Enhanced nitrate reduction in water by a combined bio-electrochemical system of microbial fuel cells and submerged aquatic plant Ceratophyllum demersum

High nitrate(NO_3~-)loading in water bodies is a crucial factor inducing the eutrophication of lakes.We tried to enhance NO_3~-reduction in overlying water by coupling sediment microbial fuel cells(SMFCs)with submerged aquatic plant Ceratophyllum demersum.A comparative study was conducted by setting four treatments:open-circuit SMFC(Control),closed-circuit SMFC(SMFC-c),open-circuit SMFC with C.demersum(Plant),and closed-circuit SMFC with C.demersum(P-SMFC-c).The electrochemical parameters were documented to illustrate the bio-electrochemical characteristics of SMFC-c and P-SMFC-c.Removal pathways of NO_3~- in different treatments were studied by adding quantitative~(15)NO_3~- to water column.The results showed that the cathodic reaction in SMFC-c was mainly catalyzed by aerobic organisms attached on the cathode,including algae,Pseudomonas,Bacillus,and Albidiferax.The oxygen secreted by plants significantly improved the power generation of SMFC-c.Both electrogenesis and plants enhanced the complete removal of NO_3~- from the sediment–water system.The complete removal rates of added~(15)N increased by 17.6% and 10.2% for SMFC-c and plant,respectively,when compared with control at the end of experiment.The electrochemical/heterotrophic and aerobic denitrification on cathodes mainly drove the higher reduction of NO_3~- in SMFC-c and plant,respectively.The coexistence of electrogenesis and plants further increased the complete removal of NO_3~- with a rate of 23.1%.The heterotrophic and aerobic denitrifications were simultaneously promoted with a highest abundance of Flavobacterium,Bacillus,Geobacter,Pseudomonas,Rhodobacter,and Arenimonas on the cathode.     

LED3A土柱淋洗Pb与Zn污染砂土的效果

为探究不同淋洗方式下螯合型表面活性剂LED3A（N-十二酰基乙二胺三乙酸钠盐）对重金属污染土壤的淋洗效果,采用室内土柱淋洗法研究了LED3A在不同流速条件下对Pb、Zn单一污染砂土的淋洗效果,并通过优化的BCR法分析了淋洗前、后土柱中不同深度处Pb、Zn的形态变化特征.结果表明:LED3A对Pb、Zn单一污染砂土的淋洗规律基本类似,淋出液中ρ（Pb）、ρ（Zn）随淋洗液累积孔隙体积数目的增加呈现急剧增大、达到峰值后逐渐降低的趋势;Pb、Zn的淋洗曲线中均存在不同程度的拖尾现象,且对称性较差;淋出液中ρ（Pb）、ρ（Zn）峰值和Pb、Zn最大累积去除率均随流速的增大而减小.随着淋洗深度和流速的增加,各形态Pb、Zn的去除率均呈现减小的趋势,LED3A对酸可提取态Pb、Zn的去除效果最为显著,去除率均大于50%;对氧化物结合态、有机结合态和残渣态Pb、Zn的去除率大小顺序与淋洗深度和流速有关;对比淋洗前、后土柱中重金属的形态分布可知,最易释放和被生物利用的酸可提取态的占比明显减少,不易或不能被生物利用的氧化物结合态、有机结合态和残渣态的占比明显增加.研究显示,LED3A低流速淋洗不仅能够去除一定量的土壤重金属,同时可有效降低残留重金属对环境的潜在风险.      

Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)铁氧体工艺原位处理PVA废水及其沉淀物回收利用

为了评价Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺对PVA（聚乙烯醇）废水处理的可行性,采用Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺原位处理PVA模拟废水,考察不同作用时间、总铁投加量、初始ρ（PVA）和废水硬度对该工艺处理效果的影响.利用XRD（X射线衍射）、FT-IR（傅里叶转换红外光谱）、BET比表面积、VSM（磁滞回线测试）对沉淀物进行表征,解析该工艺原位处理PVA模拟废水的主要机理,并以该工艺沉淀物为吸附剂,通过锑吸附试验,探讨该工艺沉淀物的回用性.结果表明:①Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺对PVA模拟废水具有良好的处理能力,初始ρ（PVA）为1 000 mg/L时,该工艺在20 min以内即可达到80%以上的去除率,并且基本没有金属铁的残余,该工艺对PVA的去除率随总铁投加量的增加而提高且基本不受水体硬度影响. ②在Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺对PVA的原位去除过程中,PVA作为一种反应物参与沉淀物Fe₃O₄的生成,并促进纳米Fe₃O₄比表面积增大,最终形成一种类似于凝胶的Fe₃O₄聚合物. ③Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺可高效处理模拟PVA-MB（亚甲基蓝）染料废水.对于含有100 mg/L MB（亚甲基蓝三水）和500 mg/L PVA的混合溶液,MB和COD_Cr去除率在1 min时分别达到97.37%和89.47%.沉淀物通过磁分离、乙醇和水清洗后,在水中浸出的ρ（TOC）和ρ（COD_Cr）很低,分别为0.86和2 mg/L,可作为吸附剂直接使用,得益于其具有较高的比表面积,对金属锑的拟合吸附量可达71.94 mg/g. ④Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺具有一定的实际应用价值.对东莞某实际印染废水处理5 min,COD_Cr和染料的去除率分别为85.71%和98.98%.研究显示,Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）铁氧体工艺可高效去除PVA,沉淀物为易回收的磁性Fe₃O₄,可作为吸附剂直接使用.      

北京怀柔O3污染过程初始VOCs浓度特征及来源分析

为了解北京怀柔区夏季典型O₃污染过程中初始VOCs（挥发性有机物）浓度（以φ计）的特征,识别其关键物种及主要来源,于2016年8月3-11日在中国科学院大学雁栖湖校区教学楼顶开展强化观测,利用光化学物种比值法和连续反应模型法测算观测期间大气初始φ（VOCs）,采用MIR（最大增量反应活性）法估算初始VOCs的OFP（O₃生成潜势）,识别关键物种,并应用PMF（正交矩阵因子）模型对初始VOCs的来源进行解析.结果表明:北京怀柔区O₃污染过程中初始φ（VOCs）平均值为25.27×10-9,如忽略化学损失,φ（VOCs）将被低估约18.6%.初始VOCs的总OFP值为144.6×10-9,VOCs物种对总OFP贡献率的顺序依次为醛酮类>烯烃>芳香烃>烷烃,异戊二烯、乙醛、己醛、间/对-二甲苯、甲苯、乙烯、丙烯、1,2,4-三甲苯、丁酮、1,3,5-三甲苯是怀柔区O₃形成的关键活性物种.PMF解析结果显示,机动车尾气源对初始φ（VOCs）的贡献率（23.5%）最高,其次是溶剂使用源（18.3%）、植物排放源（18.1%）、工业过程源（17.6%）、生物质燃烧源（12.1%）和煤炭燃烧源（10.5%）.研究显示,在北京怀柔区典型O₃污染过程中,减少机动车尾气源、溶剂使用源、上风向工业过程源的排放是控制怀柔区VOCs的有效措施,而控制异戊二烯、乙醛、己醛、间/对-二甲苯、甲苯等关键活性物种则是有效抑制VOCs排放对O₃生成贡献的重要手段.      

喷灌和沟灌方式对农田土壤NH3挥发的影响

研究了2016和2017年传统灌溉（沟灌）和节水灌溉（喷灌）方式氨（NH₃）挥发的季节年际动态变化特征及其影响因素.采用通气法进行原位监测,分析了土壤温度、体积含水量、铵态氮（NH₄⁺-N）、硝态氮（NO₃^--N）以及气温降水等因素对NH₃挥发的影响.结果表明,NH₃挥发速率的峰值出现在施用氮肥后1~2周,喷灌有效降低NH₃挥发峰值,喷灌和沟灌的NH₃挥发速率峰值在2016年分别为2.67kg/（hm²·d）和11.11kg/（hm²·d）,2017年分别为2.42kg/（hm²·d）和11.73kg/（hm²·d）;马铃薯生长季NH₃挥发存在明显的季节变化,挥发高峰主要发生在7~8月,追肥期高于基肥期.2016~2017年农田土壤NH₃累积挥发量均表现为喷灌<沟灌,与沟灌相比,喷灌分别减少58.15%和43.55%.NH₃挥发速率与土壤温度呈显著正相关（P<0.05）,与体积含水量、NH₄⁺-N、NO₃^--N浓度呈极显著正相关（P<0.01）.     

光电催化氧化处理中各类活性物质的氧化机理

为了深入研究其中各类活性物质氧化机理,以难降解的3,4-二甲基苯胺（3,4-DMA）废水作为研究对象,通过研究不同抑制剂条件下的动力学规律,并以贡献度（k_f/K）来量化各活性物质的作用效果,得出氯类活性物质的贡献度为89.03%,羟基自由基（·OH）的贡献度为6.24%,而空穴和阳极直接氧化贡献度可以忽略.采用三聚氰胺法、二甲亚砜（DMSO）法和DPD法定性定量测定了空穴、·OH和自由氯的含量,结果表明：较高浓度的氯化钠降低了空穴和·OH的贡献度;·OH的产量符合零级动力学规律,其产生速率为0.106mg/（L·min）;自由氯的累积浓度分为3个阶段,第3阶段累积速率为0.159mg/（L·min）.自由氯仅占氯类活性物质氧化体系的一小部分,其他含氯氧化物质和氯类自由基的氧化占重要地位.通过GC-MS、UV-vis和TOC检测,发现在反应10.0min前,主要通过氯类活性物质对侧链的快速攻击,使3,4-DMA转化为苯甲醛等易分解的苯环类物质;10.0min后,主要通过·OH对苯环大π键的攻击,使苯环类物质转化为小分子物质,然后继续被·OH氧化直到矿化.     

北运河底泥中异养硝化菌的筛选及其脱氮特性

通过富集培养、梯度稀释涂平板、平板划线分离等方法,从北运河底泥中筛选出6株具有异养硝化作用的细菌。其中,1株细菌HNM-4在初始ρ(NH_3-N)为140 mg/L,丁二酸钠为碳源,C/N为6的异养硝化培养基中培养48 h时,对NH3-N去除率为75. 67%。经16S rDNA测序鉴定,菌株HNM-4为假单胞菌(Pseudomonas sp.)。单因素实验表明:HNM-4发挥异养硝化作用的最适环境条件为初始ρ(NH_3-N)为140 mg/L,碳源为丁二酸钠,C/N为9～18,温度为30℃,初始pH值为7～8,盐度为0～0. 5%。在反硝化培养基中培养48 h时,HNM-4对NO_3~--N和TN去除率分别为100%和12. 05%。     

SRIS对垃圾渗滤液中氨氮去除效能及微生态分析

针对垃圾渗滤液中ρ（NH₃-N）较高、可生化性较差、处理困难的问题,以老龄垃圾渗滤液为研究对象,探讨了改良SRIS（土地快速渗滤系统）对NH₃-N的处理效果与最高处理负荷量,同时分析了系统不同深度的ρ（NH₃-N）的变化,并利用高通量测序技术分析了进水前、后系统中的微生物群落演替情况.结果表明:①在进水ρ（NH₃-N）为125 mg/L左右、水力负荷为0.11 m3/（m2·d）、进水频率为1次/d下,垃圾渗滤液经改良SRIS的一级、二级渗滤柱处理后出水ρ（NH₃-N）平均值为3 mg/L,NH₃-N去除率在97.5%以上;提高水力负荷为0.22 m3/（m2·d）后,NH₃-N去除率为87.27%;进水频率改为2次/d,NH₃-N去除率达到96.17%.②改良SRIS的一级、二级渗滤柱所能处理的最高NH₃-N去除量分别为200和110 mg/L,并且主要在下层和底层部分发生去除.③改良SRIS中下层微生物群落多样性最为丰富,微生物群落以变形菌门（Proteobacteria）为主,在属水平下微小杆菌属（Exiguobacterium）相对丰度最高,同时还存在多种有利于NH₃-N去除的硝化、反硝化细菌以及浮霉菌,为NH₃-N的去除提供了保障.研究显示,改良SRIS对垃圾渗滤液中NH₃-N具有良好的去除效果,可为老龄垃圾渗滤液的有效处理提供借鉴.      

莆田市O3污染来源解析模拟研究

福建省莆田市作为典型的海滨城市,自2015年以来以O₃为首要污染物的天数逐年增加.为了制定科学有效的减排措施,减轻莆田市的O₃污染,以2016年莆田市O₃污染高发的7—9月为研究时段,通过观测数据分析、空气质量模型敏感性分析和O₃来源追踪方法分析了莆田市近地面O₃生成控制区,以及O₃及其生成前体物NO_x与VOCs的区域和行业来源.结果表明:①莆田市西部地区为NO_x控制区,而东部沿海地区则为VOCs控制区.②莆田市ρ（NO_x）与ρ（VOCs）主要来自本地排放贡献,二者本地排放的贡献率分别为69.4%与64.2%,而本地排放对莆田市ρ（O₃）的贡献率仅为21.0%,福建省福州市和泉州市对莆田市ρ（O₃）的贡献率之和为37.6%,外来输送贡献率较大的为浙江省,其贡献率为11.6%.莆田市O₃的外来输送不仅发生在ρ（O₃）较高的时段,在ρ（O₃）较低的时段也占了很大的比例.③莆田市工业源对本地排放ρ（O₃）贡献率最大,达57%,其次是机动车源.④通过敏感性时间序列分析得出,同时削减10%的NO_x和VOCs排放,能使莆田市国控点位平均ρ（O₃）峰值下降约5 μg/m3.研究显示,莆田市NO_x与VOCs主要来自本地排放,O₃受外来输送影响较大,推进本地工业NO_x和VOCs污染的治理与加强机动车尾气的污染控制是减轻本地O₃污染的有效方法.      

兰州市近地面臭氧污染分布特征

为探究兰州市近地面臭氧(O_3)浓度的分布特征,对2013～2016年兰州市5个国家空气质量监测点逐时的O_3浓度资料进行了统计分析,结合同期的NO_2和颗粒物(PM_(10)、PM_(2.5))浓度资料得到兰州市的O_3污染变化趋势及其分布特征。结果表明:兰州市区O_3与NO_2浓度的日变化呈现相反的变化趋势,二者之间存在明显的负相关关系,相关系数为-0.45;兰州市区颗粒物与O_3之间相互影响,颗粒物浓度春、冬季较高,而O_3夏季较高,O_3与PM_(2.5)浓度月变化之间的相关系数为-0.78,O_3逐渐成为继颗粒物之后首要污染物天数最多的污染物;兰州市区和榆中县O_3浓度均呈现明显的日变化、月际变化、季节变化;不同站点分布特征显示,兰州市区4个监测站点中兰炼宾馆O_3浓度最高,职工医院与生物制品厂相差不大,铁路设计院最低,表明西固区O_3污染形势最为严峻,七里河区次之,城关区O_3污染较轻,而且榆中县O_3浓度除夏季外其它时段均比市区高。