铁还原环境四氯乙烯生物降解及其影响因素

通过实验研究了铁还原环境下四氯乙烯(PCE)的生物降解。以醋酸为共代谢基质,在20℃时,PCE可以顺序脱氯为TCE和DCEs。反应速率常数为0.2489d-1,半衰期为2.78d。在实验的第1天和第10天分别检测到了TCE和DCEs。TCE最高浓度为358.98nmol/L,是最主要的反应产物。碳平衡为88.7%～109.3%。在13d的实验周期中,微生物的数量和活性都有所增加。同时研究了不同的影响因素,如低温、不同pH和电子受体对PCE生物降解的影响。结果表明,在12℃时,PCE可以脱氯为TCE,半衰期为6.45d,降解速率为0.1075d-1,较20℃时的降解速率要低。脱氯的最佳pH值在7.0左右,较高和较低的pH值均会抑制脱氯微生物的活性。加入不同电子受体NO3-和SO42-,PCE脱氯受到不同程度的抑制,前者可能是由于NO3-是相对强的氧化剂,造成微环境中的氧化还原电位升高;后者则可能是SO42-的存在,会抑制脱氯菌的作用。     

电子束辐照处理挥发性有机化合物研究进展

大气中挥发性有机化合物（VOC）的污染对人体健康和生态环境会造成严重的危害,电子束辐照处理有机气体是较有前途的治理低浓度VOC技术。本文在介绍电子束辐照VOC机理的基础上,综述了国外关于电子束辐照处理VOC中典型的氯代烃、苯系物以及多环芳烃类污染物的研究进展,阐述了影响VOC去除率的各种因素,介绍了为降低能耗、提高分解效率而采用的加入催化剂、添加剂等方法,并讨论了利用电子束处理VOC的进一步研究方向及应用前景。     

垃圾渗滤液污染羽中的最终电子受体作用研究

通过土柱模拟实验研究了最终电子受体和TOC在垃圾渗滤液污染羽各氧化还原带中的变化规律,并建立了相应的模型.结果表明,各种还原产物出现峰值的时间和相应的最终电子受体利用最终电子的能力有一定的关系,利用电子能力强的最终电子受体其还原产物出现急剧升高的时间较早,如NO-2出现峰值的时间比Fe2 早;TOC的浓度在产甲烷带、硫酸盐还原带、铁还原带、硝酸盐还原带和氧还原带中不断增加,增加速率分别为8.27、8.56、8.85、9.06和9.11 mg/(L·h).不同种类的微生物降解污染物的速度受最终电子受体的多少和有效性的限制,其反应速度和最终电子受体利用最终电子的能力大小相一致,也就是说,利用最终电子能力越强的最终电子受体越容易被微生物利用、消耗,对污染的反应也就越灵敏.     

酸性冲击对微生物电解产氢阳极菌群影响及功能基因变化解析

微生物电解产氢工艺是借助能够直接与电极传递电子的功能菌在阳极降解有机质并将产生的电子在阴极与质子结合回收氢气能源的新技术.采用市政废水在固定外加电压相同条件下直接启动15个反应器,以葡萄糖为碳源驯化获得电极功能菌群,稳定运行1个月获得反应器稳定产氢和伴随产甲烷效能.初始稳定时采用pH为7的磷酸盐缓冲液可以获得稳定的产气量,平行反应器表现出不同的氢气和甲烷产量.最高产氢反应器的氢气转化率为32.2%,氢气产率为(3.9±0.6)mol·mol-1(以每mol葡萄糖产生的H2量(mol)计,下同);相同条件下最低产氢效率反应器的甲烷转化率则可达到48.4%.通过48 h阳极生物膜的酸性冲击试验对阳极菌群功能恢复效果进行分析,发现消除冲击10~15 d反应器的电子传递效率得到恢复,但功能菌群多样性增加,氢气与甲烷比例发生变化.最高产氢反应器氢气产率降低1.8 mol·mol-1,而甲烷增量为0.4 mol·mol-1(以每mol葡萄糖产生的CH4量(mol)计,下同).通过关键功能基因分析发现,初始产氢效能高的反应器功能菌群中电子传递功能菌优势较大;阳极功能菌群受到短暂酸性冲击后,基于细胞色素C基因的相关菌群能够较快恢复,其电子传递能力恢复更快;与碳源降解和产甲烷相关基因群落受酸性冲击后变化较为显著,甲烷增量与氢气减少量基本符合反应计量关系.     

碳量子点修饰石墨相氮化碳光催化降解罗丹明B的研究

利用抗坏血酸（AA）对石墨相氮化碳（g-C₃N₄）进行改性,制备出表面含有碳量子点（CQDs）的催化剂CQDs/g-C₃N₄.通过X射线衍射（XRD）、紫外可见光漫反射（UV-Vis DRS）、透射电镜（TEM）、光致发光光谱（PL）、X射线光电子能谱（XPS）对催化剂进行结构、形貌、光学性能测试.发现CQDs很好的负载到了g-C₃N₄表面,增加了催化剂表面活性位点.UV-Vis DRS表明碳量子点能够使催化剂的吸收光谱发生红移,同时缩小了催化剂的带隙宽度,增强了对光的吸收能力.光致发光光谱则显示了碳量子点的修饰能够有效的抑制光生电子空穴对的复合,从而提高光催化性能.通过光降解实验表明0.01g CQDs/g-C₃N₄催化剂在80℃下,3h对罗丹明B（RhB）的降解率为57.2%.捕获剂实验则说明了超氧自由基（·O₂^-）在光降解体系中起到了促进反应速率的作用.     

硝酸盐作为生物除磷电子受体的研究

研究了以硝酸盐作为电子受体进行生物除磷的可能性,并比较了硝酸盐和氧作为电子受体的差异.结果表明:聚磷菌能以硝酸盐作为电子受体替代氧进行生物除磷,但若存在有机碳源会抑制缺氧段磷的吸收.缺氧条件下磷的摄取速率与硝酸盐的质量浓度有关,浓度越高速度越快.硝酸盐的连续稳定加入有利于磷的去除.与以氧为电子受体的系统相比硝酸盐系统利用PHA的效率低,缺氧系统中去除磷和消耗PHA的比例为0.63,比好氧系统中的0.83低24%;缺氧时每摩尔电子转移所吸收的磷为0.14 mol,比氧为电子受体时的0.23 mol低39.1%.      

四溴双酚A的辐照降解研究

研究了甲醇-水溶液中四溴双酚A(TBBPA)的电子束辐照降解.通过测定辐照前后TBBPA的浓度变化来研究吸收剂量、初始浓度、pH、自由基清除剂对辐照降解效果的影响.结果表明,TBBPA在甲醇-水溶液的辐照降解是还原性逐步脱溴降解过程,自由电子在降解过程中起主导作用,降解反应遵循一级动力学方程.在辐照剂量为10 kGy时,20 mg.L-1的TBBPA有91.6%发生脱溴降解,当向辐照体系充入氮气并且加入叔丁醇,可将TBBPA的降解效率提高到100%,或者调节辐照体系溶液的pH值至12,TBBPA的降解效率也可以达到100%.辐照降解是处理TBBPA的一种有效手段.     

厦门市郊区降尘中大分子有机质化学特征浅析

以厦门市的降尘(包括一次沙尘天气)为研究对象,采用综合湿法-化学方法获得腐殖酸(HA)、干酪根+碳黑(KB)和碳黑(BC)3类大分子有机质,分析了两种天气情况下大分子有机质的形貌特征、官能团结构和来源,同时探讨沙尘天气条件下的影响.结果表明,大分子有机质的形貌特征为探讨其来源提供了丰富的信息,如呈大孔网状结构的干酪根样品可能源于植物,而呈球状结构的BC样品则可能源于煤或油的不完全燃烧.傅立叶红外光谱研究表明,降尘中的HA、KB和BC具有相似的结构组成和官能团信息,而受到沙尘天气及季节性的影响,官能团的含量存在差别.碳稳定同位素结合扫描电镜进一步研究大分子有机质来源表明,大分子有机质有明显的陆源C3植物的信息,且有部分化石燃料的信息.沙尘天气降尘中大分子有机质的δ13C值低于正常天气,这与植物的不同地域生长环境、沙尘暴携带的来自蒙古沙漠和中国西北部的沙尘及陆源有机质的δ13C值偏低区域的沙尘影响有关.KB和BC的相关性显著(r=0.964,p ＜0.01),表明干酪根(K)与BC有部分相似的生物质来源.     

驯化污泥厌氧还原脱氯促进2,4,6-三氯酚矿化及胞外呼吸脱氯途径

厌氧条件下,以乳酸钠为电子供体,2,4,6-三氯酚为电子受体对活性污泥进行驯化,考察了驯化污泥厌氧脱氯的代谢特性.结果发现,污泥可对2,4,6-三氯酚进行高效脱氯,乳酸钠、2,4,6-三氯酚初始浓度为20 mmol·L-1、40~80μmol·L-1时,9~24 h内可实现2,4,6-三氯酚100%初始性降解.中间产物有2,4-二氯酚,但检出浓度较低(4.22μmol·L-1),4-氯酚和苯酚为主要产物.驯化污泥以脱邻位氯(2,4,6-三氯酚,2,4-二氯酚)降解菌为优势种群,对4-氯酚和苯酚的进一步转化有限.厌氧代谢残留物经好氧污泥处理后,4-氯酚(初始浓度33μmol·L-1)2 h实现100%去除.驯化污泥可快速将Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),并具有较强的腐殖质(AQDS)还原能力,说明驯化污泥中富集了异化铁还原菌.电子介体[Fe(Ⅲ)和AQDS]明显地加速了脱氯速率,在电子介体的介导作用下,污泥可同步进行胞外呼吸脱氯.     

南北极大气气溶胶单颗粒成分特点研究

运用定量电子探针微区分析技术(EPMA)分别测定了采自北极新奥尔松地区(78?55′N、11?56′E)和南极乔治王岛(62?13′S、58?47′W)极昼天气下PM10大气颗粒物样品.结果表明,北极和南极大气颗粒物化学成分存在很大差异,表现出各自不同的特点.北极的颗粒类型中,“反应的海盐”和“矿物尘”分别占颗粒总数的44%和27%,“新鲜海盐”所占的比例不到10%,“反应的海盐”中以含硝酸盐的颗粒为主,反映了外来物质或人为污染对该地气溶胶影响较大;南极的颗粒类型中,“新鲜海盐”占总数的74%左右,“反应的海盐”占19%,反应的海盐全部含硫酸盐、未发现含硝酸盐的颗粒,推测与海盐反应的含硫物质来源于海洋浮游生物代谢过程产生的二甲硫醚(DMS)及其降解产物,而与人为污染无关.