桐花树幼苗叶片生理生态指标对气态汞胁迫的响应

桐花树是我国主要的广布种红树植物,具有泌盐性。通过胁迫实验,研究桐花树幼苗叶片生理生态指标对气态单质汞(Hg0)胁迫的响应,以期了解红树植物吸收和富集气态汞的机制。结果表明:气态汞胁迫造成桐花树叶片可溶性糖含量、过氧化物酶(POD)活性下降;而丙二醛(MDA)、脯氨酸、超氧化物歧化酶(SOD)等指标上升;叶绿素含量、过氧化氢酶(CAT)活性出现先升高后降低的趋势,还原型谷胱甘肽(GSH)含量则先降低后升高。总之,虽然Hg0胁迫可增加桐花树幼苗叶的膜质过氧化程度,影响其生理代谢活动,但其叶片可通过调节抗氧化酶活性及还原型谷胱甘肽含量来提高自身抗氧化能力,进而提高对Hg0的抗性。     

One-pot synthesis of Fe/Cu-SSZ-13 catalyst and its highly efficient performance for the selective catalytic reduction of nitrogen oxide with ammonia

Series of Fe/Cu-SSZ-13 catalysts with different Fe loading content were synthesized by simple one-pot strategy. The obtained catalysts were subjected to selective catalytic reduction (SCR) of NO_x with NH₃ and were characterized by various techniques. The results show that Fe_0.63/Cu_1.50-SSZ-13 catalyst with proper Fe content exhibits excellent catalytic activity with widest operation temperature window from 160 to 580°C, excellent hydrothermal stability as well as good resistance to sulfur poisoning when compared with Cu-SSZ-13, signifying its great potential for practical applications. Further characterizations reveal that the synthesized Fe/Cu-SSZ-13 catalysts present typical chabazite (CHA) structure with good crystallinity, while isolated Cu²⁺ and monomeric Fe³⁺ are revealed as the predominant copper and iron species. At low temperatures, isolated Cu²⁺ species act as primary active sites for SCR reaction, while monomeric Fe³⁺ species provide sufficient active sites for sustain the SCR activity at high temperature. Moreover, Fe over doping would lead to the damage of zeolite structure, destruction of isolated Cu²⁺ site, as well as the formation of highly oxidizing Fe₂O₃, thus causing deterioration of catalytic performances.     

Pd/Fe催化脱氯水中PCE的动力学研究

以GC-MS为分析方法,采用Pd／Fe双金属对水溶液中四氯乙烯（PCE）进行了催化还原脱氯处理,考察了PCE初始浓度、钯含量、Pd／Fe用量和溶液初始pH值等各因素对脱氯效果影响及还原动力学规律。结果表明,Pd／Fe双金属对PCE有较好的还原脱氯效率,反应遵循准一级反应动力学规律,以反应物PCE浓度为参照的反应速率常数K变化范围为0．019min^-1～0．16min^-1,对应的PCE半衰期从6min到36min,揭示反应有可能是在过量的Pd／Fe双金属表面进行。当PCE溶液初始浓度为1mmol／L,投加1．2g钯含量为0．03％的Pd／Fe双金属,在25℃下反应60min,PCE的脱氯率达到95％以上。增大钯含量和Pd／Fe用量可有效提高脱氯率,在初始pH值为弱酸性条件下有利于还原脱氯反应进行。     

纳米Pd／Fe双金属颗粒对单氯酚及二氯酚的还原脱氯

采用改进液相化学还原法制备纳米Pd／Fe双金属颗粒,研究其钯化率为0．045％和0．135％的条件下分别对3种单氯酚（2-CP、3-CP和4-CP）和3种二氯酚（2,3-DCP、2,4-DCP和2,6-DCP）的脱氯反应。结果表明,合成的纳米Pd／Fe颗粒分散性良好,粒径分布介于25～40nm。纳米Pd／Fe双金属颗粒对单氯酚及二氯酚具有良好的去除效果,3种单氯酚和3种二氯酚的脱氯难易程度分别为2-CP〉4-CP〉3-CP和2,6-DCP〉2,4-DCP〉2,3-DCP,脱氯反应均符合拟一级反应动力学方程。通过还原脱氯实验揭示了分子中氯原子的化学环境对还原脱氯过程具有明显影响。     

低温等离子体改性对Fe2O3/ACF低温选择性催化还原NO的影响

利用N2低温等离子体对过量溶液浸渍法制备的Fe2O3/ACF（活性炭纤维）催化剂进行了改性,运用BET比表面积、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射光谱（XRD）和傅立叶变换红外光谱（FT\|IR）对催化剂进行表征.同时,对催化剂的NH3选择性催化还原（SCR）NO的催化性能进行了研究.结果表明,活性组分最佳负载量的质量分数为10.3%;N2等离子体改性最优改性电压为6kV,改性时间为3min;随着反应温度的升高,空白ACF上NO转化率先升高再下降,而催化剂上NO转化率呈上升趋势.在NO体积分数1000×10-6、NH3体积分数1000×10-6、O2体积分数5%、空速10040h-1和反应温度240℃的条件下,催化剂3.7%Fe2O3/ACF和10.3%Fe2O3/ACF经N2等离子体改性后,其NO转化率（相对于未改性的）分别提高了16.43%和6.84%.N2等离子体改性催化剂提高了活性组分在ACF上的分散度,增加了ACF表面的含氮官能团,从而提高了催化剂的SCR低温活性.     

某垃圾填埋场地下水质监测井网优化设计——基于模拟优化法

以白城市垃圾填埋场为研究区,通过正交试验设计法得到2个污染源的4组可能污染源强组合,建立地下水流及溶质运移数值模拟模型,预测潜在污染源可能对研究区地下水产生的污染.根据污染羽分布情况,布设了57口潜在监测井.以最大化覆盖高污染区域为目标建立0-1整数规划优化模型并用隐枚举法进行求解.结果表明：模拟优化方法在允许监测井数目不同的情况下得到了最优地下水质监测井网布设方案.以7口监测井为例,最优布设方案为1,6,9,15,19,23,31号监测井（5口位于渗滤液调节池下游,2口位于填埋区下游）.最优布设方案的污染物检出概率达95%,远高于随机布设方案.     

三价铁对有机物存在下厌氧氨氧化脱氮的影响

考察了三价铁（2.24~7.84mg/L）存在下厌氧氨氧化系统对有机物的耐受性能,并通过16SrRNA高通量测序技术和定量PCR探究其机理.结果表明,进水COD浓度为50和100mg/L时,4个反应器的氨氮和总氮去除率均较高（>90%）,三价铁的强化作用不明显;进水COD浓度继续升高（150和200mg/L）,厌氧氨氧化受到抑制,三价铁的强化作用逐渐增加;COD浓度为200mg/L时,添加三价铁（7.84mg/L）可将氨氮和总氮去除率由61.3%和79.8%（对照组）提升至71.2%和84.7%.16SrRNA高通量测序技术表明,有机物存在下,污泥微生物群落结构出现变化,主要表现为厌氧氨氧化菌丰度的降低及反硝化菌群的大量增殖,进水添加三价铁可提高浮霉菌（Planctomycetes）的丰度.定量PCR结果表明,三价铁能够提高厌氧氨氧化菌16S rRNA及功能基因hzsB的丰度.     

不同提取液中源区沙尘溶解性铁价态组成特征

利用pH 4.7醋酸铵溶液和pH 2硫酸溶液对四个沙尘总悬浮颗粒物(TSP)样品进行溶解性铁提取,分别模拟沙尘含铁矿物在雨水和大气酸作用下的溶解。结果显示:在pH 4.7醋酸铵溶液中沙尘铁的溶解性介于2.30%—5.74%,平均值为4.17%;在pH 2硫酸溶液中沙尘铁的溶解性为4.72%—7.27%,平均值为6.13%。两种溶液中溶解性铁的价态组成存在明显差异,在pH 4.7醋酸铵中,溶解性铁主要以三价铁(FeⅢ)形式存在,占全部溶解性铁的76.7%—98.3%,二价铁(FeⅡ)仅占溶解性铁的1.7%—23.3%;在pH 2硫酸溶液中FeⅡ的相对比例明显增加,占全部溶解性铁的17.3%—50.0%。推测在酸作用下富含二价铁的矿物(如碳酸盐矿物)发生迅速溶解,改变了溶解性铁的组成。忽视这一机制可能不利于准确理解沙尘铁溶解性增强机理。     

负载型纳米Pd/Fe对氯代烃脱氯机理研究

采用实验室制备的负载型纳米Pd/Fe对几种常见的挥发性氯代烃:四氯乙烯(ICE)、三氯乙烯(TCE)、1,1-二氯乙烯(1,1-DCE)、氯乙烯(VC)和林丹(γ-HCH)进行了还原脱氯研究.负载型纳米Pd/Fe对PCE、TCE、1,1-DCE、VC和γ-HCH的还原脱氯符合准一级反应动力学方程,其反应速率常数分别为2.79 h-1、2.35 h-1、1.12 h-1、2.14 h-1和4.02 h-1.氯代烃降解过程中几乎没有中间产物生成,终产物主要为C2 H6和C2 H4,如对TCE进行降解时,生成的C2H6和C2 H4分别占总碳质量比的70%和10%.采用暴露在空气中24 h的负载型纳米Pd/Fe对PCE进行脱氯,8次循环后仍能对PCE快速完全降解,表明负载型纳米Pd/Fe的稳定性能良好.以γ-HCH为目标污染物对负载型纳米Pd/Fe的反应持久性进行了研究,200 h后负载型纳米Pd/Fe的反应性没有明显降低,表明负载型纳米Pd/Fe反应持久性能良好.温度对负载型纳米Pd/Fe的脱氯反应影响较大,测得各氯代烃脱氯反应的活化能均高于29 kJ·mol-1.对PCE、TCE进行了脱氯动力学模拟,模拟结果与试验数据基本吻合,表明负载型纳米Pd/Fe对氯代烃的脱氯,是连串、平行及多步骤反应的结合.     

脉冲式盐水及Fe(III)施加对河口感潮淡水湿地土壤产甲烷菌和硫酸盐还原菌群落结构和数量的影响

以闽江河口塔礁洲感潮淡水河岸野慈姑（Sagittaria trifolia Linn.）沼泽湿地为研究对象,通过连续一年每月脉冲式施加人造海水和Fe（OH）₃溶液,研究了脉冲式盐水入侵和Fe（III）浓度增强对河口感潮沼泽湿地土壤产甲烷菌和硫酸盐还原菌群落结构的影响.结果显示,单独Fe（III）施加显著提高了土壤Fe（III）含量,单独盐水施加提高了土壤电导率及间隙水SO₄^2-、Cl^-和NH₄⁺浓度,在Fe（III）和盐水交互作用下间隙水NO₃^-浓度显著降低.土壤产甲烷菌主要包括甲烷微菌目（Methanomicrobiales）、八叠球菌目（Methanosarcinales）、甲烷杆菌目（Methanobacteriales）和Methanomassiliicoccales,硫酸盐还原菌主要有脱硫弧菌目（Desulfovibrionales）、脱硫杆菌目（Desulfobacterales）、互营杆菌目（Syntrophobacterales）和梭菌目（Clostridiales）.无论是脉冲式盐水入侵、Fe（III）浓度增强或是两者交互作用对于土壤产甲烷菌和硫酸盐还原菌多样性及群落结构的影响均不显著.与目水平相比,硫酸盐还原菌在属水平上对于各添加处理的响应更为明显,其中盐水+Fe（III）处理下Desulfatibacillum和Desulfovirga的相对丰度明显增加.RDA分析表明,土壤电导率对产甲烷菌群落结构的影响最为显著,Fe（III）是影响硫酸盐还原菌的重要环境因子,且Desulfatibacillum、Desulfobulbus、Desulfovirga等菌属对环境因子的响应较为敏感.研究表明,脉冲式盐水入侵及三价铁浓度增加对于我国东南沿海河口感潮淡水沼泽湿地土壤产甲烷菌和硫酸盐还原菌无显著影响.