Ti02光催化剂的掺杂改性和固定化研究

纳米TiO2作为光催化剂,由于其化学性质稳定、无毒、价廉等优点,使得纳米TiO2光催化氧化技术在环境领域具有广阔的应用前景,而针对其对可见光利用率低,光生电子一空穴对易复合,在使用过程中回收难,光催化效率不高等问题,近年来科研人员致力于Ti02光催化剂的改性和固定化研究。本文介绍了掺杂改性的不同方法及负载技术的研究进展,其中包括贵金属沉积、金属离子掺杂、非金属掺杂、共掺杂、表面光敏化、复合半导体等,并提出了TiO2光催化剂今后的研究方向及存在的问题。     

磁性污泥基活性炭催化臭氧氧化去除布洛芬的研究

采用浸渍法制备了不同金属掺杂的磁性污泥活性炭(MSAC),考察了掺杂金属种类、催化剂和臭氧投量对MSAC催化臭氧氧化去除布洛芬(IBP)效能的影响,并通过测定活性物种含量研究了反应机制。结果表明,锰掺杂MSAC的催化活性最高,当臭氧和催化剂投量分别为1.0 mg/L和50.0 mg/L时,IBP的去除率为86.2%,比单独臭氧氧化工艺高28.3%。当催化剂投量由50.0 mg/L增加至100.0 mg/L时,IBP的去除率仅增加了2.3%;当臭氧投量由1.0 mg/L增加至3.0 mg/L时,IBP去除率由86.2%增加至99.7%。叔丁醇的加入显著降低了IBP去除率,活性物种定量分析结果进一步证实了IBP的快速去除主要是由于羟基自由基(·OH)的作用,过氧化氢在·OH产生过程中起引发剂作用。     

金属掺杂锐钛矿型TiO_2光催化氧化水中As(Ⅲ)的试验研究

对不同掺杂比例的3d过渡金属和稀土掺杂的TiO_2对水中三价砷离子[As(Ⅲ)]的光催化氧化效果进行试验。结果表明:Yb~(3+)以0.8%的掺杂比例掺杂锐钛矿[Yb_(0.8%)/TiO_2]的光催化氧化能力最强,且Zn_(0.1%)/TiO_2、La_(0.3%)/TiO_2、Tb_(0.5%)/TiO_2和Dy_(0.1%)/TiO_2的光催化氧化能力都比纯TiO_2强;pH值对Yb_(0.8%)/TiO_2的光催化氧化反应的影响不明显;Yb_(0.8%)/TiO_2的光催化氧化反应表现为假零级反应动力学。正交试验表明:[光]、[Yb_(0.8%)/TiO_2]、[Yb_(0.8%)/TiO_2]×[光]和[As(Ⅲ)]对试验效果的影响显著,是光催化氧化反应的主要影响因素。     

N原子杂化石墨烯高效活化过一硫酸盐降解RBk5染料废水

过硫酸盐高级氧化技术使用过程中,活化剂的大量流失与其环境二次危害是影响该技术应用的主要限制因素.针对这一问题本研究采用改进的Hummers法结合水热法制备环境友好型的N原子掺杂石墨烯作为催化剂,活化过一硫酸盐(PMS)产生硫酸根自由基(SO4-·)和羟基自由基(·OH)降解活性黑5(RBk5)染料.利用傅立叶红外光谱,X-射线光电子能谱,拉曼光谱和透射电子显微镜对N原子掺杂石墨烯进行表征.对催化剂催化性能进行研究,考察了初始p H、催化剂投加量和PMS投加量等因素对降解过程的影响.结果表明,N元素掺杂能够有效提升石墨烯材料的PMS催化活性,且活性受N掺杂比例影响较大;废水的初始p H对降解效率无明显影响.催化剂投加量为1. 5 g·L-1,PMS投加量为0. 3 g·L-1的条件下,反应25min后RBk5染料废水的降解率可达到99%以上,反应过程符合一级反应动力学.自由基猝灭实验显示,N掺杂石墨烯/PMS体系降解RBk5为表面反应,SO4-·和·OH为降解RBk5的主要自由基.循环实验证明催化剂稳定性能良好.     

镧、铈、钕对小鼠肝细胞核的氧化损伤作用

轻稀土元素进入生物体后主要累积于肝脏,进入肝细胞,分布于细胞核上.为探讨轻稀土元素对小鼠肝细胞核的氧化损伤作用,选用5周龄雄性封闭群(ICR)小鼠灌喂10、20和40 mg·kg-1的稀土元素镧(La)、铈(Ce)和钕(Nd),6周后测定小鼠肝细胞核中超氧化物岐化酶(SOD)、过氧化氢酶(CAT)和谷胱甘肽过氧化物酶(...     

苯系物光催化开环降解产物低级醛类的健康效应

采用连续流配气系统,利用氮掺杂TiO2,在UV(4 W,254 nm)光照下光催化降解(PCO)室内甲苯和苯甲醛污染物,运用质子转移反应质谱仪实时检测气相中间产物,应用健康风险评估模型分析甲苯、苯甲醛光催化降解过程的健康效应.结果表明,甲苯和苯甲醛转化率和矿化率较高,但如乙醛和甲醛等低级醛类(VAs)中间产物形成潜在的健康风险,常规的转化率和矿化率指标不能全面表征苯系物的光催化过程的健康风险.乙醛极易在气相积累,是影响健康风险变化的关键;甲醛的摩尔分数稳定在较低水平,但其影响不可忽视.甲苯和苯甲醛降解过程的健康风险指数增大因子(η)随VAs积累而增大,最大值分别为8 499.68和21.43,VAs的贡献率为99.3%和98.3%;光催化降解稳定后η分别为236.09和2.30,VAs的贡献率为97.9%和97.8%;η平均值(30 min)分别为932.86和8.52,VAs的贡献率为98.5%和98.0%.由此提出了以低级醛类健康风险指数增大因子贡献值(ηVAs)表征苯系物光催化安全降解过程的特征评价指标.     

盐酸掺杂聚苯胺纤维对铅离子的吸附性能研究

制备了盐酸掺杂聚苯胺纤维,采用SEM、IR对其结构与形貌进行了表征。考察了该新型吸附剂对P2+b的吸附性能。并探讨了盐酸掺杂聚苯胺纤维对P2+b的吸附机理,获得相关热力学参数,表明盐酸掺杂聚苯胺纤维对P2+b去除效果良好,是一种很有应用前景的水处理剂。     

N、S共掺杂活化碳球对四环素的吸附特性与机理

四环素(Tetracycline,TC)是最常见的广谱抗生素之一,滥用四环素对环境所造成的危害日渐引起人们重视.为高效去除水体中残留的四环素,本研究以葡萄糖为碳基原料,通过添加阴离子表面活性剂和硫脲,采用水热反应和KOH高温活化法制备了氮硫共掺杂活化碳球(NSC).随后进行批量吸附试验,并利用等温吸附模型(Langmuir、Freundlich、Temkim、D-R模型)和吸附动力学模型(准一级动力学、准二级动力学、Elovich模型、颗粒内扩散模型)探究了NSC对TC的吸附特性.同时,通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、Brunauer-EmmettTeller(BET)比表面积及孔径分析、傅立叶红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)等技术表征了NSC吸附TC前后结构形貌及性质的变化,结合吸附模型的拟合结果阐述了NSC对TC的吸附机理,并利用生命周期评价法估算了其制备成本.结果表明：(1)NSC的BET比表面积高达1688.14 m²·g^-1,含丰富的微孔结构、官能团和N、S掺杂的极性表面.(2)NSC对TC的等温...     

Ni掺杂Sb-SnO2瓷环粒子电极电催化氧化磺胺嘧啶

为发展废水中抗生素的处理技术、保护水环境安全,采用浸渍法制备Ni掺杂Sb-SnO₂微孔陶瓷环粒子电极,研究了电极对磺胺嘧啶（SDZ）的电催化氧化能力和动力学特征,初步分析了SDZ的降解途径.结果表明,粒子电极表面负载Ni和Sb-SnO₂晶体,有利于电子传递和吸附SDZ,提高了电催化氧化效率;在NaCl浓度为0.02 mol·L^-1、初始pH为8、电流密度为15 mA·cm^-2、粒子电极投加量为15 g时处理15 min,50 mg·L^-1的SDZ能够被完全去除;处理3 h时,反应液TOC去除率达到80.8%,比二维电极高17.6%;电催化氧化SDZ的动力学过程符合一级反应动力学模型,去除速率常数为0.329 min^-1.采用液相色谱-串联质谱分析法（LC-MS/MS）鉴定SDZ的降解产物,电催化降解SDZ可能包括磺酰胺基S—N键和嘧啶环上C—N键断裂、脱磺酸基、脱氨基和·OH氧化等途径.     

硫氯共掺杂g-C3N4纳米片光催化降解染料

采用气泡模板法制备了硫氯共掺杂的g-C₃N₄纳米片,通过XRD、FT-IR、XPS、SEM、UV-vis DRS和PL等手段对样品进行了表征,利用可见光照射下光催化降解罗丹明B（RhB）来评价其催化性能.结果表明,改性后的硫氯共掺杂的g-C₃N₄纳米片具有更大的比表面积,电子-空穴的分离效率提高,并且掺杂引起了能带结构的改变,使降解RhB的氧化基团从单一的·O₂^-变为·O₂^-和·OH双氧化基团,极大地提高了降解能力,制备的硫氯共掺杂g-C₃N₄纳米片对RhB的降解速率常数达到了0.01683min^-1,是纯氮化碳的5.5倍.