Catalytic dechlorination of o-chlorophenol by nanoscale Pd/Fe

IntroductionTheuseofzerovalentironforthetreatmentofchlorinatedorganiccompounds (COCs )inwaterandgroundwaterhasbeenthefocusofmuchrecentresearch .Thestudieswereconcernedwithcompoundssuchascarbontetrachloride(Bradley ,1995 ) ,trichloroethene(Orth ,1996 ;Chen ,2 0 0 1)andpesticidesandrelatedcompounds(Sayles,1997;Monson ,1998;Eykholt,2 0 0 1;Dombek ,2 0 0 1) .Whenironisincontactwithalessreductivemetal,themetalcouplecanformgalvaniccells.ThishasledtothediscoveryofPd Febimetalliccomplexinwhichpal…     

硫酸盐和Fe(Ⅱ)EDTA-NO/Fe(Ⅲ)EDTA厌氧还原过程特性及微生物群落分析

在生物法烟气脱硫技术(Bio-FGD)和络合吸收生物还原脱硝技术(BioDeNO_x)基础上,提出了生物结合络合吸收同步脱硫脱硝的工艺思路,该工艺利用加入Fe(Ⅱ)EDTA的碱性吸收液同时吸收烟气中的二氧化硫(SO_2)和一氧化氮(NO).本研究在厌氧反应器中实现烟气脱硫脱硝吸收产物硫酸盐和Fe(Ⅱ)EDTA-NO/Fe(Ⅲ)EDTA的同步去除.结果表明,水力停留时间为16 h,p H维持在7.0时,硫酸盐的平均去除率为95.16%,Fe(Ⅱ)EDTA-NO的平均去除率为96.61%.硫酸盐的还原产物主要以液相中硫离子和气相中硫化氢的形式存在,Fe(Ⅱ)EDTA-NO的最终还原产物为N2.反应运行的各个阶段均可实现Fe(Ⅲ)EDTA的还原,但还原率会随HRT降低而下降.第5阶段反应器中主要的硫酸盐还原菌为Desulfomicrobium,同时存在异养反硝化菌Pseudomonas与两种硫自养反硝化菌Sulfurimonas与Sulfurovum,并发现了两种具有还原单质硫功能的菌属Thermovirga与Mesotoga.     

不同pH下纳米铁镍颗粒对生物降解苯酚的影响

研究不同pH(8.0、6.0和3.0)下金属纳米颗粒(Fe和Fe/Ni)对纺锤芽孢杆菌(BFN)降解苯酚的影响.实验结果发现pH在8.0和6.0时投加2种金属纳米颗粒(Fe和Fe/Ni)对BFN降解苯酚有促进作用,其原因主要是纳米颗粒在水中持续腐蚀产生H2,为BFN降解苯酚提供电子,促进BFN的生长.但在pH=3.0时,只有BFN-纳米Fe耦合体系才使苯酚得到部分降解,主要是因为纳米Fe颗粒与水反应产生OH-,使pH值有所升高,更适宜BFN的生长,同时提供电子供体H2促进BFN对苯酚的利用.扫描电镜(SEM)和能谱分析(EDS)数据证实金属纳米颗粒(Fe和Fe/Ni)在反应后附着在微生物表面,但微生物的表面形态并未发生显著改变.因此,纳米金属颗粒虽然通过附着影响微生物的活性,但其在腐蚀过程中产生的H2将作为电子供体而被BFN所利用,综合作用的结果是有利于BFN的生长进而提高苯酚的降解速率.     

氮氟掺杂二氧化钛(N,F-TiO2)的制备及可见光催化活性的研究

以氨水为氮源,氢氟酸为氟源,采用溶胶-凝胶法制备了氮氟掺杂二氧化钛(N,F-TiO2)光催化剂,并通过X-射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)技术对其晶型和形态进行表征.最后以酸性红B为模型污染物,探讨了N和F加入量、焙烧温度、焙烧时间、照射时间、催化剂用量、溶液初始浓度和照射功率等因素对N,F-TiO2可见光催化活性的影响.结果表明,制备的N,F-TiO2以锐钛型为主,N和F的掺杂对TiO2的晶相没有明显改变,但可以扩大TiO2的可见光响应范围.当N和F的加入量均为2.0%,且在500℃下焙烧40 min时,得到的N,F-TiO2的可见光催化活性明显高于单N或单F掺杂的TiO2(N-TiO2或F-TiO2).对于50 mL浓度为10.0 mg·L-1的酸性红B溶液,当催化剂加入量为1.5 g·L-1,128W光照3.0 h,溶液pH=5.6时,去除率为85.40%.适当延长光照时间至4.0 h,降解率几乎可达100%.另外,研究还证明了N,F-TiO2催化可见光降解过程中有.OH自由基生成.     

La3+掺杂对吸附相反应制备TiO2复合催化剂的结晶过程及弱紫外光下活性的影响

利用吸附相反应技术制备弱紫外光响应的高效催化剂,并通过XRD、XPS以及HRTEM探索了不同焙烧温度下La3+掺杂量对TiO2结晶过程的影响.结合弱紫外光下甲基橙的降解反应,深入研究催化剂结晶过程的变化对弱紫外光下催化剂活性的影响.结果表明,La3+掺杂会抑制TiO2的结晶过程.当焙烧温度或者掺杂量较低时,La3+不能进入TiO2的晶格结构但会轻微地抑制TiO2的结晶过程;未进入晶格结构的La3+存在会引入光生载流子的浅能级捕获中心,在弱光体系中极大提升了催化剂的活性.当La3+的掺杂量为0.05%(原子分数)时,经过900℃焙烧后催化剂降解能力最高,其活性超过商用P25的2倍多.在较高La3+掺杂量(超过0.20%)时,900℃焙烧后一定量La3+进入TiO2的晶格结构而大大抑制了TiO2结晶;这种强烈的抑制作用使得催化剂中存在大量无定形结构TiO2,无定形TiO2甚至多于700℃焙烧后的催化剂,反而大大抑制了弱光体系中催化剂活性.     

不同Fe(Ⅲ)对活性污泥异化铁还原及除磷影响研究

以SBBR反应器活性污泥作为铁还原菌菌种来源,采用兼性厌氧/严格厌氧恒温培养试验,投加不同Fe(Ⅲ)考察各条件下的异化铁还原能力同时比较对磷的去除效果.结果表明:2种条件下Fe(Ⅲ)还原能力具有较好的一致性,依次为:Fe(OH)3＞氧化铁皮＞青矿＞红矿,其中严格厌氧条件下较好.同时,除磷效果与其呈正相关,富集培养至7d,Fe(OH)3及氧化铁皮体系出水磷浓度均达到2mg/L以下,之后继续降低,最终达到0.5mg/L以下.结合异化铁还原除磷机理,可以证明,不同Fe(Ⅲ)表面吸附作用对TP的去除贡献较小,其主要作用为铁还原菌驱动下的化学沉淀去除.     

磁性纳米Fe_3O_4对毒死蜱的增效和催化降解研究

应用溶剂热法制备了磁性纳米Fe3O4(NMFO),并用聚乙二醇-6000对其进行改性,使纳米Fe3O4表面由亲水性转变为亲脂性,从而实现与亲脂性毒死蜱的复合。纳米Fe3O4的加入使毒死蜱的生物活性明显提高。室内毒力试验结果表明:含0.2%纳米Fe3O4的Fe3O4/毒死蜱制剂的毒力在室内和紫外光照下分别是同浓度纯毒死蜱的3.84倍和4.17倍;其降解率也显著提高,纳米Fe3O4/毒死蜱制剂在太阳光照下放置10 d,其降解率可达93.2%,相同条件下纯毒死蜱的降解率是10.14%,而将添加或未添加纳米Fe3O4的毒死蜱于暗处放置相同的时间,其降解率分别为1.21%和0.23%。     

FeⅡ(EDTA)络合协同RDB去除NO废气效能及过程分析

为进一步提高一氧化氮(NO)的去除效率,在新型生物转鼓反应器(rotating drum biofilter,RDB)中,以FeⅡ(EDTA)络合协同RDB生物转鼓的耦合技术强化难水溶性NO的气液传质速率,提高生物还原效能为目标进行了研究.结果表明,适量FeⅡ(EDTA)被添加到RDB底部营养液后,能迅速吸收气相中的NO并生成FeⅡ(EDTA)-NO络合物,进而可通过反硝化实现同步脱氮和络合剂再生.在转速0.5 r.min-1、空床停留时间(EBRT)57.7 s、温度30℃、pH 7～8的实验条件下,RDB的净化效能随络合剂的投加而显著改善;FeⅡ(EDTA)质量浓度从0增至500 mg.L-1后,NO去除率从61.1%提高到97.6%,去除负荷从16.2 g.(m3.h)-1上升到26.7 g.(m3.h)-1.分析了FeⅡ(EDTA)络合协同净化NO的反应过程,建立了NO净化效率与FeⅡ(EDTA)添加浓度的关联方程,可较好地拟合实验数据.     

镍掺杂二氧化钛光催化剂的制备与光催化性能研究

利用溶胶-凝胶法制备了镍掺杂的二氧化钛,采用紫外可见分光光度计、傅里叶红外分光光度计、X衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)等测试手段对结果进行了表征。表征结果表明在550℃下煅烧的产物主要是锐钛型二氧化钛,镍的掺杂使得二氧化钛的紫外可见反射光谱明显红移,且镍掺杂二氧化钛的粒度减小,团聚程度下降。以活性艳蓝KN-R为模型降解目标物,通过比较镍掺杂二氧化钛、纯二氧化钛以及标准P25二氧化钛的光催化性能发现镍掺杂二氧化钛的光催化活性最好。当钛酸正丁酯/乙醇比为1:25;钛酸正丁酯/冰乙酸比为1:1;钛酸正丁酯/硝酸镍比为1 000:3;煅烧温度为550℃,煅烧时间为2 h时,镍掺杂二氧化钛的光催化效率最高,达到73.3%。     

Fe/Al改性膨润土对铬酸根的吸附性能研究

利用膨润土原矿提取了粒径小于2μm的膨润土胶体,经过钠质化处理后分别用聚羟基铁和聚羟基铝进行改性,然后用一次平衡法研究了改性膨润土对水体中铬酸根的吸附性能.结果表明,与原矿相比,改性膨润土对铬酸根的吸附量有了不同程度的提高,铁改性膨润土对铬酸根的吸附量大于铝改性者.CrO42-的吸附平衡浓度为0.5 mmol·L-1时,Mt-1(Fe)、Mt-2(Fe)和Mt-3(Al)对铬酸根的吸附量分别为271.0 mmol·kg-1、114.0 mmol·kg-1和16.1 mmol·kg-1.改性膨润土对铬酸根的吸附量随离子强度的增加而增大,随体系pH值的增加而减小.铬酸根在改性膨润土表面的吸附以专性吸附机制为主,静电吸附所占比例很小,一般不超过30%.这些研究结果可为开发新型水处理剂提供理论指导.