关中典型城市及农村夏季PM2.5的化学组成对比

于2016年7~8月采集了陕西省西安市（城市）及蔺村（农村）夏季昼夜PM_2.5样品,分析其有机碳（OC）、元素碳（EC）和无机离子等化学组分的含量,探讨关中平原城市和农村地区PM_2.5的化学组成和来源的差异.结果表明,采样期间西安和蔺村的PM_2.5浓度分别为（49.7±22.8）和（62.6±14.2）μg/m³.西安PM_2.5中OC和EC的浓度[（6.5±2.5）μg/m³,（3.2±1.8）μg/m³]与蔺村[（6.8±1.8）μg/m³,（3.8±2.3）μg/m³]相当.西安OC/EC比值白天（2.6）高于夜晚（1.9）,蔺村反之（白天：1.6;夜晚：2.7）,主要是因为夜间城市地区重型卡车运输活动增强导致排放更多EC,而夜间农村地区人为活动较少导致EC排放显著降低.西安和蔺村无机离子总浓度分别为（20.2±14.6）和（30.1±10.5）μg/m³,占PM_2.5浓度的40.6%和47.6%.蔺村SO₄^2-的平均浓度高达19.0μg/m³,占PM_2.5浓度的30%以上,远高于西安（9.4μg/m³和18.9%）,主要与农村固体燃料（煤和生物质）使用有关.西安NO₃^-和Ca²⁺的浓度及其对PM_2.5的贡献、NO₃^-/SO₄^2-比值均明显大于蔺村,表明城市地区受机动车尾气和扬尘的影响更大.西安K⁺与Ca²⁺和Mg²⁺的相关性较强,而蔺村K⁺与EC的相关性显著强于西安,说明西安市区K⁺由粉尘源主导,而农村地区则主要来自生物质燃烧.     

UV-B辐射增强与秸秆施用对大豆田土壤呼吸的影响

利用LI-8100开路式土壤碳通量测量系统测定土壤呼吸,研究了UV-B辐射增强和秸秆施用对大豆田土壤呼吸的影响.结果表明,UV-B辐射增强20%使土壤呼吸速率降低了30.31%,秸秆施用使土壤呼吸速率提高了14.51%,UV-B辐射增强+秸秆施用复合处理对土壤呼吸速率没有显著影响.UV-B增强提高了施用秸秆的碳转化率.对照、UV-B增强、秸秆施用和UV-B增强+秸秆施用4种处理的土壤呼吸与土壤温度都存在极其显著的指数关系(p0.01),拟合方程的决定系数R2分别为0.434、0.563、0.451和0.513.土壤呼吸温度敏感系数Q10值分别为1.55、1.91、1.80和1.71.可见,UV-B辐射增强、秸秆施用和UV-B辐射增强+秸秆施用提高了大豆田土壤呼吸的Q10.     

碳磷添加对黄土区农田土壤呼吸及温度敏感性的影响

黄土区耕地面积占全国耕地面积的15%以上,该区域降水资源贫乏,是我国土壤生产力和土壤有机碳储量最低的区域之一。营养的大量投入可以极大地提高土壤生产力,但对于营养添加下土壤CO_2排放有何变化以及是如何改变黄土区土壤环境,进而影响土壤呼吸及温度敏感性还尚不清楚。本文以长武实验田的黑垆土作为研究对象,分别对N12(施氮量120 kg?hm~(-2))土样设置不添加、添加磷源以及CK(长期连作不施肥)土样设置不添加、添加磷源、碳源、碳磷源(共计6个处理),比较分析在15℃和25℃培养下土壤呼吸速率的变化,以及培养周期内土壤温度敏感性Q_(10)(即温度每升高10℃,温室气体排放速率变化的倍数)的变化趋势。通过对呼吸前后土壤pH值、全碳全磷、有机碳、速效磷、硝态氮、铵态氮以及微生物生物量碳磷(MBC、MBP)的测定,分析其影响因素。碳磷添加在一定程度上提高了土壤的呼吸速率,其中碳源的添加明显增强了土壤呼吸速率以及土壤Q_(10)值。碳磷添加大幅度提高了土壤全碳、速效磷含量以及微生物活性,15℃条件培养后,土壤微生物生物量最高。碳磷添加后,土壤呼吸速率与土壤pH、全碳、铵态氮、MBC呈极显著相关关系。该研究为黄土区土壤生产力的提高以及降低温室气体的排放、恢复和改善生态环境提供理论依据。     

微波诱导AC/Cu、AC/Fe催化非均相Fenton 反应催化降解垃圾渗滤液

采用活性炭载体负载Cu、Fe为催化剂,在微波诱导作用下,对垃圾渗滤液污染物进行降解。实验结果表明,活性炭负载金属前经适当浓度硝酸浸泡处理后,催化剂对COD去除率提高可超过15%,过高硝酸盐浓度对COD去除有不利影响;催化剂对COD去除率随Cu、Fe金属负载量增加呈先增加后降低的趋势,催化剂对Cu、Fe的最佳负载量分别为质量百分比2.11%和1.12%。对于AC-Cu体系,在初始pH=3,H2O2投加量为4.98×103mg/L,催化剂用量为5.0×103mg/L,420 W功率下微波辐射10 min时,垃圾渗滤液COD去除率可达到84.13%;对于AC-Fe体系,当H2O2投加量为0.33×103mg/L,催化剂AC-Fe用量为2.0×104mg/L,420 W功率下微波作用10 min时,垃圾渗滤液COD去除率为60.16%。分析2种催化剂对COD去除差异的原因,可能是催化剂AC-Cu表面单分子分布的阈值比AC-Fe高。降解液的pH值对AC-Cu体系、AC-Fe体系COD去除影响存在拐点,最高COD去除率点对应的降解液pH值为3。微波辐射功率较低时,体系COD去除率随辐射功率增加而增加;辐射功率较高时,高温下垃圾渗滤液中有机硫化物分解成小分子硫化物,对催化剂活性存在一定抑制作用。     

Ca(OH)2解吸并固定混合吸收液中CO2的实验研究

CO₂化学吸收法分离纯度高,技术成熟,但能耗过高及成本是困扰该技术发展的瓶颈.在常压条件下对利用Ca（OH）₂直接矿物碳酸化固定MDEA/PZ混合吸收富液中CO₂进行了一系列实验研究,考察了吸收液负荷、Ca（OH）₂投加量、pH、温度及搅拌速率等因素对解吸率的影响,并利用动态吸收-解吸循环实验研究了其CO₂吸收性能和循环使用稳定性,最后对碳酸化反应产物进行了XRD、TEM分析.结果表明,在常压条件下,Ca（OH）₂可以通过液相直接矿物碳酸化对CO₂进行直接固定,并实现吸收富液的再生;随着负荷的升高及Ca（OH）₂投加量、pH、搅拌速率的增大,解吸率随之增加;随着溶液温度升高,解吸率下降;经过5次动态吸收-解吸循环实验后CO₂吸收量可以达到并保持在0.57 mol·L^-1,显示出了良好的循环稳定性.     

基于涡度相关技术的农田生态系统碳收支评估

以涡度相关技术为主要观测手段,连续观测冬小麦和水稻生态系统主要生长季净生态系统CO₂交换（NEE）的变化规律,评估两种农田生态系统CO₂的源/汇功能.结果表明,整个观测期间,两种作物生态系统CO₂浓度的日变化曲线呈现白天低、晚上高的"一峰一谷"型,冬小麦生态系统变化较为平缓,而水稻生态系统变化则比较剧烈.冬小麦和水稻生态系统白天30 min CO₂通量的平均值分别为-13.4 μmol·m^-2·s^-1和-12.9 μmol·m^-2·s^-1,通量最高值分别出现冬小麦的孕穗期与水稻的开花期.此外,两种作物生长季CO₂通量表现出"U"形曲线的日变化特点,白天以吸收CO₂为主,冬小麦和水稻生态系统分别于12：00和11：30达到吸收峰值;夜间CO₂通量变化较为稳定,表现为呼吸排放CO₂.两种农田生态系统均表现为碳汇,冬小麦与水稻生态系统净碳交换分别为188.2 g·m^-2与233.8 g·m^-2.     

Effects of chemical modification on physicochemical properties and adsorption behavior of sludge-based activated carbon

This study aimed to explore the adsorption performance of sludge-based activated carbon (SBC) towards dissolved organic matters (DOMs) removal from sewage, and investigated the modification effect of different types of chemicals on the structure of synthesized SBC. Waste activated sludge (WAS) was used as a carbon source, and HCl, HNO₃, and NaOH were used as different types of chemicals to modify the SBC. With the aid of chemical activation, the modified SBC showed higher adsorption performances on DOMs removal with maximum adsorption of 29.05 mg/g and second-order constant (k) of 0.1367 (L/mol/sec) due to the surface elution of ash and minerals by chemicals. The surface elemental composition of MSBC suggested that the content of C-C and C-O functional groups on the surface of modified sludge-based activated carbon (MSBC) played an important role on the adsorption capacities of MSBC towards DOMs removal in sewage. Additionally, the residual molecular weight of DOMs in sewage was investigated using a 3-dimension fluorescence excitation-emission matrix (3D-EEM) and high-performance size exclusion chromatography (HP-SEC). Results showed that the chemical modification significantly improved the adsorption capacity of MSBC on humic acids (HA) and aromatic proteins (APN), and both of NaOH-MSBC and HCl-MSBC were effective for a wide range of different AMW DOMs removal from sewage, while the HNO₃-MSBC exhibited poorly on AMW organics of 2,617 Da and 409 Da due to the reducing content of macropore. In brief, this study provides reference values for the impact of the chemicals of the activation stage before the SBCs application.     

有机气溶胶的来源与形成研究现状

介绍了有机气溶胶来源与形成的研究现状,从有机气溶胶的化学组成特征、一次有机气溶胶的来源和二次有机气溶胶的形成机制论述其研究进展.一次有机气溶胶主要来源于烹调油烟、机动车排放、生物质燃烧、工业或民用燃油锅炉释放出的有机物,还有道路扬尘、沥青、刹车尘、轮胎屑、室外香烟烟雾、以及高等植物蜡、细菌活动和草本植物等.大气中的半挥发性有机物可通过物理和化学吸附形成二次有机气溶胶,一些挥发性有机物可通过气相化学反应转化为低挥发性的物质并形成二次有机气溶胶,其主要前体物是芳香族化合物,如苯、甲苯、二甲苯,以及烯烃、烷烃、环烷烃、萜烯和生物排放的非饱和氧化物.     

活性炭纤维负载TiO2催化剂的制备及其电催化性能

采用溶胶-凝胶法制备了活性炭纤维负载TiO₂催化剂（TiO₂/ACF）,并通过SEM和XRD等手段对TiO₂/ACF进行了表征。以邻苯二甲酸二甲酯（DMP）为目标降解物,考察了催化材料的电催化活性。实验结果表明：在反应温度为25 ℃、初始DMP质量浓度为100.0 mg/L、电解质Na₂SO₄质量浓度为100 mg/L、电流密度为62.5 mA/cm²、电极板间距为4 cm的条件下,经过40 min的降解,DMP质量浓度为1.8 mg/L,DMP去除率为98.2%;TiO₂/ACF在反应过程中可以原位再生,经6次重复使用后仍保持很高的催化活性,对DMP的去除率仍达90%以上。     

磁性有序介孔碳的制备及其对水中双酚A的吸附

采用水热法成功制备了磁性有序介孔碳（Fe-OMC）,用于吸附水中双酚A （BPA）.采用高倍投射电镜、X射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪、比表面积分析仪和振动样品磁强计对Fe-OMC进行表征.结果表明,该吸附剂具备较大的比表面积、独特的有序介孔孔道结构、丰富的含氧官能团以及较强的超顺磁性.Fe-OMC能够高效地吸附去除水中的BPA,平衡吸附量可达72.62mg/g,经过外加磁场分离回收后依旧具备较好的吸附性能.随着BPA浓度从1mg/L提高到20mg/L,其平衡吸附量由8.33mg/g增至91.78mg/g.随着pH值的升高呈现出先降低后升高再降低的趋势,最高吸附量出现在pH=8（75.34mg/g）.Fe-OMC对BPA的吸附过程可用准二级吸附动力学模型和Langmuir吸附等温模型进行描述.计算的热力学参数表明,Fe-OMC对BPA的吸附过程是自发进行的放热过程.