Mn/TiO2和Mn-Ce/TiO2低温脱硝催化剂的抗硫性研究

在低温选择性催化还原(SCR)反应条件下考察了烟气残余SO2对Mn/TiO2和Mn-Ce/TiO2催化剂选择性催化还原活性的影响,同时对SO2的影响机理进行了探讨.结果发现,Mn/TiO2催化剂在SO2反应气氛中失活很快,硫铵盐的沉积和活性组分的硫酸化是催化剂失活的重要原因;Ce的加入可以有效地抑制催化剂活性组分的硫酸化,同时还能降低硫酸盐在催化剂表面的稳定性,从而可以提高催化剂的抗硫性.     

SO2对MnOx/PG催化剂低温脱硝的影响机理研究

采用等体积浸渍法制备了锰氧化物负载凹凸棒石(MnO_x/PG)低温SCR催化剂,通过SO₂暂态响应、程序升温表面反应(TPSR)等实验技术研究了烟气中SO₂对催化剂SCR脱硝活性的影响行为.采用程序升温脱附(TPD)、BET比表面及孔径分布测定、XPS等表征技术对催化剂硫中毒的机理及化学本质进行了深入分析.结果表明,低温下烟气中SO₂对MnO_x/PG催化剂的SCR脱硝活性存在显著的抑制作用,催化剂中毒主要由烟气中SO₂的催化氧化引起.一方面SO₂氧化为SO₃后与NH₃及H₂O竞争反应形成复杂的硫酸铵盐堵塞催化剂孔道,另一方面与活性组分MnO₂结合形成MnSO₄使得部分活性组分形态发生变迁.其中硫酸铵盐的形成可通过适当的热处理得以去除,而MnSO₄则不可恢复,但催化剂SCR活性却显著增加,表明MnSO₄的形成不是催化剂失活的主要因素.吸附态的硫可显著增加催化剂表面酸性,因此对SCR活性有促进作用.催化剂失活主要机理为:由气相SO₂的连续氧化并与NH₃相结合形成硫酸铵盐,并且在低温下难以分解,以致堵塞催化剂活性中心.     

Porous FeOx/BiVO4-δS0.08：Highly efficient photocatalysts for the degradation of Methylene Blue under visible-light illumination

Porous S-doped bismuth vanadate with an olive-like morphology and its supported iron oxide （y wt.% FeOx/BiVO4-δS0.08, y = 0.06, 0.76, and 1.40） photocatalysts were fabricated using the dodecylamine-assisted alcohol-hydrothermal and incipient wetness impregnation methods, respectively. It is shown that the y wt.% FeOx/BiVO4-δS0.08 photocatalysts contained a monoclinic scheetlite BiVO4 phase with a porous olive-like morphology, a surface area of 8.8-9.2 m^2/g, and a bandgap energy of 2.38-2.42 eV. There was co-presence of surface Bi^5＋, Bi^3＋, V^5＋, V^3＋, Fe^3＋, and Fe^2＋ species in y wt.% FeOx/BiVO4-δS0.08. The 1.40 wt.% FeOx/BiVO4-δS0.08 sample performed the best for Methylene Blue degradation under visible-light illumination. The photocatalytic mechanism was also discussed. We believe that the sulfur and FeOx co-doping, higher oxygen adspecies concentration, and lower baudgap energy were responsible for the excellent visible-light-driven catalytic activity of 1.40 wt.% FeOx/BiVO4-δS0.08.     

多相催化臭氧氧化处理印染废水

针对印染废水高有机物、高色度、水质水量变化大的特点,研究开发处理效率高,适应性强的印染废水处理集成工艺,具有重要的现实意义 采用多相催化臭氧化工艺对印染废水进行试验研究.结果表明：采用浸渍法制备出的负载型铁锰氧化物催化剂FexOy＋MnOx/AC较单组分催化剂具有更好的活性及稳定性;经多相催化臭氧氧化处理后,印染废水COD、氨氮、总磷、色度去除率分别为81.7％、90.2％、93.4％、99.1％,达到较好的去除效果.     

Co负载量对Co/TiZrO4催化CO2氧化乙烷脱氢制乙烯反应性能的影响

Co基催化剂在低碳烷烃直接脱氢及氧化脱氢制烯烃方面表现出良好的应用潜力.为了探究Co物种的价态对CO₂氧化乙烷脱氢制乙烯的影响,以共沉淀法制备的TiZrO₄固溶体为载体,采用浸渍法制备了一系列X%Co/TiZrO₄(X=0.5、1、3、5和7.5)催化剂.结果表明,0.5%Co/TiZrO₄和1%Co/TiZrO₄催化剂的催化活性较差,但保持了相当高的C₂H₄选择性(>90%)和碳平衡(≈100%);3%Co/TiZrO₄催化剂在反应过程中表现出良好的C₂H₆和CO₂活化能力,在650℃、质量空速WHSV=9000 mL?g^-1?h^-1的反应条件下获得了约25%的乙烯收率;而5%Co/TiZrO₄和7.5%Co/TiZrO₄催化剂则在600℃及以上温度反应...     

催化剂在生物质水热碳化过程中的应用研究进展

在追求废弃物资源化利用的过程中,生物质转化技术受到广泛关注。水热碳化法目前被认为是将高含水率生物质转化为生物炭的最有效技术之一,其与传统的热解炭相比,获得的水热炭具有灰分低、热值高、比表面积大、吸附能力强等特点。然而,生物质原料的差异需要更高的能耗优化,以此提高水热炭产率和性能。添加催化剂可以克服这一问题,对提高原料的反应速率及水热炭热稳定性具有重要意义,但少有文献归纳总结催化剂在生物质水热碳化过程中的应用。将催化剂分为盐类、酸类、金属氧化物、沸石和组合催化5种类型,探讨添加催化剂对水热炭产率和理化性质的影响,分析各类催化剂的催化反应机理,总结其在水热碳化中的催化特点,并讨论了催化剂在生物质水热碳化中未来重点研究方向。     

催化活化PMS体系降解左旋氧氟沙星研究

左旋氧氟沙星(LEV)是常见的抗生素之一,抗生素排入环境造成的污染是人类面临的环境问题之一,选择高效快速对其降解的研究具有重要意义。该研究采用简单的共价固载模式,以β-环糊精(β-CD)为载体,通过键连和共沉淀的方法合成NiCo₂O₄@β-CD催化过一硫酸盐(PMS),在优选的实验体系即NiCo₂O₄@β-CD/PC体系(PC为PMS及碳酸盐)中,通过在不同体系中改变PMS投加量、催化剂(NiCo₂O₄@β-CD)投加量、碳酸盐投加量以及加入不同阴离子考察体系对LEV的降解效果,同时在最佳条件下进行了催化剂的循环实验和自由基捕获实验。结果表明,500 mg/L浓度的PMS作为降解LEV(10 mg/L)的最佳氧化剂量。催化剂浓度达到50 mg/L,碳酸根离子浓度达到60 mg/L的体系降解效果最佳。Cl^-会加快LEV降解速率,但会减少LEV反应趋于平衡时的降解率,SO₄^2-的加入对实验体系降...     

利用油基岩屑制备水泥路面基层的力学性能及重金属浸出特性研究

油基岩屑是石油开采时产生的危险废物,随着我国石油勘探开发能力的不断提升,因油基岩屑造成的环境污染和资源浪费问题已不容忽视.资源化利用油基岩屑将对油气行业环境保护和可持续发展起到重要促进作用.为探明利用油基岩屑制备水泥道路结构的可行性,制作11种不同配合比的水泥路面基层试件,通过无侧限抗压、劈裂抗拉以及抗压回弹试验,探寻符合相关力学性能要求且岩屑掺加量最大的试件,随即对其开展浸出试验以研究重金属浸出规律,并通过浸出动力学模型拟合重金属长期浸出量.结果表明：(1)随着油基岩屑掺加量的提升,水泥路面基层试件的无侧限抗压强度、劈裂抗拉强度以及抗压回弹模量同时呈下降趋势.当岩屑掺加量为12%时,试件相关力学指标满足《公路路面基层施工技术细则》(JTG/T F20—2015)和四川省农村公路基层材料设计参数要求,此时岩屑掺加量达到最大.(2)Ba、Mn、Pb、Zn为油基岩屑中的特征污染物. Ba、Mn、Pb累积浸出量的变化趋势较为一致,在第64天时基本达到浸出平衡;而Zn的累积浸出量在第64天时仍持续增长. 4种重金属在全浸出阶段的浸出行为都受到扩散控制影响.(3)Ba和Pb的浸出规律符合Elov...     

纳米核壳Co@NC催化剂活化过氧乙酸降解磺胺甲噁唑

过氧乙酸[PAA,CH₃C(O)OOH]作为一种新兴的氧化剂,在处理污水中难降解有机污染物中受到了越来越多的关注.通过蚀刻方法制备出纳米核壳Co@NC催化剂,并将其用于活化PAA降解污水中磺胺甲■唑(SMX).结果表明,当控制催化剂投加量为0.02 g·L^-1、PAA浓度为0.12mmol·L^-1和SMX浓度为10μmol·L^-1时,反应5 min时SMX的去除率即可达到98%,且降解SMX的速率常数为0.80 min^-1.SMX降解效率随催化剂添加量和PAA浓度提高而显著增加.结果发现核壳Co@NC/PAA体系在近中性条件下(pH为6.0～8.0)可获得最佳的SMX降解效果,酸性或碱性条件均不利于SMX去除.HCO^-₃和腐殖酸对该催化体系存在显著抑制,而Cl^-抑制作用较弱.此外,通过自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)研究发现,乙酰氧自由基(CH₃CO₂·)和乙酰过...     

固定源氨选择性催化还原脱硝催化剂研究进展

固定源NH₃选择性催化还原(NH₃-SCR)脱硝技术是目前最有效的固定源氮氧化物排放控制技术.催化剂是NH₃-SCR脱硝技术的核心,其中,金属氧化物催化剂的应用最为广泛.国内外学者就固定源NH₃-SCR金属氧化物催化剂反应活性及其中毒机制进行了大量研究和探索.本文梳理了钒基、锰基、铈基、铁基以及铜基等固定源NH₃-SCR催化剂体系的研究进展,总结了对催化剂活性具有毒害作用的二氧化硫、碱金属和重金属的中毒机制及耐毒对策,并对目前存在的问题作出思考,进一步展望了未来固定源NH₃-SCR脱硝技术的发展趋势.