Fe-Al/Al2O3催化臭氧化去除水中有机污染物2,4-D过程中溴酸盐的生成控制研究

采用浸渍、强化水解和后续水浴加热的方法制得催化剂Fe-Al/Al2O3,并通过XRD和XPS等表征手段对其结构性能进行了研究.结果表明,催化剂中铁是以二价和三价存在,且以三价铁为主;铝则以Al2O3和AlOOH形态存在.与单独臭氧化相比,Fe-Al/Al2 O3既能高效矿化水中的难降解有机物2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D),又能明显抑制溴酸盐的生成,体现出很好的循环使用稳定性.进一步探讨了臭氧投加量和溴离子初始浓度对催化臭氧化效率和溴酸盐生成的影响.研究表明,在Fe-Al/Al2O3催化臭氧化过程中,水中溴酸盐浓度受臭氧投加量和溴离子初始浓度的影响较小,均可明显抑制溴酸盐的生成,且有机物的矿化效率随着臭氧投加量的增加而显著提高.     

Mn/TiO2和Mn-Ce/TiO2低温脱硝催化剂的抗硫性研究

在低温选择性催化还原(SCR)反应条件下考察了烟气残余SO2对Mn/TiO2和Mn-Ce/TiO2催化剂选择性催化还原活性的影响,同时对SO2的影响机理进行了探讨.结果发现,Mn/TiO2催化剂在SO2反应气氛中失活很快,硫铵盐的沉积和活性组分的硫酸化是催化剂失活的重要原因;Ce的加入可以有效地抑制催化剂活性组分的硫酸化,同时还能降低硫酸盐在催化剂表面的稳定性,从而可以提高催化剂的抗硫性.     

O_3催化氧化深度处理兰炭废水的试验研究

采用O3催化氧化法深度处理兰炭废水,提出了兰炭废水达标排放的新处理方法。以铜为活性组分,氧化铝为载体采用浸渍法制备CuO/γ-Al2O3催化剂,并采用XRD对其进行表征,利用催化剂结合O3催化氧化法去除兰炭废水中经生化处理后残留的污染物。设计了催化氧化试验装置,考察了催化剂投加量、反应时间、O3用量以及pH等因素对处理效果的影响。实验结果表明,pH在酸性条件下有利于COD去除率的提高,O3用量提高有助于COD去除率的提高,将催化剂用量和反应时间控制在一定范围内有利于污染物的去除;最佳条件下催化剂投加量300 g,反应时间1 h,O3用量0.08 m3/h,pH为7左右时COD去除率可达到95%左右。另外,催化剂在20次反应过程中表现出较高的催化活性及较强的稳定性。     

Research on ammonia emissions characteristics from light-duty gasoline vehicles

In this study, ammonia emissions characteristics of typical light-duty gasoline vehicles were obtained through laboratory vehicle bench test and combined with New European Driving Cycle (NEDC) condition and Worldwide Harmonized Light Vehicles Test Cycle (WLTC) condition. The influence of ambient temperature on ammonia emissions is mainly concentrated in the cold start stage. The influence of ambient temperature on ammonia emission is shown that the ammonia emissions of light-duty gasoline vehicles under ambient temperature conditions (14 and 23°C) are lower than those under low ambient temperature conditions (?7°C) and high ambient temperature conditions (35 and 40°C). The influence of TWC on ammonia emission is shown that ammonia is a by-product of the catalytic reduction reaction of conventional gas pollutants in the exhaust gas in the TWC. Under NEDC operating conditions and WLTC operating conditions, ammonia emissions after the catalyst are 45 times and 72 times that before the catalyst, respectively. In terms of ammonia emissions control strategy research, Pd/Rh combination can reduce NH₃ formation more effectively than catalyst with a single Pd formula. Precise control of the engine's air-fuel ratio and combination with the optimized matched precious metal ratio TWC can effectively reduce ammonia emissions.     

挥发性有机物催化消除研究进展

催化消除治理VOCs具有起燃温度低、节能、适用范围广的优点,课题从VOCs催化消除反应机理、催化剂制备方面进行了论述,并针对当前催化消除治理VOCs面临的问题及其发展趋势进行了总结和展望,以期为VOCs治理技术开发提供借鉴。     

改性赤泥催化剂制备及其催化燃烧甲苯性能

以赤泥固废为原料,采用酸溶-碱沉淀耦合焙烧处理方法制备低成本改性赤泥催化材料,通过XRF,BET,H₂-TPR,热重分析,FT-IR等手段进行表征测试分析,结果发现,酸溶-碱沉淀法耦合焙烧改性后的赤泥比表面积较原始赤泥提高了约26倍,较原始赤泥的甲苯催化活性大幅度提高.H₂-TPR结果表明,改性后赤泥的还原峰温度向低温方向移动,还原峰面积增大,说明改性后的赤泥氧化还原能力增强.在反应温度为300℃时,原始赤泥的甲苯转化率仅为11.6%,改性赤泥的甲苯转化率接近100%.甲苯浓度在1000~4000mg/m³条件下浓度升高,催化甲苯活性降低;空速对甲苯催化活性影响较大.对制备的催化剂进行稳定性测试,研究发现催化剂并无失活或恶化迹象,表明催化剂具有较优良的稳定性.     

酸预处理对整体式催化剂载体性能的影响研究

通过使用不同浓度,不同类型的酸溶液,在不同条件下对堇青石载体进行预处理,考察了酸预处理前后载体本征性能的改变和对甲苯催化性能的影响,测试了其失重率,吸水率,上载率本征性能,并通过XRF,BET,SEM等手段进行表征测试分析.结果发现,通过使用20% HCl对堇青石载体进行加热处理3h,可获得最优性能的堇青石载体.吸水率较处理前可提升48.0%以上,活性组分上载率可达14.5%,皮尔逊检验表明吸水率与上载率存在中度正相关的相关性.通过对甲苯催化活性测试,其结果表明,通过酸预处理,堇青石载体比表面积提升10倍以上,由其制得的整体式催化剂催化降解甲苯的T₁₀和T₉₀分别为142和200℃.     

盐酸羟胺/铁基MOFs/过硫酸盐体系降解磺胺嘧啶

使用盐酸羟胺（HA）促进Fe （Ⅲ）/Fe （Ⅱ）循环,强化铁基金属有机骨架（Fe-MOFs）/过硫酸盐（PS）体系降解水中磺胺嘧啶（SDZ）.通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、傅立叶变换红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱仪（XPS）对Fe-MOFs进行结构和形貌的表征.探究了溶液初始pH值、PS浓度、Fe-MOFs投加量、HA浓度、SDZ浓度、共存离子、腐殖酸等对SDZ去除效果的影响,并考察了该体系的实际应用前景.结果表明,Fe-MOFs/PS/HA体系在较宽的初始pH值范围（3~6）内,对于SDZ的180min去除率可达到90.1%以上.适量的HA可以促进Fe-MOFs/PS体系降解SDZ的性能.自由基清扫实验和电子顺磁共振实验表明,Fe-MOFs/PS/HA体系降解SDZ的过程中产生了SO₄^-·、·OH、O₂^-·以及¹O₂.在本文考察范围内,Fe-MOFs/PS/HA体系对SDZ的降解性能随pH值（pH=3~6）升高逐渐下降;随着PS、HA、Fe-MOFs浓度的升高,SDZ去除率呈现率先上升后下降的趋势.氯离子、腐殖酸等因素对该体系应用于实际地表水存在负面作用,但HA可以强化该体系在自然环境下降解SDZ的效果.循环实验结果表明,Fe-MOFs具有良好的重复使用性,表现出了良好的应用潜力.     

以淀粉为模板多孔纳米氧化铈的制备及其催化性能研究

为获得多孔纳米CeO₂（氧化铈）,以淀粉为生物模板,以Ce（NO₃）₃·6H₂O为铈源,在温和条件下制备出海绵状的多孔纳米CeO₂,同时考察了焙烧温度、碱液、铈源投加量对样品形貌的影响.利用XRD（X射线衍射光谱）、SEM（扫描电镜）、N₂吸附-脱附等表征手段对合成的多孔纳米CeO₂进行物相组成、微观形貌及孔径大小分布的分析.通过湿式催化过氧化试验,探究其对腈纶废水中有机物COD_Cr的催化降解性能.结果表明:①所制备的多孔纳米CeO₂具有多孔结构,孔径分布范围为2~4 nm,孔容为0.225 cm3/g,BET比表面积为256.426 m2/g;②多孔纳米CeO₂的最佳制备条件为1 g淀粉溶解于20 mL水中,加入0.02 mol Ce（NO₃）₃·6H₂O,以5%的氨水调节前驱体混合液pH,以1℃/min升至400℃,焙烧4 h,得到海绵状的多孔纳米CeO₂.③以不同形貌的CeO₂作为湿式催化反应中的催化剂,催化降解腈纶废水中有机物,其中以制备的多孔纳米CeO₂催化性能最佳,COD_Cr去除率可达82.5%.研究显示,焙烧温度、碱液、铈源投加量均可影响样品的形貌,在湿式催化过氧化处理腈纶废水试验中,多孔纳米CeO₂能显著提高废水COD_Cr的去除率.      

过渡金属掺杂对镧锡烧绿石催化碳烟燃烧性能的影响

催化燃烧是去除机动车排放碳烟颗粒物的有效方法之一.利用CTAB辅助法制备了不同过渡金属掺杂的镧锡烧绿石型La_2Sn_(1.8)TM_(0.2)O_7(TM为Sn、Mn、Fe、Co和Cu)复合氧化物催化剂.采用XRD、氮气吸脱附、SEM、FT-IR、H2-TPR和荧光光谱(PL)等手段表征了催化剂的理化性质,采用程序升温氧化(TPO)技术评价了其催化碳烟燃烧的活性.研究发现,催化剂经900℃焙烧后呈球形形貌,具有相对较大的比表面积(~20 m2·g~(-1)).低价过渡金属离子的掺杂使氧空位的整体浓度增加,有利于催化剂活化吸附氧分子,改变材料的氧移动和氧化还原性能.富氧气氛下,少量过渡金属掺杂提高了烧绿石催化碳烟燃烧的活性和选择性,这与氧空位浓度的增加以及氧化还原能力的提高有关,其中Co-LSO具有较好的催化性能,起燃温度(T10)为379℃,CO_2选择性接近100%;NOx气氛存在可以进一步提升催化剂氧化去除碳烟的活性.利用等温反应和碳烟厌氧滴定实验进行了活性氧浓度的定量和反应动力学分析,并计算出富氧气氛下催化反应的转化频率(TOF),其中Co-LSO样品的TOF值最大为3.20×10~(-3)s~(-1),基于TOF的活性顺序与TPO法得到的起燃性能的结果基本一致.