微流控在二氧化碳捕集、利用与封存的研究

二氧化碳(CO₂)捕集、利用与封存(CCUS)是解决全球变暖问题的关键技术。CCUS通过捕集与封存减少大气中的CO₂含量，并利用CO₂代替化石原料的使用进一步减少CO₂的净排放。CCUS技术的实施基于微尺度下CO₂物理和化学过程的综合研究。微流控技术可以在微米甚至纳米尺度操控流体并揭示流体运动规律，在CO₂捕集、利用与封存等各个环节中均发挥了重要的作用。本文概述了微流控技术的优势，包括精确的流体操控、大比表面积和增强的传热传质能力。系统介绍了与CCUS相关的微流控研究，包括CO₂捕集吸收剂的快速筛选、配方优化和材料制备，CO₂高效转化利用的电催化反应、光催化反应、催化剂制备和光合作用检测，CO₂地质封存的流体分析和地质建模等。最后，总结了微流控技术在CCUS中所扮演的重要角色，提出了微流控技术在CCUS领域的机遇和挑战。     

多级孔RuCe/ZSM-5催化氧化氯苯的抗中毒性能研究

以硅酸四乙酯为硅源,铝酸钠为铝源,海藻酸钠和四丙基氢氧化铵为模板剂,采用原位水热晶化法制备多级孔ZSM-5分子筛,负载Ru和Ce制备出RuCe/ZSM-5催化剂,考察了多级孔结构对RuCe/ZSM-5催化剂催化氧化氯苯性能的影响,并通过XRD、BET、XPS、H₂-TPR、GCMS、TGMS等分析手段对催化剂进行了结构表征.结果表明,当分散液物质的量的比为1SiO₂:0.02Al₂O₃:0.15TPAOH:0.04SA:40H₂O,Ru和Ce的负载量分别为0.8%和10%,焙烧温度为350℃时,RuCe/ZSM-5催化剂催化氧化氯苯活性最佳,在氯苯浓度为2600 mg·m^-3,反应空速为10000 h^-1时,T₉₀(氯苯转化率达到90%)为247℃,并且在反应温度为325℃时,氯苯转化率能持续48 h维持100%,而传统微孔RuCe/ZSM-5催化剂T₉₀为302℃.多级孔RuCe/ZSM-...     

CO2浓度升高对半干旱区春小麦光合作用及水分生理生态特性的影响

大气CO₂浓度升高已成为世界范围内重要环境问题。为了解大气CO₂浓度升高对春小麦光合作用及水分生理生态特性的影响,在典型半干旱区定西利用开顶式气室(OTC)试验平台,以春小麦“定西24号”为供试品种,开展了CO₂浓度增加模拟试验。试验设对照(390μmol·mol^?1)、480μmol·mol^?1和570μmol·mol^?1等3个CO₂浓度(摩尔分数)梯度。结果表明:在对照和增加CO₂浓度条件下,春小麦叶片净光合速率和蒸腾速率日变化均呈“双峰型”分布,出现明显的“午休”现象;胞间CO₂浓度的日变化表现为斜“V”字型曲线;叶水势日变化呈现反抛物线曲线走向,在中午后出现水势曲线拐点。在不同生育时期内,净光合速率、气孔导度和胞间CO₂浓度均表现为开花期最大,乳熟期最小。而蒸腾速率表现为开花期最大,拔节期最小,叶片水平水分利用效率表现为孕穗期最大,乳熟期最小。随着CO₂浓度升高,春小麦叶片净光合速率、胞间CO₂浓度、水分利用效率和水势提高,气孔导度和蒸腾速率降低。与对照大气CO₂浓度相比,在480μmol·mol^?1浓度和570μmol·mol^?1浓度下,整个生育期净光合速率平均分别提高了14.68%和28.20%,气孔导度平均降低了15.29%和24.83%,胞间CO₂浓度平均提高了10.38%和26.15%,蒸腾速率平均减小了6.63%和12.41%,WUE平均增加了22.9%和46.9%。随着CO₂浓度升高,蒸腾失水减少,叶片水势不断增加,从而增强了春小麦对干旱胁迫的抵御能力。研究结果为我国半干旱区春小麦对全球气候变化下的敏感性及适应性提供理论参考。     

草酸钙钝化砷黄铁矿生物氧化同时促进砷固定的机制

含砷硫化矿(ABSMs)的暴露溶解是导致矿区周边水域和土壤中砷含量超标的重要原因之一.嗜酸铁硫氧化微生物、氧气和水的接触会显著加速ABSMs的氧化和砷的释放.选择砷黄铁矿(FeAsS，最典型的ABSMs)为研究对象，探究了草酸钙(COM)对典型嗜酸菌Sulfobacillus thermosulfidooxidans生物氧化砷黄铁矿的钝化效应.结果表明，COM介导FeAsS生物氧化过程中产生的无定型纳米颗粒会致密包裹在细菌和矿物表面，抑制了细菌在矿物表面的吸附、Fe(II)的生物氧化和Fe³⁺对矿物的直接催化作用，最终钝化了FeAsS的溶解和砷的释放.在初始pH=2.0、COM添加量(以Ca²⁺浓度计)分别为0.25、0.5和1 g·L^-1条件下生物氧化10 d后，As浓度由不含COM氧化体系的3.73 g·L^-1分别降低至2.89、2.03和1.47 g·L^-1.同时，COM的添加不仅明显抑制了黄钾铁矾的形成和累积，还使矿物表面砷的氧化受阻.COM浓度越高，表观钝化效应越强....     

美国将100万吨CO2封存于地下

据《连载科学》报道，美国依利诺斯州开始了大型碳地下封存实验项目。该项目花费将达8400万美金，预计2012年，将往地下1981．2m深处封存100万吨CO2，用以测试地质封存的安全性和经济性。如果实验获得成功，美国几个州未来几年将向地下封存CO2高达1000亿吨。     

不同CDPF贵金属负载量对柴油公交车VOCs组分排放影响

基于重型底盘测功机,利用质子转移反应质谱(PTR-MS)研究了柴油公交车在中国典型城市公交车循环(CCBC)下,不同CDPF贵金属负载量对尾气中挥发性有机物(VOCs)组分排放特性的影响.结果表明,柴油公交车VOCs主要组分为含氧有机物(OVOCs)、芳香烃和烯烃等,且OVOCs占比达50%以上;在贵金属成分、配比相同时,VOCs减排率随CDPF贵金属负载量增加而增加:贵金属负载量为15 g·ft~(-3)(A型后处理装置)、25 g·ft~(-3)(B型)和35 g·ft~(-3)(C型)时,VOCs总量的减排率依次为36.2%、40.1%和41.4%.C型后处理装置对烷烃全循环减排率高达70.2%,且对OVOCs的催化有微弱优势;对于不饱和烃类,3种不同贵金属负载量的后处理装置均有一定催化效果,但无明显差异;A型对含氮有机物减排率可达50.5%,但减排率随贵金属负载量增加而降低.采用DOC+CDPF后能较好地降低公交车VOCs排放量进而降低臭氧生成潜势(OFP).同时考虑不同方案减排效果与成本因素,当加权系数分别为0.8和0.2时,B型为最优方案.     

Fenton法处理竹制品废水生化出水的研究

采用Fenton法对竹制品废水生化出水的脱色和有机物去除进行了研究.在综合考虑经济性和去除效果的基础上,起始COD质量浓度为430 mg·L-1、色度为1 500倍的废水,在反应条件:t=30℃,pH为3.5,ρ(H2O2)=1 665 mg·L-1,c(Fe2+)/c(H2O2)=0.072,反应时间3 h的情况下,Fenton氧化处理后,COD和色度的去除率分别高达87.5%和94.4%.研究发现,色度的去除率要优于有机物(以COD计)的去除率,且受外界因素影响小.GC-MS分析结果表明:经过Fenton处理后,废水中的发色团和助色团基本上完全被去除.中间产物主要是脂类衍生物,副产品有1-碘十三烷和正辛基醚等.     

微气泡臭氧催化氧化-生化耦合工艺深度处理煤化工废水

采用微气泡臭氧催化氧化-生化耦合工艺对煤化工废水生化出水进行深度处理,考察耦合系统处理性能及不同臭氧投加量和进水COD量比值的影响.结果表明,微气泡臭氧催化氧化处理能够有效降解废水中难降解含氮芳香族污染物,去除部分COD并释放氨氮,显著提高废水可生化性,臭氧利用率接近100%,无需进行臭氧尾气处理;同时为生化处理提供充足溶解氧(DO),实现生化处理对COD和氨氮的进一步有效去除,生化处理无需曝气.在系统出水回流比为30%、臭氧投加量和进水COD量之比为0.44 mg·mg~(-1)的运行条件下,耦合系统处理性能较好.微气泡臭氧催化氧化处理对COD去除率为42.5%,臭氧消耗量与COD去除量比值为1.38 mg·mg~(-1),臭氧利用率为98.0%;生化处理对COD去除率为42.3%;耦合系统整体COD去除率为66.7%,最终平均出水COD浓度为91.5 mg·L~(-1),估算整体臭氧消耗量与COD去除量比值为0.68 mg·mg~(-1),具有较优的技术经济性能.     

采用颜色空间表征ANAMMOX启动与冲击过程

厌氧氨氧化(ANAMMOX)是一种高效、节能的脱氮技术,但是其启动过程和稳定状态的表征目前仍缺乏一个简单易行的方法.针对这一问题,在水质分析的基础上,采用颜色空间重点监测ANAMMOX启动过程中污泥的颜色变化,并借助高通量测序技术对微生物菌群的种类和数量等进行分析.结果表明:(1)根据水质特征,整个启动过程可分为活性迟滞期、活性增强期、负荷提高期、稳定运行期.与此同时,HSV、CIELAB颜色空间的指标,整体上呈现先降低后升高的趋势,然后保持稳定.污泥颜色的变化与水质的变化以及分子生物学特征中优势菌群的变迁一致,因此,三者之间具有相关性,进而表明,采用颜色空间可对ANAMMOX启动过程进行准确表征;(2)当遇到高负荷引起的冲击时,H、S、a~*、b~*、C_(ab)~*等指标与总无机氮(TIN)容积去除速率均呈现降低的趋势,而H_(ab)出现了突升,但均能准确反映出系统的冲击特性.提出了基于颜色空间表征ANAMMOX启动各阶段的方法并建立了一套冲击过程指标体系,为颜色空间在ANAMMOX系统中的应用提供了理论基础.     

西安市重污染与清洁天PM2.5组分及其活性氧物质对比

针对重霾污染,在西安市冬季重污染日(2015-11-30~2015-12-09)和清洁日(2016-01-13~2016-01-22)各进行了为期10d的PM_(2.5)采集,测量其中的有机碳、元素碳,及NH_4~+、NO_3~-、SO_4~(2-)等无机水溶性离子,探讨两种污染条件下的组分特征及其成因.结果表明:观测期,重霾日和清洁日PM_(2.5)质量浓度分别为(170±47.5)μg·m~(-3)和(48.6±17.9)μg·m~(-3),且重霾日伴随低能见度、高湿静风等多种不利气象条件;重霾日二次无机离子(NH_4~+、NO_3~-、SO_4~(2-))组分占PM_(2.5)质量浓度的49.8%±13.1%,而清洁日为19.4%±5.95%,并且重霾日硫氧化速率(sulfur oxidation ratio,SOR)和氮氧化速率(nitrogen oxidation ratio,NOR)分别为0.282±0.157和0.269±0.124,远高于清洁日(SOR和NOR分别为0.189±0.057和0.077±0.046),重霾日二次有机组分浓度[(6.22±3.87)μg·m~(-3)]是清洁日[(1.44±1.63)μg·m~(-3)]的5倍,表明二次污染及不利气象条件是造成重霾期间相关组分浓度升高的重要原因.最后,通过二氯荧光黄双乙酸盐(2',7'-DCFH)化学荧光分析法测定了其中活性氧物质(reactive oxygen species,ROS)的浓度,探讨其对于二次无机组分形成的影响,结果表明观测期ROS平均浓度(以H_2O_2计)分别为(4.99±1.54)nmol·m~(-3)(重霾期),(0.492±0.356)nmol·m~(-3)(清洁期),二次反应及积累效应可能是西安重霾条件下ROS浓度升高的主要原因.NO_3~-、SO_4~(2-)与ROS均呈现正相关(P0.05),表明ROS可能通过二次氧化过程参与到二次无机组分形成过程中.