低温等离子体改性对Fe2O3/ACF低温选择性催化还原NO的影响

利用N2低温等离子体对过量溶液浸渍法制备的Fe2O3/ACF（活性炭纤维）催化剂进行了改性,运用BET比表面积、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射光谱（XRD）和傅立叶变换红外光谱（FT\|IR）对催化剂进行表征.同时,对催化剂的NH3选择性催化还原（SCR）NO的催化性能进行了研究.结果表明,活性组分最佳负载量的质量分数为10.3%;N2等离子体改性最优改性电压为6kV,改性时间为3min;随着反应温度的升高,空白ACF上NO转化率先升高再下降,而催化剂上NO转化率呈上升趋势.在NO体积分数1000×10-6、NH3体积分数1000×10-6、O2体积分数5%、空速10040h-1和反应温度240℃的条件下,催化剂3.7%Fe2O3/ACF和10.3%Fe2O3/ACF经N2等离子体改性后,其NO转化率（相对于未改性的）分别提高了16.43%和6.84%.N2等离子体改性催化剂提高了活性组分在ACF上的分散度,增加了ACF表面的含氮官能团,从而提高了催化剂的SCR低温活性.     

基于铁氧化物的表面Fe(Ⅱ)对地下环境中硝基苯的衰减作用

通过静态实验研究了基于铁氧化物表面Fe(Ⅱ)对地下环境中硝基苯的衰减作用.结果表明,在硝基苯浓度为150mg.L-1,Fe(Ⅱ)与硝基苯物质的量比为13.5时,反应60h内,离子态的Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅱ)-正方针铁矿、Fe(Ⅱ)-赤铁矿、Fe(Ⅱ)-针铁矿对硝基苯的衰减属于一级反应动力学;Fe(Ⅱ)-正方针铁矿和Fe(Ⅱ)-针铁矿对硝基苯的衰减效果相近,且均比Fe(Ⅱ)-赤铁矿对硝基苯的衰减效果好;Fe(Ⅱ)与硝基苯的物质的量比对硝基苯的衰减也有一定的影响,在硝基苯浓度为150mg.L-1,Fe(Ⅱ)与硝基苯物质的量比为13.5时,对硝基苯的衰减效果相对较好,对硝基苯的去除率均在25.18%以上.     

金属有机框架MIL-53(Fe)可见光催化还原水中U(Ⅵ)

U（Ⅵ）是放射性废液中铀的主要存在形式.将可溶的U（Ⅵ）还原为难溶的U（Ⅳ）是治理铀污染的有效方法.以溶剂热法合成了铁基金属有机框架材料MIL-53（Fe）.在表征了材料的结构及光响应特性基础上,开展了MIL-53（Fe）在可见光下催化还原水中U（Ⅵ）的研究.探究了空穴捕获剂种类、空穴捕获剂浓度、反应体系pH及催化剂用量等对U（Ⅵ）光催化还原的影响.结果表明,空穴捕获剂甲酸的加入可有效提高光催化反应的电荷分离效率.当甲酸浓度为1 mmol·L^-1时,400 mg·L^-1的MIL-53（Fe）在可见光下,2 h内对初始浓度为50 mg·L^-1的U（Ⅵ）去除率达到80%;光电子能谱检测结果显示反应中有U（Ⅳ）生成,推测其主要反应机制是甲酸与MIL-53（Fe）的光生空穴反应产生强还原性的·COO^-,将U（Ⅵ）还原为U（Ⅳ）,从而实现对水中U（Ⅵ）的光催化去除.     

负载型纳米Pd/Fe对氯代烃脱氯机理研究

采用实验室制备的负载型纳米Pd/Fe对几种常见的挥发性氯代烃:四氯乙烯(ICE)、三氯乙烯(TCE)、1,1-二氯乙烯(1,1-DCE)、氯乙烯(VC)和林丹(γ-HCH)进行了还原脱氯研究.负载型纳米Pd/Fe对PCE、TCE、1,1-DCE、VC和γ-HCH的还原脱氯符合准一级反应动力学方程,其反应速率常数分别为2.79 h-1、2.35 h-1、1.12 h-1、2.14 h-1和4.02 h-1.氯代烃降解过程中几乎没有中间产物生成,终产物主要为C2 H6和C2 H4,如对TCE进行降解时,生成的C2H6和C2 H4分别占总碳质量比的70%和10%.采用暴露在空气中24 h的负载型纳米Pd/Fe对PCE进行脱氯,8次循环后仍能对PCE快速完全降解,表明负载型纳米Pd/Fe的稳定性能良好.以γ-HCH为目标污染物对负载型纳米Pd/Fe的反应持久性进行了研究,200 h后负载型纳米Pd/Fe的反应性没有明显降低,表明负载型纳米Pd/Fe反应持久性能良好.温度对负载型纳米Pd/Fe的脱氯反应影响较大,测得各氯代烃脱氯反应的活化能均高于29 kJ·mol-1.对PCE、TCE进行了脱氯动力学模拟,模拟结果与试验数据基本吻合,表明负载型纳米Pd/Fe对氯代烃的脱氯,是连串、平行及多步骤反应的结合.     

脉冲式盐水及Fe(III)施加对河口感潮淡水湿地土壤产甲烷菌和硫酸盐还原菌群落结构和数量的影响

以闽江河口塔礁洲感潮淡水河岸野慈姑（Sagittaria trifolia Linn.）沼泽湿地为研究对象,通过连续一年每月脉冲式施加人造海水和Fe（OH）₃溶液,研究了脉冲式盐水入侵和Fe（III）浓度增强对河口感潮沼泽湿地土壤产甲烷菌和硫酸盐还原菌群落结构的影响.结果显示,单独Fe（III）施加显著提高了土壤Fe（III）含量,单独盐水施加提高了土壤电导率及间隙水SO₄^2-、Cl^-和NH₄⁺浓度,在Fe（III）和盐水交互作用下间隙水NO₃^-浓度显著降低.土壤产甲烷菌主要包括甲烷微菌目（Methanomicrobiales）、八叠球菌目（Methanosarcinales）、甲烷杆菌目（Methanobacteriales）和Methanomassiliicoccales,硫酸盐还原菌主要有脱硫弧菌目（Desulfovibrionales）、脱硫杆菌目（Desulfobacterales）、互营杆菌目（Syntrophobacterales）和梭菌目（Clostridiales）.无论是脉冲式盐水入侵、Fe（III）浓度增强或是两者交互作用对于土壤产甲烷菌和硫酸盐还原菌多样性及群落结构的影响均不显著.与目水平相比,硫酸盐还原菌在属水平上对于各添加处理的响应更为明显,其中盐水+Fe（III）处理下Desulfatibacillum和Desulfovirga的相对丰度明显增加.RDA分析表明,土壤电导率对产甲烷菌群落结构的影响最为显著,Fe（III）是影响硫酸盐还原菌的重要环境因子,且Desulfatibacillum、Desulfobulbus、Desulfovirga等菌属对环境因子的响应较为敏感.研究表明,脉冲式盐水入侵及三价铁浓度增加对于我国东南沿海河口感潮淡水沼泽湿地土壤产甲烷菌和硫酸盐还原菌无显著影响.     

镍/铁二元金属对莠去津脱氯特性的影响

为了考察Ni/Fe二元金属对莠去津的催化还原特性,分别以Fe粉和Ni/Fe体系作为还原和催化剂,在酸性条件下对莠去津的脱氯特性进行比较,并讨论了pH值,Ni/Fe配比以及金属添加量等因素对莠去津脱氯效率的影响.结果表明:与Fe粉比较,Ni/Fe体系对莠去津具有很明显的催化脱氯特性.在pH=2时,1.22%(W/W)Ni/Fe体系30min对莠去津的脱氯效率大于90%,相同条件下用Fe粉还原时,90min脱氯效率仅为22.21%通过Fe粉和Ni/Fe表面形态的比较以及实验结果的分析,对Ni/Fe体系的催化还原脱氯机理进行了初步探讨.     

氮掺杂TiO_2光催化降解甲基橙染料废水的试验研究

采用溶胶-凝胶法以尿素为氮源制备了氮掺杂锐钛矿型纳米TiO2光催化剂(TEM像图显示制备的样品的平均粒径在20 nm左右,UV-vis漫反射分析表明氮掺杂使催化剂的吸收带边红移至550 nm的可见光区域),以氙灯为辐照光源,用自制光催化反应器降解甲基橙染料溶液,研究了催化剂用量、染料初始浓度和环境pH值变化对甲基橙降解率的影响,同时考察了催化剂在太阳光下的光催化活性,结果表明:当催化剂用量为2 g/L、溶液pH值为2.74时,初始浓度为10 mg/L的甲基橙在氙灯光照45 min后降解率达100%;自然光照120 min后降解率为95.4%。     

稀土元素掺杂二氧化钛催化剂光降解久效磷的研究

采用浸渍法制备稀土掺杂二氧化钛光催化剂，通过光催化降解农药久效磷的研究，发现掺杂稀土元素对ＴｉＯ２的光催化性能有明显的影响，特别是Ｃｅ＾４＋、Ｌａ＾３＋等能明显提高ＴｉＯ２的光催活性，并讨论了催化剂的制备，光降解条件诸因素对光降解久效磷的影响。     

负载型TiO2光电催化降解孔雀石绿的动力学研究

以钛酸四丁酯(TBOT)为钛源,硝酸镧为镧源,尿素为氮源,采用溶胶-凝胶法合成了La-N共掺杂的TiO2光催化剂,并探究了其对孔雀石绿氧化降解的性能.结果表明该反应遵循一级动力学,得到动力学模型;其中外加偏电压的反应分级数(0.935 8)高于pH的反应分级数(0.611 9)以及初始浓度的反应分级数(0.335),表明外加偏电压对反应的影响最大.模型值与实验值吻合良好(R2为0.910～0.996 1),说明该反应动力学模型能较好地描述光电催化降解孔雀石绿过程.     

Bi掺杂In2TiO5纳米带的制备及其光催化性能

以Bi(NO_3)_3、Ti(OC_4H_9)_4、In(NO_3)_3和聚乙烯吡咯烷酮(PVP-K30)为原料,采用静电纺丝法和沉淀法相结合,成功制备了Bi掺杂In_2TiO_5(Bi-In_2TiO_5)纳米带.利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能量色散谱(EDS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和氮气吸附-脱附等温线(BET)等技术对样品进行表征.结果表明,Bi的掺杂未引入新的杂相,样品均为正交晶系结构,掺杂前后样品的形貌未发生明显变化.适量的Bi掺杂,在In2Ti O5晶格中形成杂质能级,降低了In_2TiO_5的带隙能.当掺杂量为2%时,制备的Bi-In_2TiO_5纳米带的光催化活性最高.在氙灯(150 W)辐照下,150 min,对罗丹明B的降解率达95.8%,且该催化剂对氟喹诺酮类抗生素左氧氟沙星(LEV)也表现出优良的光催化降解性能.