CuO（-CeO2）/SBA-15对萘氧化的催化活性及CO2选择性研究

通过浸渍法制备CuO/SBA-15和CuO-CeO2/SBA-15两种介孔材料催化剂,采用BET、XRD、TPR和XPS等对催化剂进行表征,重点考察催化剂对萘氧化反应的催化活性及对产物CO2的选择性。BET、XRD和XPS等实验结果表明CuO高度分散于介孔分子筛SBA-15中,CeO2可促进CuO在载体上的分散,同时能降低催化剂的TPR还原温度。活性测试结果表明CuO/SBA-15对萘氧化反应的催化活性较高,但是催化氧化的CO2选择性较低,温度在380℃时CO2的生成率仅为60%左右;CeO2的添加不仅提高了CO2的生成率,15%CuO-15%CeO2/SBA-15在325℃使CO2生成率达到99%,而且CeO2增强了催化剂的稳定性。     

沸石载体催化剂研制及其催化臭氧氧化染料废水的研究

以沸石为载体负载不同金属氧化物来制备催化剂,通过试验分析该催化剂催化臭氧氧化染料废水的效果及其影响因素。结果表明:(1)沸石对染料废水的吸附作用很小,总有机碳(TOC)去除率基本维持在3.2%左右,对于后期的试验可以忽略其影响。(2)以沸石作为载体制得的MnO2、Fe2O3、ZnO、CuO负载型催化剂(分别简写为MnO2/沸石、Fe2O3/沸石、ZnO/沸石、CuO/沸石),对臭氧氧化反应均有催化作用,其催化效果依次为MnO2/沸石Fe2O3/沸石ZnO/沸石CuO/沸石。同时,MnO2/沸石的重复使用率高。(3)MnO2/沸石催化臭氧氧化效率及重复使用率均优于以活性炭为载体的MnO2负载型催化剂。(4)臭氧氧化和MnO2/沸石催化臭氧氧化对染料的脱色率基本一致。MnO2/沸石催化臭氧氧化的TOC去除率比臭氧氧化提高较多,对染料废水有很好的处理效果。(5)以沸石为载体制得的负载型催化剂催化臭氧氧化实际染料废水的处理效果较好,具有较高的实用价值。     

钙基固定剂对制氢和污染性气体减排的影响

在未来相当长的一段时间内,煤气化仍是大规模制取氢气的主要途径。目前,常规煤气化过程得到的是H2、CO和CO2为主的混合气,需要通过净化、变换和分离工艺才能得到洁净的氢气,工艺过程复杂。采用连续式超临界水反应装置,以质量分数为20%的水煤浆为反应原料,考察了Ca/C摩尔比和温度对褐煤制氢系统的影响。试验结果表明：Ca（OH）2不仅可以很好地固定气相中的CO2和硫化物,而且对煤气化过程也表现出较好的催化作用。反应温度600℃,压力为25MPa的条件下,与未加Ca（OH）2相比,Ca/C摩尔比为0.45时,气体中CO2的体积分数由50.7%降至1.0%,趋于完全固定;硫化物浓度由10 878mg/m3降至807mg/m3;H2的体积分数由32.4%增至73.3%。Ca（OH）2对煤气化的催化作用在高温下更加明显。     

低SO_2氧化率脱硝催化剂的开发

介绍了SCR脱硝催化剂中V2O5对SO2的氧化及SO2氧化对脱硝催化剂及其下游设备的危害,分析了脱硝催化剂中V2O5对SO2氧化的原理和影响因素,探讨了低SO2氧化率脱硝催化剂开发方面的研究成果。     

UV-H_2O_2联用工艺去除水中阿特拉津的研究

采用间歇式反应器考察了UV-H2O2高级氧化技术去除水中阿特拉津的效果及其影响因素,并进行了相关的反应动力学研究。结果表明,在pH值6.9,阿特拉津初始浓度500μg/L,紫外辐照强度172μW/cm2时,H2O2投加量50mg/L,反应10min后,阿特拉津的去除率90%。UV-H2O2联用工艺对阿特拉津的降解符合一级反应动力学。H2O2在该联用工艺降解阿特拉津中具有双重作用,一方面,当H2O2投加量较小时,一级反应速率常数随H2O2投加量的增加基本呈现线性增加的趋势;另一方面,当H2O2浓度增加到一定程度(90mg/L)后,阿特拉津的降解速率随H2O2浓度的变化已不明显,而H2O2浓度为102mg/L时,则出现了抑制作用。     

灭菌处理对不同氧化还原环境下含硫煤矸石中污染物释放的影响

为评价微生物在不同氧化还原环境下对含硫煤矸石中污染物释放的作用,通过设置氧化处理、氧化灭菌处理、还原处理和还原灭菌处理4组处理方式对煤矸石进行连续浸提实验,并测定0、1、3、6、9d后各处理煤矸石浸出液的pH、电导率(EC)、氧化还原电位(Eh)、总溶解性固体(TDS)、金属离子(Fe3+、Mn2+、Cu2+、Zn2+)和阴离子(SO2-4、F-)等特征污染指标。结果表明:氧化环境下,灭菌处理能抑制煤矸石氧化酸化,提高煤矸石浸出液的pH,降低浸出液EC、TDS,并明显降低煤矸石浸出液中Fe3+的溶出浓度,对Mn2+、Cu2+、F-和SO2-4等特征污染离子的溶出也有一定的抑制效果,且随着浸提时间的延长,这种抑制效应日趋加强;而还原环境下,灭菌处理却在一定程度上减弱了还原环境对煤矸石中污染物释放的抑制作用。综上表明,灭菌与否对不同氧化还原环境下含硫煤矸石污染物的释放有重要影响。因此,可以通过工程手段调控矿山环境中微生物活性或类群,对含硫煤矸石污染进行有效的原位控制或治理。     

臭氧氧化法处理焦化废水生化出水的反应动力学简

对臭氧氧化去除焦化废水生化出水COD的反应动力学及其影响因素进行了实验研究,结果表明,在臭氧投加量为8.50 mg/min,反应温度为20℃和初始pH为10.61条件下,对COD的降解符合表观一级反应动力学模型,其相关系数R²=0.9991,表观反应速率常数k_Abs=1.01×10^-3 s^-1。该条件下,臭氧氧化对COD的降解主要来源于高活性羟基自由基的强氧化作用。在不同的臭氧投加量（4.25~12.75 mg/min）、不同的反应温度（10~40℃）和不同的初始pH（3.76~12.53）下,COD的降解也同样遵循一级反应动力学规律。随着臭氧投加量的增大,COD降解的表观反应速率常数从（0.554×10^-3） s^-1增加到（1.06×10^-3） s^-1;随着反应温度的升高,表观反应速率常数从（0.427×10^-3） s^-1增加到（1.40×10^-3） s^-1,温度越高反应速率提高的幅度却越小;在初始pH3.76~10.61范围内,表观反应速率常数从（0.218×10^-3） s^-1增加到（1.01×10^-3） s^-1,在初始pH为12.53时表观反应速率常数下降到（0.857×10^-3） s^-1。     

CuO / 过硫酸氢钾体系催化氧化苯酚简

本论文通过直接沉淀法制备了CuO催化剂,结合过硫酸氢钾,在常温常压下催化氧化处理苯酚模拟废水。采用电子显微镜（SEM）、X射线粉末衍射（XRD）对催化剂进行了表征,并研究了反应过程中各影响因素对降解效率的影响。实验结果表明,在催化剂用量为0.2 g/L,氧化剂浓度为0.25 g/L,pH值为7,反应时间为60 min的条件下,浓度为50 mg/L的苯酚降解率可达100%,TOC去除率达84%。进一步实验表明,催化剂具有良好的重复使用能力。最后,通过自由基捕捉实验,考察了体系中的自由基种类,并根据实验结果,讨论了CuO/过硫酸氢钾体系的催化降解机理。     

臭氧氧化6-APA制药厂生化处理出水的特性及动力学简

通过现场实验研究了6-APA制药厂生化处理出水的臭氧氧化特性及其动力学规律。结果表明,当臭氧浓度为27.5 mg/L,气水接触时间为80 min时,COD、UV₂₅₄、NH₃-N和色度的去除率分别可达72.95%、73.28%、72%和96.25%,达到《发酵类制药废水工业水污染物排放标准》（GB 21903-2008）排放控制要求。拟合结果表明,在0~10、10~30和30~90 min时段内,臭氧氧化过程遵循拟一级反应,但反应速率逐渐降低。当气水接触时间为30 min时,废水可生化性可由0.1提高至0.35,采用臭氧/生物处理的联合工艺也有望使出水达到相同的排放控制要求。     

锰铜铈氧化物催化剂氧化NO性能及动力学研究

实验以TiO2为载体采用浸渍法制备CuOx/TiO2、CeOx/TiO2、CuCeOx/TiO2和MnCuCeOx/TiO2催化剂,考察这些催化剂氧化NO活性,探究Cu、Ce摩尔比和添加Mn元素对CuCeOx/TiO2催化剂氧化NO活性的影响,使用扫描电镜观察催化剂表面结构。研究发现,Cu、Ce元素配合后的CuCeOx/TiO2催化剂氧化活性明显好于单独含Cu、Ce的催化剂,当Cu、Ce摩尔比为Cu:Ce=1∶2时,CuCeOx/TiO2催化剂氧化活性最好,在NO浓度500×10-6,O210%,空速为24 000 h-1,350℃时,NO氧化度为0.62;添加Mn元素可以提高CuCeOx/TiO2催化剂低温氧化活性,250℃时,MnCuCe/Ti-3和MnCuCe/Ti-5催化剂氧化度为0.53和0.69,300℃时,MnCuCe/Ti-3和MnCuCe/Ti-5催化剂氧化度均为0.76;此外,实验还研究了NO在MnCuCe/Ti-3催化剂上反应的动力学方程。