Research progress on occurrence forms and microbial transformation of mercury北大核心CSCD

汞是一种高毒性且具有持久性的重金属污染物,汞污染的治理与修复在近几十年一直是国内外研究热点.了解微生物对汞赋存形态的转化作用,对汞污染的治理与修复具有重要意义.总结汞的不同赋存形态、毒性及对应的常用分析方法,其中甲基汞(methyl mercury,MeHg)是毒性最强的汞形态之一.环境中汞的化学形态能发生转化,尤其以微生物驱动的汞的甲基化、MeHg的去甲基化和汞的氧化还原最为常见.依据汞转化类型将汞转化相关微生物分为汞甲基化、MeHg去甲基化、汞还原、汞氧化等类群,将对应的汞转化作用机制分为基于hgcAB基因的汞甲基化、基于mer操纵子基因的MeHg去甲基化和Hg2+还原、胞内过氧化氢酶介导的Hg0氧化.微生物汞转化过程不仅受到pH和温度的显著影响,而且还受到汞的赋存形态和游离汞的浓度、微生物种/群结构与功能、矿物种类、中间体和次生产物及其交互作用的影响,基于此,提出正确客观表征汞的微生物转化过程需要综合分析微生物组和矿物组的变化规律及其交互作用的综合效应.针对酸性矿山废水(AMD)极端环境微生物汞转化研究的不足,未来的工作将聚焦结合多组学手段、同步辐射谱学和密度泛函理论(DFT)计算等分析技术研究汞赋存形态的微生物转化过程,分析和阐明汞转化中间体的键合作用方式和转化机制,从而为AMD汞污染的预防、治理和修复提供依据.(图2表2参107)     

洪泽湖溶解态有机质与重金属汞的结合特性

水体中溶解态有机质(DOM)能够与重金属络合形成复合化合物,进而影响水环境中重金属的迁移转化、生物可利用性和毒性.通过荧光光谱结合不同的光谱分析方法研究了洪泽湖不同季节水体DOM与重金属汞(Hg)的结合特性.结果表明,春季DOM以类蛋白质为主,秋季则以类腐殖质为主,洪泽湖秋、冬季蓄水导致DOM性质存在显著差异.同步荧光光谱结合二维相关光谱分析结果表明,洪泽湖春季DOM与Hg(Ⅱ)的结合强度依次为：360～425 nm>290 nm>300～350 nm,秋季DOM与Hg(Ⅱ)的结合强度依次为：290 nm>315～355 nm>365～380 nm>380～465 nm.三维荧光光谱和荧光淬灭实验表明,洪泽湖水体DOM的5种荧光组分均与Hg(Ⅱ)有不同程度地络合.Ryan-Weber模型拟合结果进一步表明,春季DOM类腐殖质组分与Hg(Ⅱ)结合能力强于类蛋白质,秋季则是类蛋白质组分的结合能力强于类腐殖质.总体而言,洪泽湖秋、冬季蓄水能够显著改变DOM的性质,从而影响DOM与重金属Hg(Ⅱ)的结合特性,可能会增强洪泽湖水体中Hg的生物可利用性和毒性.     

负载硫氯化合物的活性炭去除单质汞的研究

文章在模拟含汞气体条件下研究了高温下负载氯化硫的活性炭对单质汞的去除效果及反应条件对去除率的影响。实验发现,140℃时负载氯化硫的活性炭在接近实际烟气汞浓度条件下能在长时间内保持较高的单质汞去除率;单质汞去除率与氯化硫负载率成正比,与反应温度和模拟含汞气体进口汞浓度成反比。     

关于水生生态系统中汞的国内外研究进展评述

本文介绍了国内外对于水生生态系统中汞的生物地球化学循环研究的各项进展,从汞对水生动植物的毒性、汞的迁移转化、甲基汞的形成以及甲基汞对食物链及人体健康的影响等几方面进行评述。     

无机离子与胡敏酸对零价铁去除水中Pb（Ⅱ）、Hg（Ⅱ）的影响

研究了Ca2+、Cl-和胡敏酸(HA)对零价铁(ZVI)去除水中Pb(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)的影响及其动力学特征,应用X-射线衍射分析(XRD)初步探讨了ZVI对Pb(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)的去除机制.结果表明,ZVI主要通过吸附-共沉淀作用去除水中的Pb(Ⅱ),氧化还原作用去除Hg(Ⅱ).随着Ca2+浓度的增加,Hg(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的去除率分别呈逐渐升高和轻微下降的趋势;增加Cl-浓度有利于Hg(Ⅱ)的去除,但Pb(Ⅱ)去除率增加不明显;Pb(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)去除率随HA浓度的增加分别呈缓慢升高和缓慢下降的趋势.当Cl-、Ca2+和HA共存时,Pb(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)的去除率分别达到99.71%和97.95%.在Cl-、Ca2+、HA单独存在和共存时,ZVI去除Pb(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)的过程均符合准一级反应动力学特征;Pb(Ⅱ)的去除速率常数以5 mg·L-1HA单独存在时最大(0.0240 min-1),而Hg(Ⅱ)以0.80 mmol·L-1Ca2+单独存在时最大(0.0169 min-1).     

不同煤种对烟气中汞的形态和分布的影响

采用化学热平衡分析方法研究了不同煤种燃烧过程中汞元素的化学形态及其分布.选用的煤种为唐山烟煤、高平无烟煤、贵州六盘水贫煤、小龙潭褐煤、印尼褐煤及宜昌褐煤6个煤样,在50~700℃温度范围内,比较讨论了不同煤样在氧化性气氛中汞的化学形态和物理相.结果表明:烟气温度较低时,原煤中S元素含量对烟气中汞的形态和分布的影响占主导地位;而原煤中Cl-含量越多,低温时最容易实现从HgSO4到HgCl2的转化,高温时最难实现从HgCl2到单质Hg的转化;相对于其它煤种,S和Cl元素在褐煤燃烧过程中的这种影响相对弱些.     

儿科医护人员汞污染认知调查和职业汞暴露评价

为了解儿科医护人员对汞污染的危害认知和汞泄露后的处置情况及可能的职业汞暴露,选取儿科医护人员31人和对照人群26人为研究对象,通过问卷调查了解其对汞污染危害的认知;测定儿科病房的大气汞含量,分析儿科医护人员的头发和尿液的汞含量,评价其职业汞暴露风险。结果显示,儿科医护人员对汞污染危害的认知较低,对汞泄漏后的处置方式不恰当。儿科病房大气汞含量较高,并由损耗的体温计和血压计造成。儿科医护人员的尿汞平均含量为1.58"g/L,显著高于对照人群0.70"g/L。护士工龄和使用美白产品对医护人员的尿汞含量有一定的影响。需要加强儿科医护人员汞危害认知和汞泄露处置的宣传教育,以降低医院汞污染和职业汞暴露风险。     

燃煤电厂烟气汞的排放及控制研究

随着环保意识的增强,燃煤电厂汞污染越来越受到人们的关注,对燃煤电厂烟气汞污染的控制也逐渐成为热点。介绍了燃煤电厂烟气中汞的排放形态及特性,分析了燃煤电厂烟气汞形态转化的影响因素,综述了有关燃煤电厂烟气中汞污染控制技术及研究进展,讨论了燃烧前脱汞、燃烧中脱汞和燃烧后脱汞技术,特别分析了利用现有烟气脱硫设备吸收法脱汞、吸附法脱汞、催化氧化脱汞的技术,并对燃煤电厂烟气脱汞技术的前景进行了展望,提出结合现有烟气净化设备同时脱汞的设想。     

Mn-Ce/分子筛的脱汞特性研究

采用浸渍法在分子筛载体上负载活性锰、铈组分得到一种复合催化剂,在小型实验台架上考察了催化剂的脱汞性能,并对改性前后的样品进行XPS表征以研究制备的催化剂的活性组分的变化.结果表明负载锰、铈组分的催化剂在300~450℃内有较高的氧化单质汞的能力,特别是在450℃时单质汞的氧化效率仍保持在80%以上.催化剂具有较多的利于单质汞氧化的官能团,其主要靠化学吸附脱汞.烟气中的SO2与NO对单质汞的氧化有一定的抑制作用.     

Mo-Mn-ATP催化剂的脱汞性能研究

以盐酸活化凹土(ATP)为载体,采用浸渍法和变温处理法制备Mo-Mn-ATP催化剂,考察了Mo和Mn的总负载量、Mo和Mn的摩尔比、焙烧温度、反应温度等对催化剂催化氧化模拟烟气中Hg0性能的影响,并讨论了催化剂的抗硫性能。结果表明,Mo和Mn的总负载量10%、Mo和Mn的摩尔比1∶3、焙烧温度400℃、反应温度120℃时,Mo-Mn-ATP催化剂的脱汞效果最好,达96%。