高值,其中5月臭氧超标率最高.舟山市本地臭氧形成主要受VOCs浓度控制,而源解析结果表明舟山市全年外来源占总贡献的69. 46%.本地源中,工业燃烧源、工艺过程源、道路移动源、非道路移动源的贡献率相差不大,且表现出显著的港口城市特征,船舶源、石化源、储运源分别占总贡献的4. 45%和1. 01%和1. 80%.控制臭氧污染应采取周边区域联防联控的措施,以VOCs排放源为主,不同来源协同调控的措施.     

基于三维空气质量模型的淄博市臭氧及前体物来源解析

基于WRF-CMAQ模型中的ISAM模块对2021年6月淄博市夏季O₃及其前体物NO₂和VOCs进行来源解析,明确O₃及其前体物的来源(区域和源类),并将O₃日最大8 h平均值(MDA8)高于(低于)160μg·m^-3的时段划分为污染(清洁)时段,对比了清洁天与污染天的来源差别并选取了典型污染时段进行来源解析和过程分析.结果表明,淄博市夏季NO₂主要来自本地排放,贡献率达45.1%,道路移动源(33.8%)和天然源(20.7%)是最主要的本地NO₂来源.天然源、溶剂源和石化行业对VOCs的贡献占据主导地位,总贡献达78.5%.MDA8的本地贡献是21.4%,区域外传输(32%)和周边城市(26.8%)影响不可忽略.在本地排放源中,道路移动源、电力行业和建材行业对本地MDA8贡献率在10.9%～18.8%.O₃污染天时淄博市MDA8受本地贡献及区域内各城市贡献总和均有所上升.但从淄博市本地源类贡献的变化来看,在不同...     

北京市秋冬季环流型下的细颗粒物传输

利用Models-3/CMAQ模式系统对北京市2013~2018年秋冬季（即当年11、12月和次年1、2月份）细颗粒物（PM_2.5）进行模拟,计算北京周边4个截面的PM_2.5传输通量,结合流场、浓度的分析,总结11种大气环流型下北京市的PM_2.5传输特征.污染严重的西南（SW）和西（W）环流型下,北京地区受强烈的PM_2.5传输作用,0.6km以下南部平原的输入产生了非常强的输入累积作用,加重了北京地区PM_2.5的污染程度.污染严重的南（S）环流型下,0.6km以下东部平原和0.6km以上南部平原的输入都产生了较强的输入累积作用,京津冀东部和南部地区的污染物通过不同高度范围传输影响北京地区的PM_2.5水平.污染同样严重的均压（UM）和气旋（C）环流型下,各方向的传输都没有产生明显的输入累积作用,本地排放的削减对于污染的控制尤为重要.污染中等的东（E）、东南（SE）环流型下,北京地区在近地层（0.2km以下）通过南部平原截面对保定等城市有较大的输出通量,对北京污染具有较强的输出消散作用.污染轻的北（N）、东北（NE）和西北（NW）环流型下,北京地区在1km以下通过东部平原截面对廊坊、天津等城市有很大的输出通量,对北京污染具有很强的输出消散作用.污染轻的A环流型下,北京地区没有明显的PM_2.5输入输出现象.     

应用CMAQ模型解析河北南部城市的霾污染来源

河北南部地区是霾污染最为严重的地区之一,本文应用MM5-Models-3/CMAQ空气质量模拟系统对河北及周边省市进行了区域尺度的模拟,并通过情景计算的方法估算了河北南部(包括石家庄、邢台、邯郸3市)、河北北部、京津2市、山西、河南、山东6个区域的人为源排放对石家庄、邢台细微颗粒物(PM2.5)及其主要成分和消光系数(Bext)的贡献率.结果表明,模拟时段内,石家庄市PM2.5的来源为河北南部65.3%、山西13.8%、河北北部7.3%、山东1.6%、河南1.1%、京津0.9%;邢台市PM2.5的来源为河北南部64.7%、山西10.4%、河北北部5.2%、河南3.7%、山东3.6%、京津1.1%.周边地区对石家庄市Bext的贡献率分别为:河北南部59.4%、山西13.8%、河北北部6.8%、山东1.7%、河南1.3%、京津0.9%;对邢台市Bext的贡献率则为:河北南部58.2%、山西10.1%、河北北部5.0%、山东3.7%、河南3.9%、京津1.0%.对2007年12月8—12日重污染过程的分析表明,重污染过程中河北北部、山东和河南的贡献率有所上升,山西的贡献率则有所下降.由于该地区霾污染的复杂性,进一步的观测和模拟工作仍然十分必要.