市政污泥热解过程中重金属迁移特性及环境效应评估

以昆明某市政污泥为原料,研究生物炭制备过程中重金属Fe、Zn、Mn和Ni的迁移特性,并基于其潜在环境风险确定污泥基生物炭制备的最佳热解温度.本实验选择总量较高的4种重金属Fe、Zn、Mn和Ni,采用BCR提取法测定不同热解温度下4种重金属的形态和含量变化,得到各金属的形态分布变化规律和迁移路径,利用潜在生态风险指数（PERI）和风险评估代码（RAC）对污泥基生物炭进行环境风险评估.结果表明,4种金属的易挥发程度排序为Zn > Mn > Fe > Ni,4种金属形态分布情况和变化规律各不相同,但迁移路径具有共通性.在低温热解阶段,不稳定形态向稳定形态转化;随着温度的升高,可氧化态和残渣态逐步分解破碎,部分逸散到大气中,部分形成可还原态.在环境风险评估方面,高温条件（>500℃）下制备的生物炭环境风险较低,500℃制备的生物炭经济性最好.     

磁性藻基炭对铁盐除藻的助凝特性

蓝藻水华严重影响水环境健康和用水安全,化学絮凝法能高效去除水中藻类。该文以铁盐和亚铁盐为混凝剂、磁性藻基炭(MAB)为助凝剂去除水中铜绿微囊藻,确定了铁盐的最优投配比和MAB的最佳投加量,探讨了MAB对铁盐去除水中铜绿微囊藻的助凝效果和机理。结果表明,铁盐最优Fe2+∶OH~-∶Fe~(3+)投配比例为2∶6∶0.3,投药量以[Fe~(2+)]计为1 mmol/L,MAB最佳投加量为30 mg/L。MAB提高了铁盐去除铜绿微囊藻及相关污染物的混凝效果,促进藻细胞与铁盐水解产物作用生成密实性更好的藻絮体沉淀物,并且具备良好磁响应性能的MAB有助于实现藻絮体的外磁场分离。水中藻细胞和MAB在混凝初期主要通过静电吸附的形式与铁盐水解产物Fex(OH)y作用,混凝中后期则主要通过无定形Fe(OH)_3的网捕卷扫作用得以沉淀去除。表征分析表明,混凝过程中铁盐水解产物与藻细胞表面活性官能团发生作用形成了新的表面基团,可推断Fex(OH)y及其高聚合体与铜绿微囊藻的胞外聚合物之间发生了共聚络合反应。     

超声强化下多相催化臭氧体系处理印染尾水

随着我国对水环境质量要求逐步提高,对于纺织印染废水处理提出了更为严格的排放要求.臭氧(O₃)工艺已常用于纺织印染废水深度处理,但存在臭氧利用率低、氧化不彻底等问题.该研究通过自制陶粒催化剂,构建多相催化臭氧氧化体系,以期改善接触条件,提高处理效率,同时在此基础上引入超声波进一步强化体系处理效率.采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)表征了陶粒催化剂,考察了催化剂投加量、超声波频率对印染尾水的COD_Cr去除率,并通过三维荧光光谱、GC/MS等分析了反应前后尾水中有机物的变化特征.结果表明:①自制陶粒催化剂表面较为粗糙,晶面尺寸在36~50 nm之间,投入后可提高臭氧(O₃)体系对印染尾水的COD_Cr去除率(提高了10%~15%),具有较好的催化效率.②引入超声波可进一步提升体系的氧化效率,当超声频率为200 kHz时,出水ρ(COD_Cr)可达到GB 3838—2002《地表水环境质量标准》Ⅴ类要求.③自制陶粒催化剂与超声波的引入主要促进了芳香性蛋白和溶解性微生物代谢产物的氧化分解,且有效地破坏了长链烷烃、环状烷烃、复杂苯系物等有机物,从而实现印染尾水中ρ(COD_Cr)的进一步降解.研究显示,自制陶粒催化剂协同超声波可提高O₃体系对印染尾水的矿化效率且绿色环保,可为我国水环境敏感区域内纺织印染企业或园区废水深度处理工艺的选择提供参考依据.      

HNTs@CeO2-Au@Co3O4催化还原对硝基苯酚和染料污染物

制备了HNTs@CeO₂-Au@Co₃O₄核壳中空管状复合催化剂,用于还原降解水体中对硝基苯酚(4-NP)和染料(MB,MO)污染物.采用TEM,SEM,EDS,XRD,N₂吸脱附,XPS等方法对催化剂微观结构和物化特征进行表征.结果表明,CeO₂和Co₃O₄作为内外活性层较好地分散固载Au纳米颗粒,通过界面反应构筑于埃洛石纳米管中,形成CeO₂/Co₃O₄叠层结构封装埃洛石载金核壳复合催化剂(HNTs@CeO₂-Au@Co₃O₄).该催化剂分别在3.5,8和3min内可还原去除96%以上的4-NP,MB和MO污染物,其相应的一级反应动力学速率常数(0.856,0.370,1.337min^-1)和转换频率(10.99,1.90,2.80min^-1)均明显优于HN...     

选择性催化氧化H2S的富氮碳催化剂研究进展

近年来,能高效净化H2S并回收硫资源的选择性催化氧化技术(H2S-SCO)受到了广泛关注.开发高性能、高选择性及低成本的催化剂是H2S-SCO技术的研究重点,其中富氮碳基催化剂(RNCC)具有高活性、无金属、易制备、低成本且易再生等优点,被认为是一类极具潜力的H2S-SCO催化剂.本文介绍了金属基催化剂的发展,总结和归纳RNCC的制备方法、催化活性和物化性质,系统地讨论RNCC的构-效关系及影响RNCC性能的关键因素,并总结了RNCC的H2S-SCO反应机理.最后指出RNCC目前存在机遇和挑战,并展望了未来的发展方向.     

固化单宁纤维素基气凝胶吸附还原Ag(I)行为研究

以纤维素为原料,在Na OH/尿素/H2O溶解体系中通过交联作用将橡椀单宁固化在纤维素基体上,制得固化橡椀单宁纤维素基气凝胶(VTCA).通过SEM-EDS、FT-IR、XRD等对VTCA进行表征,并研究其对水溶液中Ag(I)的吸附行为.结果表明,VTCA具有明显的三维网格多孔结构,孔隙率达到97.95%,在较宽的p H范围内(1～8)对Ag(I)均保持较高的吸附效率(>75%).吸附过程符合拟二级动力学模型和Langmuir吸附等温线模型,温度升高有利于吸附,最高理论吸附量为147.2mg/g.吸附还原研究机理表明,VTCA主要通过静电吸引和螯合作用将Ag(I)吸附到其表面,并通过单宁结构上的酚羟基将其原位还原为Ag0,证明VTCA具有良好的吸附还原性能,能够实现对水体中Ag(I)的回收.     

克雷伯氏菌NY1产絮凝剂的阳离子修饰研究

为简化微生物絮凝剂投加步骤,消除由于助凝剂添加而引起的环境二次污染问题,以3-氯-2-羟丙基三甲基氯化铵(CTA)修饰荷负电的微生物絮凝剂(~-54mV),从而获得荷正电的改性絮凝剂.实验结果显示,CTA与NaOH的摩尔比值是影响阳离子修饰效果的主要因素;阳离子修饰的的最佳条件为:10g微生物絮凝剂, 0.015mol CTA,20%含水率,CTA与NaOH的摩尔比为0.95,80℃反应2h后.在最佳条件下所得阳离子化微生物絮凝剂的Zeta电位可达+16mV,其对高岭土的絮凝率也由阳离子化前的60.5%上升至91%.由阳离子化絮凝剂的结构表征可知,阳离子修饰过程并未改变微生物絮凝剂的根本结构,只是在原微生物絮凝剂基础上引入阳离子基团,从而增加了絮凝剂整体分子量;同时,由于阳离子基团的大量引入,絮凝剂的结晶度增加,从而使其溶解度增加.将阳离子化前后微生物絮凝剂应用于去除铜绿微囊藻,当阳离子化后微生物絮凝剂添加量为40mg/L时,其对藻类的去除率超过98%;而未阳离子修饰的微生物絮凝剂对该藻几乎没有去除效果.     

水平井油基钻井液气侵溶解气膨胀运移规律研究

天然气进入井筒并溶解于油基钻井液会对钻井安全产生潜在威胁,溶解气随钻井液运移到井口附近突然发生析出 并膨胀,使气侵早期监测及预警的难度显著增加。为了降低井喷发生概率和钻井作业风险,针对水平井油基钻井液溶解 气运移规律进行了研究。采用气液两相流模型,模拟了不同初始气侵速率情况下甲烷溶解气和游离气随钻井液在水平段 和垂直段的运移过程,得到环空中钻井液的流速变化、甲烷析出过程、井筒环空气液两相流流型变化、泥浆池增量随时 间变化和截面含气率沿程分布等规律。模拟结果表明,油基钻井液发生气侵时的初始进气率存在临界值;在小气侵速率 情况下,侵入环空的甲烷将以溶解气的形式运移到井口,在井口分离释放,对钻井安全构成的威胁较小;而当气侵量超 过临界值时,在环空上部发生气体分离,分离点迅速下移,如不及时控制,在极短时间内便可演化为井喷,危险性极大 。     

复合金属氧化物Cu-Co-Al低温催化水解HCN

采用共沉淀法制备了Cu-Al、Co-Al和Cu-Co-Al复合金属氧化物催化剂,考察了3种催化剂对HCN的催化水解性能,并通过XRD、BET、XPS和H2-TPR等对催化剂的结构和性能进行表征.结果表明, Cu-Co-Al催化剂展示最高的催化活性. 反应温度200℃,反应180min后, Cu-Co-Al、Cu-Al和Co-Al催化剂对HCN的转化率分别为95%,90%,10%;NH3生成量分别为122,118,18mg/m3.低结晶度、高分散性、高比表面积的催化剂有利于低温HCN水解.适量的表面分子氧含量、较高的Cu2+和Co3+含量、较低的还原温度是Cu-Co-Al催化剂具有较高的HCN低温水解活性的主要原因.     

操作参数对改性钙基吸收剂同时脱硫脱硝特性的影响

利用固定床反应器研究了反应温度(T)、相对湿度(RH)、以及空塔速度(V)对改性钙基吸收剂同时脱硫脱硝效率的影响规律,并得出了改性钙基吸收剂同时脱硫脱硝的最佳反应工况。结果表明:在T=60~90℃内,温度升高不利于NO的脱除,而对SO2的脱除有一定的促进作用。在RH=60%~100%条件下,脱硫脱硝效率均随相对湿度增大而增大。对脱硝效率而言,空速越小其脱除效率越高,高空速下对应的脱硝率变化并不明显;SO2的脱除效率随着空速的增大呈先增大后减小的趋势,当空速V=6 948.47 h-1时对应的脱硫效率最高。综合而言,吸收剂脱硫脱硝的最佳反应温度、相对湿度及空速分别为70℃、100%和4 246.29 h-1。