被动采样器(MerPAS)在气态汞含量和同位素分馏研究中的应用

汞（Hg）是一种具有生物毒性、易挥发的有害金属元素。在大气中主要以气态单质汞Hg⁰的形态存在,具有较长的大气滞留时间,能随大气环流扩散到全球。多尺度监测大气Hg⁰的浓度对于评估《关于汞的水俣公约》履行效果极为关键。由于操作简易且不易受恶劣环境影响,被动采样器是现有大气Hg⁰主动监测技术的有效补充。近期研究表明被动采样器（MerPAS）采集到的大气Hg⁰可以同时应用于汞浓度与稳定汞同位素的分析。鉴于MerPAS在大气汞的研究中的广泛应用前景,本文对MerPAS的结构、原理以及其在大气Hg⁰浓度和同位素研究方面的进展进行综述,并通过实地采集天津市市区的大气汞来验证其汞浓度和同位素测试的可靠性。结果显示：MerPAS能够准确地监测大气汞的浓度,并很好地保存大气Hg⁰的同位素信号,特别是非质量分馏信号。     

云贵川交界区晚二叠世煤中汞形态分析

通过RA-915测汞仪与程序升温热解仪联用,分析了云贵川交界区晚二叠世煤在氩气、氮气和氧气3种不同气氛下的汞释放规律及煤中汞的存在形态.研究表明,煤在还原环境下热解时,汞的释放范围较广,且由于煤中汞的存在形态不唯一而呈现出明显的阶段性释放特征,在氮气和氩气气氛下煤中汞的释放行为接近一致.在氧气气氛下热解时,HgS和HgSO₄可能以HgSO₄·HgO和HgSO₄·2HgO这种过渡形式而使汞的释放温度范围趋于集中.云贵川交界区晚二叠世煤中的汞以HgS和HgSO₄为主要存在形态,部分煤样中含有一定量的HgO.     

重庆市新型干法水泥厂汞排放特征

以重庆市3个新型干法水泥厂为研究对象,分析典型水泥厂输入输出物料汞含量,探讨水泥厂中汞的来源和去向,研究重庆市典型新型干法水泥厂汞的排放特征,估算其大气汞排放量和排放因子.结果表明,3个水泥厂的汞主要来源为石灰石,其次为煤.石灰石汞含量为(0.025±0.001)~(0.032±0.002)mg·kg~(-1),煤汞含量为(0.080±0.002)~(0.110±0.012)mg·kg~(-1).脱硫石膏汞含量较高,为(0.447±0.007)~(0.525±0.009)mg·kg~(-1),其余原料的汞含量均较小.3个水泥厂排放的汞主要进入了烟气,脱硫石膏中的汞主要进入了水泥产品.3个水泥厂的大气汞排放量为(73.42±8.10)~(215.18±10.75)g·d-1,大气汞排放因子(EF熟料、EF水泥)分别为(0.016±0.001)~(0.049±0.001)g·t-1和(0.011±0.000)~(0.036±0.001)g·t-1,明显低于以往水泥行业采用的国外汞排放因子.     

中国燃煤部门大气汞排放协同控制效果评估及未来预测

汞污染已成为一个全球性的环境问题,我国是世界上大气汞排放量最大的国家,在批准《关于汞的水俣公约》之后,我国的汞污染控制面临严峻的挑战.燃煤部门是我国大气汞排放的第一大部门,也是履约的重点部门.本研究建立了我国燃煤部门2010年和2012年的大气汞排放清单,评估了"大气污染防治行动计划"("大气十条")对燃煤部门大气汞排放的协同控制效果.同时,使用情景分析法,对2020年和2030年燃煤部门的大气汞排放进行了预测,分析了未来不同控制措施的减排效果.结果表明,2010年中国燃煤电厂、燃煤工业锅炉和民用燃煤炉灶的大气汞排放量的最佳估计值分别为100.0、72.5和18.0 t."大气十条"的实施可使我国燃煤部门到2017年比2012年减少92.5 t的大气汞排放.能源结构的调整、洗煤比例的提高和除尘设备的升级改造对于大气汞的减排效果最显著.在最佳估计情景下,2020年和2030年燃煤部门大气汞排放量分别为128.5和80.0 t,与2010年相比分别降低了33%和58%;在最严格控制情景下,2020年和2030年燃煤部门大气汞的排放量分别为103.2和50.9 t,相较2010年分别下降了46%和73%.     

施用污泥堆肥品对土壤和植物总汞及甲基汞的影响

采用田间试验,分别施加两种不同的污泥堆肥品(含生物质炭和不含生物质炭),研究污泥堆肥土地利用过程土壤及植物总汞和甲基汞变化情况、迁移转化特征和植物富集能力.结果表明,施加污泥堆肥品会引起土壤总汞和甲基汞含量升高,但总汞含量低于国家土壤环境质量二级标准.生物质炭堆肥品可能促进土壤汞的甲基化,但不同处理土壤甲基汞/总汞(Me Hg/THg)比值较低.植物成熟后不同处理植物总汞含量明显低于幼苗期,而甲基汞含量均高于幼苗期.施加两种堆肥品对植物富集总汞没有明显差异,但对甲基汞富集影响显著.施加生物质炭堆肥品的土壤甲基汞含量明显高于施加无生物质炭堆肥品的土壤,而植物甲基汞含量则相反.生物质炭的加入可能有利于土壤甲基汞形成,但不利于甲基汞的迁移,抑制植物对土壤甲基汞的富集.植物对甲基汞的富集能力较强(富集系数为1.24~14.63),需关注长期施肥带来的土壤环境汞生态风险.     

基于实测的电袋复合除尘器脱除多污染物效果

为了考察电袋复合除尘器脱除多污染物的能力,分别采用US EPA Method 30B方法、DL/T 998-2006《石灰石-石膏湿法烟气脱硫装置性能验收试验规范》、HJ/T 342-2007《水质硫酸盐的测定铬酸钡分光光度法（试行）》、GB/T 16157-1996《固定污染源排气中颗粒物测定与气态污染物采样方法》和国际标准化组织ISO23210-2009《Stationary Source Emissions-Determination of PM₁₀/PM_2.5 Mass Concentration in Flue Gas-Measurement at Low Concentrations by Use of Impactors》对A、B两个燃煤电厂中循环流化床锅炉后的电袋复合除尘器脱除烟气中汞、SO₃、烟尘、PM₁、PM_2.5、PM₁₀六种污染物的效率进行测试试验.结果表明:电袋复合除尘器对烟尘、PM₁₀等颗粒态污染物捕集效率高达99%以上;两个电厂电袋复合除尘器中汞的质量平衡分别为112.05%、72.78%,在70%~130%的允许范围之内;B电厂中电袋复合除尘器进口处烟气中颗粒态汞占总汞含量的比例高达97%,电袋复合除尘器对颗粒态汞的捕集效率达99.93%,对气态汞的捕集效率达86.84%;由于滤袋表面烟尘粉饼具有一定的吸附作用,电袋复合除尘器对SO₃也有一定的捕集能力,A、B电厂电袋复合除尘器对SO₃的脱除效率分别达到90.04%和61.73%,脱除效率可能受到飞灰组分及其吸附能力的影响.研究显示,电袋复合除尘器对循环流化床锅炉烟气中的多污染物具有较高的协同捕集效率.      

南通市重污染过程PM_(2.5)中OC/EC浓度水平及污染特征分析

采用EC/OC在线分析仪连续监测数据,结合空气自动监测站监测的PM_(2.5)浓度数据和气象参数,对南通市几次重污染过程进行了分析。结果表明,OC/EC浓度随PM_(2.5)浓度变化趋势基本一致,重污染过程中明显升高,是导致南通市重污染天气的重要元素之一。重污染过程中存在明显的二次有机碳污染,且重污染程度越高,二次有机污染越严重。单次重污染过程OC/EC来源基本相同,仅凭OC/EC的比值判断污染物来源是不充分的。污染过程中TC(OC+EC)的上升幅度较PM_(2.5)中其他组分低,污染后其下降幅度也相对较低。     

沿海城市降水中总汞及汞同位素特征研究

大气汞沉降是汞从排放源进入地表系统最主要的迁移途径,利用汞同位素追踪汞在大气中的迁移转化规律及潜在来源对研究汞的生物地球化学循环具有重要意义.本研究于2012—2013年对厦门市小坪、坂头、鼓浪屿和洪文站点降水中总汞(THg)浓度和汞同位素的变化特征进行了研究.结果表明,厦门降水中THg浓度为1.0～59.4 ng·L~(-1),大气THg湿沉降量为13.1μg·m~(-2)·a~(-1).厦门冷、暖季降水中THg浓度相当,但由于暖季丰沛的降水量,导致暖季THg的湿沉降量约为冷季的2.5倍.降水样品中均表现出负的偶数汞同位素质量分馏(δ~(202)Hg,-2.2‰～-1.5‰)、正的奇数汞同位素非质量分馏(Δ~(199)Hg,0.08‰～0.22‰),以及轻微偏正的偶数汞同位素非质量分馏(Δ~(200)Hg,0.01‰～0.07‰).厦门降水中奇数汞同位素非质量分馏是大气汞液相光致还原反应的结果.偶数汞同位素非质量分馏不明显与其处于较低的纬度有关.厦门降水中δ~(202)Hg接近于厦门当地及贵州燃煤烟气中的δ~(202)Hg值,表明厦门降水中汞可能受到本地或传输过来的燃煤排放的影响.     

不同类型DOM对三峡库区消落带土壤汞甲基化的影响

三峡水库特殊的调度方式导致了消落带的形成,在落干期,消落带上会生长大量以狗牙根为主的植物.在淹没期,狗牙根会发生腐解并释放出溶解性有机质(Dissolved Organic Matter,DOM),消落带作为汞的敏感区,狗牙根释放的DOM对汞甲基化的影响值得关注.为此,本文以狗牙根提取液中的DOM(记为DOM_g)为研究对象,同时选取猪粪中的DOM(记为DOM_z)作为比较,利用室内模拟实验,研究这两种不同类型的DOM对土壤汞甲基化影响的差异,并分析两种DOM的光谱特征,探讨其作用机制.结果表明,两种DOM的光谱特征存在明显的差异,DOM_z的有色可溶解性有机物(Chromophpric Dissolved Organic Matter,CDOM)浓度、芳香性及疏水性组分都高于DOM_g.同时,两种DOM均以类蛋白组分为主,但DOM_z的生物可利用性高于DOM_g.并且这两种DOM均能促进土壤的汞甲基化,且在培养后期促进效果更加显著.但两种DOM的促进效果存在差异,DOM_z的促进效果优于DOM_g.     

Prediction model of mercury accumulation in fish of reservoirs

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