Catalytic bubble-free hydrogenation reduction of azo dye by porous membranes loaded with palladium nanoparticles

Catalytic bubble-free hydrogenation reduction of azo dye by porous membranes loaded with palladium （Pd） nanoparticles was studied for the first time. The effects of Pd loading, dye concentration and reuse repetitions of membranes were investigated. In reduction, the dye concentration decreased whereas the pH rose gradually. An optimal Pd loading was found. The catalytic membranes were able to be reused more than 3 times.     

Effects of metal and acidic sites on the reaction by-products of butyl acetate oxidation over palladium-based catalysts

Catalytic oxidation is widely used in pollution control technology to remove volatile organic compounds. In this study, Pd/ZSM-5 catalysts with different Pd contents and acidic sites were prepared via the impregnation method. All the catalysts were characterized by means of N2 adsorption- desorption, X-ray fluorescence （XRF）, HE temperature programmed reduction （H2-TPR）, and NH3 temperature programmed desorption （NH3-TPD）. Their catalytic performance was investigated in the oxidation of butyl acetate experiments. The by-products of the reaction were collected in thermal desorption tubes and identified by gas chromatography/mass spectrometry. It was found that the increase of Pd content slightly changed the catalytic activity of butyl acetate oxidation according to the yield of CO2 achieved at 90%, but decreased the cracking by-products, whereas the enhancement of strong acidity over Pd-based catalysts enriched the by-product species. The butyl acetate oxidation process involves a series of reaction steps including protolysis, dehydrogenation, dehydration, cracking, and isomerization. Generally, butyl acetate was cracked to acetic acid and 2- methylpropene and the latter was an intermediate of the other by-products, and the oxidation routes of typical by-products were proposed. Trace amounts of 3-methylpentane, hexane, 2-methylpentane, pentane, and 2-methylbutane originated from iso4merization and protolysis reactions.     

农村沼气在北方农业源减排中的应用浅析

农村沼气作为一种特殊的清洁能源,在沈阳市农村节能减排、应对气候变化和发展低碳经济、促进新农村建设方面发挥了巨大的作用。本文通过对沼气工程在北方地区应用的阐述,力图推动北方农村沼气在农业源减排工作中的应用。     

活性炭催化过氧化氢去除荧光增白剂

研究了活性炭(activated carbon,AC)吸附、改性活性炭(activated carbon modified,ACM)吸附、过氧化氢(H2O2)氧化、AC催化H2O2等方法对水体中荧光增白剂VBL的处理效果,并通过自由基俘获剂叔丁醇、催化过程气体分析等探讨了AC催化H2O2分解VBL的机制.结果表明,经硝酸铁[Fe(NO3)3]改性过的ACM对VBL的吸附去除率高于未改性的AC.活性炭催化H2O2对VBL的去除效果明显,但未改性AC催化去除率高于ACM.60 min时,AC催化氧化去除率即可达到95%以上,而ACM仅为58%.叔丁醇的加入降低了AC和ACM催化氧化对VBL的去除率,表明AC催化H2O2氧化能促进H2O2形成羟基自由基(·OH)和原子氧参与反应.AC催化H2O2分解及释放气体分析表明,AC能催化H2O2形成氧气并放热,且ACM明显快于AC.结合催化H2O2去除VBL效率的结果分析,ACM催化反应时活性中间物(自由基和原子氧等)产生速率快于AC,活性中间物自身消耗形成氧气,而不是用于分解VBL.催化反应中活性中间产物的形成速率与反应物供给速率的不匹配可能是导致ACM催化效果弱于AC的重要原因.     

地下水中常见离子对纳米零价铁除Se（Ⅳ）动力学的影响

采用间歇实验对纳米零价铁(nZVI)除四价硒(Se(Ⅳ))进行实验性研究,考察了地下水中共存离子对nZVI除Se(Ⅳ)动力学的影响.结果表明,在厌氧条件下,当nZVI投加量为0.1 g·L-1,Se(Ⅳ)浓度为100μmol·L-1,NaCl浓度为0.01 mol·L-1,pH=7.0,T=25℃±1℃时,投加CO2-3或SO2-4浓度为1 mmol·L-1、腐殖酸(humic acid,HA)为5 mg·L-1时,明显抑制了Se(Ⅳ)的去除.投加0.5 mmol·L-1Ca2+或Mg2+时,对除Se(Ⅳ)影响不大;而Ca2+(3 mmol·L-1)、Mg2+(3 mmol·L-1)时,Se(Ⅳ)的去除效率明显下降.未加共存离子时,Se(Ⅳ)在20 min时基本去除完,共存离子存在的情况下,nZVI对Se(Ⅳ)的去除率在30 min时达到100%.反应过程中二价铁(Fe2+)随着Se(Ⅳ)的去除趋于平稳.ORP在反应过程中快速从正值下降至负值,由此说明nZVI除Se(Ⅳ)的过程发生了还原反应.     

经济结构调整的污染减排效应：以COD减排为例

经济结构调整是减少污染物排放的重要手段.为定量分析经济结构调整对污染减排的影响,将全国分为东部、东北、中部和西部4个子区域、工业分为39个行业,以化学需氧量(COD)为例,通过构建模型分析区域结构和行业结构调整对总量减排和排放强度的影响.结果表明,2000～2010年:1中国COD排放量由1445×104t降至1 238×104t,11 a间共排放14 950×104t.其中东部地区排放量最多,占总量的比重约为35.6%.2在工业COD排放量中,造纸及纸制品业排放量最大,占工业COD排放量的35.8%.3四大地区经济结构变化减少COD排放420×104t,使COD排放强度降低1.29%.4工业内部行业结构的变化减少COD排放533×104t,使COD排放强度降低3.1%.研究结果对指导中国经济结构调整、实现节能减排目标具有一定的参考价值.     

基于污染防治技术模拟的造纸行业环境管理方法研究

为评估工业水污染物减排潜力、探究污染防治技术模拟在污染物总量控制、污染物排放限值等环境管理中的应用,按照"原料-工艺-技术-产品"的耦合关系建立了"工业污染物减排潜力分析及环境管理"模型,集成自下而上建模和情景分析等方法在我国造纸行业进行案例研究.结果表明,在政策组合情景下,废水、COD、氨氮在2015年的减排潜力分别为7×108t、39×104t、0.3×104t,2020年分别为13.8×108t、56×104t和0.5×104t;2010~2020年期间加强末端治理仍然是主要减排途径,但2015~2020年间行业结构调整的作用将逐渐提升,并使行业产污水平在2015年和2020年基本达到国内或国际先进水平,废水和氨氮指标在2015年和2020年基本满足排放标准,但COD难以达标.     

自然光照对淹水条件下三峡库区消落带典型土壤磷释放影响

为研究淹水条件下光照对土-水界面磷释放的影响,以三峡库区消落带典型土壤为对象,通过室内自然光照试验,讨论了铁还原及有机质降解对磷释放的影响,分析光照对淹水土壤磷释放的影响机制.结果表明,光照对淹水土壤磷释放存在一定程度的抑制作用,光照作用下淹水紫色潮土上覆水体中TP浓度范围为0.018~0.033 mg·L-1,避光处理为0.02~0.057mg·L-1,灰棕紫泥光照下TP浓度范围为0.028~0.045 mg·L-1,避光处理为0.04~0.084 mg·L-1.光照引起淹水土壤中铁氧化物的变化可能是光照抑制磷释放的重要原因.光照导致土壤中铁氧化物饱和程度降低,铁还原和无定形铁生成受阻进一步加深了光照对磷释放的抑制影响.CO2和CH4反映淹水土壤有机质分解情况,光照降低有机碳的转化效率,加速土壤中无机电子受体的消耗,解释了光照作用下铁氧化物的变化.由此可见,光照对淹水土壤磷释放的抑制与淹水土壤中铁还原和有机质分解密切相关.     

双组分VOCs的催化氧化及动力学分析

考察了微波加热与管式炉加热下挥发性有机化合物(VOCs)甲苯与氯苯的催化氧化性能,并对双组分VOCs的反应动力学进行了分析.结果表明,VOCs的竞争吸附使得双组分中甲苯和氯苯的转化率比单组分降低3%~12%;微波的"热点效应"与"非热效应"使得VOCs转化效率明显优于管式炉加热,尤其是氯苯的转化率提高了31%~38%;微波加热降低了氧化反应温度和处理能耗.动力学分析表明,微波加热下甲苯和氯苯的反应活化能比管式炉加热下减少了2146 J·mol-1和1450J·mol-1,微波加热下氯苯的化学反应速率常数是管式炉加热的35倍,甲苯的反应速率常数提高了6倍.     

粉煤灰负载Fe2O3脱除气态单质汞的试验研究

在固定床反应器中研究了利用燃煤电厂固废粉煤灰(FA)负载Fe2O3所制备的Fe2O3/FA催化剂对气态Hg0的脱除情况,发现Fe2O3/FA具有较高的脱除Hg0的能力.同时,考察了Fe2O3负载量、温度、空速、Hg0浓度、烟气成分等对Fe2O3/FA脱除Hg0的影响.结果表明,Fe2O3/FA对Hg0的脱除能力随Fe2O3负载量(1%~10%)的增加和温度(120~200℃)的升高而增强;Fe2O3/FA在较低的空速和Hg0浓度条件下表现出了更高的脱除Hg0的活性;HCl和O2促进了Fe2O3/FA对Hg0的脱除,而SO2和H2O抑制了Fe2O3/FA对Hg0的脱除.逐级化学提取实验结果证实,Fe2O3将Hg0氧化为Hg2+的化合物并吸附在FA上,这是Fe2O3/FA具有较高的脱除Hg0能力的原因.