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161.
尹越  吴道文  孙梦瑶  吕路  张炜铭 《环境科学》2020,41(12):5500-5508
本研究通过聚偏氟乙烯(PVDF)膜内负载具有协同吸附和催化作用的金属有机骨架(MOFs),吸附去除水中药品及个人护理品(PPCPs),并且达到膜滤过程中多功能材料吸附能力再生和膜污染控制的双重目的.在膜吸附方面,共混基质膜(MMMs)内MOFs材料UiO-66@Fe3O4@UiO-66能够有效吸附以水杨酸(SA)和邻-苯二甲酸二甲酯(DMP)为模板化合物的两种常见PPCPs.在膜催化再生方面,UiO-66@Fe3O4@UiO-66中的Fe3O4能够催化H2O2生成强氧化性的羟基自由基(HO·),实现对MOFs/PVDF膜吸附能力再生和膜内污染控制的耦合.结果表明,pH=7±0.1条件下,10% MOFs/PVDF膜对0.1 mmol·L-1 SA和DMP吸附去除率最高,它们的去除率可分别达到64.2%和46.1%.除此之外,膜内UiO-66@Fe3O4@UiO-66催化5 mmol·L-1 H2O2,能够使膜通量和膜吸附性能恢复率分别达到91.8%和94.2%.实验设计的这种负载多功能MOFs共混基质膜的特点是它对膜吸附能力再生和膜污染控制过程的耦合.这为生化尾水深度净化过程中PPCPs去除和膜抗污染性能改善提供了新的思路.  相似文献   
162.
Heterogeneous reactions of NO2 on different surfaces play an important role in atmospheric NOx removal and HONO formation, having profound impacts on photochemistry in polluted urban areas. Previous studies have suggested that the NO2 uptake on the ground or aerosol surfaces could be a dominant source for elevated HONO during the daytime. However, the uptake behavior of NO2 varies with different surfaces, and different uptake coefficients were used or derived in different studies. To obtain a more holistic picture of heterogeneous NO2 uptake on different surfaces, a series of laboratory experiments using different flow tube reactors was conducted, and the NO2 uptake coefficients (γ) were determined on inorganic particles, sea water and urban grime. The results showed that heterogeneous reactions on those surfaces were generally weak in dark conditions, with the measured γ varied from <10?8 to 3.2 × 10?7 under different humidity. A photo-enhanced uptake of NO2 on urban grime was observed, with the obvious formation of HONO and NO from the heterogeneous reaction. The photo-enhanced γ was measured to be 1.9 × 10?6 at 5% relative humidity (RH) and 5.8 × 10?6 at 70% RH on urban grime, showing a positive RH dependence for both NO2 uptake and HONO formation. The results demonstrate an important role of urban grime in the daytime NO2-to-HONO conversion, and could be helpful to explain the unknown daytime HONO source in the polluted urban area.  相似文献   
163.
以不同氟化物为晶面控制剂,采用超声辅助-溶胶凝胶法制备{001}和{101}晶面协同的F-TiO2,借助XRD、TEM和EDS表征其物相结构、微观形貌和元素组成,通过改变氟化物种类和添加量确定F-TiO2的最佳制备条件,并探讨其可见光催化过程中的主要活性物种及作用机理,研究关键反应参数对F-TiO2光催化活性的影响.结果表明,引入NH4F、NaF和HF可调控TiO2沿{001}、{101}晶面生长,同时F-掺杂能够增大材料的比表面积,制备所得材料的光催化性能均高于纯TiO2.但在NaBF4调控下合成的TiO2为锐钛矿/金红石/Na3TiF6三相共存的半导体耦合结构,可见光催化活性显著下降.当NH4F添加量为0.1 g时,材料显示出最强的光催化性能,可见光照射60 min后RhB的降解率为97.24%,矿化率达78.39%.降解反应符合一级反应动力学规律,速率常数为0.1321 min-1.通过自由基捕获实验和ESR测试发现,h+、·OH均以关键活性因子参与F-TiO2的可见光催化过程.F-TiO2光催化活性增强主要归因于{001}和{101}晶面的协同作用和表面异质结的形成,其能有效提高光催化反应过程中光生电子空穴对的分离和迁移效率.在可见光照射下,适当增加催化剂投加量,降低RhB初始浓度,控制溶液为中性环境,可显著提高材料的降解速率.  相似文献   
164.
采用硼氢化钠还原方法制备了不同载银量的银纳米粒子/施氏矿物复合催化剂(AgNPs/Sch),利用扫描电镜(SEM)、X射线能谱(EDS)和X射线衍射(XRD)等测试方法对所制备催化剂的表面形貌、元素组成和物相组成进行了表征,证明了Ag成功负载于施氏矿物上.以甲基橙为目标污染物,硼氢化钠为还原剂,考察了不同载银量施氏矿物对甲基橙的催化降解性能,并探究了载银施氏矿物的投加量、硼氢化钠浓度、 甲基橙初始浓度、溶液初始pH等因素对甲基橙的催化还原降解效果的影响.结果表明,在甲基橙浓度为20 mg?L-1、NaBH4浓度为10 mmol?L-1、初始pH=6条件下,反应90 min后,未载银的施氏矿物对甲基橙的降解率仅为7.5%,然而硝酸银添加量为0.10 g制备的AgNPs/Sch对甲基橙的降解率可达97.0%,该催化剂作为电子介质,能够将电子从还原剂(NaBH4)转移到甲基橙中,进而加速甲基橙的降解.AgNPs/Sch在最佳的实验条件下5次循环性反应后,仍具有较高的催化稳定性.由此可见,载银施氏矿物作为一种新型的催化剂,在有机染料废水净化方面具有良好的应用前景.  相似文献   
165.
A titanium dioxide film on a graphite substrate was synthesized by chemical bath deposition from TiCl4 as precursor and with the surfactant cetyl trimethyl ammonium bromide as a linking and assembling agent. Silver was loaded on the TiO2 film by electrodeposition at 0.025?A. Water contaminated with Escherichia coli was disinfected under sunlight irradiation by photolysis (Lys), photocatalysis (PC), photoelectrocatalysis (PEC), and electrocatalysis (EC). The highest rate constant, k, was achieved with EC; k was 5.1?×?10?2 colony forming units (CFU) mL?1?min?1. However, auto-oxidation of Ag occurred during EC and PEC. Meanwhile, the rate constant of disinfection by means of PC was lower than EC and PEC, and k was 3.82?×?10?2 CFU?mL?1?min?1. Nevertheless, the auto-oxidation of Ag in the Ag–TiO2/graphite tablet did not occur during the disinfection process.  相似文献   
166.
陈子方  李琴  赵勇胜 《中国环境科学》2015,35(12):3628-3633
通过批实验研究了Al(III)对糖浆溶液化学还原六价铬反应的影响,揭示了不同条件下Al(III)对六价铬还原反应动力学的影响.结果表明:Al(III)能够促进糖浆溶液还原六价铬反应进行;其作用机制是Al(III)与糖浆溶液中有机还原物质及Cr(VI)反应形成三者的络合物,降低糖浆中多酚等有机还原物质还原Cr(VI)的反应活化能,提高六价铬还原反应速率.Al(III)存在时,该六价铬还原反应符合准一级动力学反应; pH 2.0,2.5,3.0,3.5时,添加Al(III)的实验组中六价铬反应速率常数比对应的空白对照组中反应速率常数分别增加了0.0251,0.0139,0.0058, 0.0048h-1.添加Al(III)前后反应体系中六价铬还原的反应活化能(Eа)分别为66.38,62.80kJ/mol.当糖浆浓度不足时,Al(III)能够提高糖浆溶液还原六价铬的反应去除率.  相似文献   
167.
Nitrous oxide (N2O), a potent greenhouse gas, is emitted during nitrogen removal in wastewater treatment, significantly contributing to greenhouse effect. Nitrogen removal generally involves nitrification and denitrification catalyzed by specific enzymes. N2O production and consumption vary considerably in response to specific enzyme-catalyzed nitrogen imbalances, but the mechanisms are not yet completely understood. Studying the regulation of related enzymes’ activity is essential to minimize N2O emissions during wastewater treatment. This paper aims to review the poorly understood related enzymes that most commonly involved in producing and consuming N2O in terms of their nature, structure and catalytic mechanisms. The pathways of N2O emission during wastewater treatment are briefly introduced. The key environmental factors influencing N2O emission through regulatory enzymes are summarized and the enzyme-based mechanisms are revealed. Several enzymebased techniques for mitigating N2O emissions directly or indirectly are proposed. Finally, areas for further research on N2O release during wastewater treatment are discussed.
  相似文献   
168.
采用电解NaOH水溶液配合活性炭催化氧化法来处理十二碳硫醇恶臭污水,并进行了初步的实验研究,取得了良好的效果。实验用的直流电解槽以石墨作为阳极,有效面积为30cm^2;不锈钢作为阴极,有效面积为9cm^2,并保持两极极板距离20mm。实验结果表明,在电流3A条件下电解质量分数为1%的NaOH水溶液,以活性炭作催化剂,反应温度为20℃,反应时间10~30s可以去除十二碳硫醇恶臭物质。处理后的污水无色无臭,可以直接排放。  相似文献   
169.
Raney Ni催化4-溴联苯加氢降解研究   总被引:3,自引:1,他引:2  
以4-溴联苯为模型化合物,研究在H2作氢源、RaneyNi作催化剂条件下4-溴联苯的加氢脱溴反应,并调查了溶剂、碱及温度对加氢脱溴的影响,以及不同催化剂的催化效果.结果表明:相比贵金属催化剂(Ru/C、Pt/C、Pd/C),RaneyNi价廉且有较高的催化活性,具有实际应用价值;有机溶剂中添加适量的水可显著促进加氢脱溴反应,在乙醇/水(V/V)=85/15的溶液中,仅30min4-溴联苯就可100%脱溴;而在纯乙醇中,反应60min,尚有10%的4-溴联苯没有降解.另外,碱(NaOH)的加入可明显提高催化剂的活性,n(NaOH)∶n(HBr)=1.1∶1时,仅需30min4-溴联苯就完全被RaneyNi催化加氢降解;而n(NaOH)∶n(HBr)=2∶1时,反应60min,只有约93%的4-溴联苯发生了加氢降解,因此,碱的加入量以超过其化学反应剂量10%为宜.在温和条件(30~45℃、常压约101kPa)下,RaneyNi可催化4-溴联苯完全脱溴产生联苯,同时,联苯作为重要的化工产品可回收再利用.由此可见,多相催化加氢脱溴有望发展成为控制和消减多溴二苯醚等持久性卤代有机污染物的绿色降解技术.  相似文献   
170.
CuO-CeO2/γ-Al2O3粒子电极对垃圾渗滤液降解特性   总被引:2,自引:0,他引:2  
岳琳  王启山  石岩  何士忠 《环境科学》2008,29(6):1582-1586
研制了负载型CuO-CeO2/γ-Al2O3粒子电极,并与活性炭颗粒混合填充于主阴阳极之间,实现三维电催化氧化反应,采用XRD、SEM对粒子电极进行表征.结果表明, CuO-CeO2/γ-Al2O3粒子电极对垃圾渗滤液显示了良好的电催化活性和稳定性,在pH为7.0、槽电压10V、空气流速0.04m3·h-1反应条件下,150min后, COD、氨氮去除率达到87.8%、45.4%,去除效果较传统二维平板、三维复极性电解槽更高,经20次反复使用后仍具有一定催化活性.研究了电-多相催化氧化体系对垃圾渗滤液降解的动力学规律,表明渗滤液降解符合准一级反应动力学规律;并在此条件下,体系以直接氧化占优.  相似文献   
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