Fe3O4/CeO2复合材料催化降解橙黄G的效能及降解途径

为研究磁性纳米Fe₃O₄/CeO₂复合材料在高浓度难降解有机废水处理中的应用,利用共沉淀法制备Fe₃O₄/CeO₂复合材料,并将其作为非均相类Fenton催化剂降解橙黄G染料废水,利用单因素法优化出最佳降解工艺,同时利用TOF-MS/MS(飞行时间质谱)检测降解中间产物,推测出可能降解途径.结果表明,当Ce/Fe为1 :1(质量比)时制备的Fe₃O₄/CeO₂复合材料催化效果最佳.最佳降解工艺条件:初始pH为2.0,温度为30 ℃,H₂O₂投加量为30 mmol/L,Fe₃O₄/CeO₂复合材料的投加量为2.0 g/L,初始ρ(橙黄G)为50 mg/L.在最佳降解工艺条件下反应120 min后,橙黄G去除率为96.2%,TOC去除率为65.0%,Fe₃O₄/CeO₂复合材料至少可重复利用6次.研究显示,橙黄G降解主要有三条可能的降解途径,包括偶氮键断裂、偶氮键与苯环断开、脱磺酸基、羟基化以及开环等过程,共检测出八种可能的降解中间产物,主要有苯胺、苯酚、萘酚以及羧酸等.      

Fe2O3/TiO2负载膨胀珍珠岩光催化降解罗丹明B

为获得高效催化活性的光催化材料,研究不同煅烧氛围对材料在可见光下催化性能的影响,以膨胀珍珠岩（EP）为载体,采用溶胶-凝胶法,在不同煅烧氛围（O₂和/或NH₃）下制备Fe₂O₃/TiO₂负载EP的光催化复合材料〔Fe₂O₃-TEP（O₂）、Fe₂O₃-TEP（NH₃）、Fe₂O₃-TEP（O₂,NH₃）、Fe₂O₃-TEP（NH₃,O₂）〕,采用EDS（X-射线色散能谱）、BET（比表面积及孔径分析）、XRD（X射线衍射）、SEM（扫描电子显微镜）、XPS（X射线光电子能谱）等对复合材料进行表征,并研究了其在可见光下对罗丹明B的光催化降解效果.结果表明:①复合材料成功负载了Ti、Fe元素,负载的TiO₂以锐钛矿型存在,Fe₂O₃的掺杂增强了TiO₂对可见光的响应能力;②不同的煅烧氛围明显影响复合材料的晶粒尺寸、比表面积和光催化性能,其中,Fe₂O₃-TEP（O₂,NH₃）的光催化性能最好,4 h后罗丹明B降解率达到87.59%,Fe₂O₃-TEP（NH₃,O₂）、Fe₂O₃-TEP（O₂）和Fe₂O₃-TEP（NH₃）4 h后对罗丹明B的降解率则分别为65.02%、62.48%和47.48%;③在试验条件下,复合材料的光催化反应符合一阶反应动力学方程,Fe₂O₃-TEP（O₂,NH₃）、Fe₂O₃-TEP（NH₃,O₂）、Fe₂O₃-TEP（O₂）和Fe₂O₃-TEP（NH₃）相应的降解速率常数分别为0.008 3、0.004 3、0.004 3和0.002 7 min-1.研究显示,通过溶胶-凝胶法所制备的复合材料（Fe₂O₃-TEP）经煅烧后所得矿相均一;Fe₂O₃掺杂TiO₂可形成Ti—O—Fe键,减小TiO₂固有的禁带宽度;复合材料光催化性能也受到煅烧氛围的影响,先O₂后NH₃煅烧条件下所得材料的光催化性能最佳.      

北京北郊清洁区PM_(2.5)和O_3变化特征对比分析

利用北京西北部野鸭湖湿地生态气象站(YYH)、东北部上甸子本底站(SDZ)2014年PM_(2.5)、O_3和同期气象观测资料,对比分析北京北郊清洁地区PM_(2.5)和O_3浓度的变化规律及主要的影响因素。研究结果表明:两站PM_(2.5)年均值,O_3小时均值较为接近。两站PM_(2.5)浓度在重污染月份(2、7、10月)较高,6和12月较低。野鸭湖站O_3浓度高值出现在4月,上甸子站为7月,1月均最低。两站各季PM_(2.5)浓度日变化大致为双峰型,O_3浓度日变化为单峰型,其中野鸭湖站PM_(2.5)双峰型更加显著,O_3浓度变化曲线也比上甸子站更具城市特征。风向对两站PM_(2.5)浓度变化的影响较O_3更明显,野鸭湖地区偏东北风容易造成污染物积累,上甸子污染物主要受来自西南部城区污染的输送。受局地环流影响时上甸子站PM_(2.5)浓度更高,而受明显的天气系统影响时,野鸭湖站由于其特殊的地形,污染物扩散能力较差,PM_(2.5)浓度会明显高于上甸子地区。     

纳米四氧化三铁/过碳酸钠降解DDTs及降解产物

以滴滴涕(DDTs)为降解对象,采用基于纳米Fe_3O_4/过碳酸钠的新型非均相类芬顿试剂进行处理,考察了纳米Fe_3O_4投加量、过碳酸钠投加量和初始pH值对水中DDE、DDD、o,p′-DDT和p,p′-DDT4种DDTs去除率的影响.同时,采用响应面法进行多因素实验设计,利用二次多项式和逐步回归法拟合了DDTs降解率与实验条件之间的关系,并对实验条件进行了优化.结果表明,纳米Fe_3O_4和过碳酸钠单独处理对DDTs降解率的最大值均小于60%,两者联合处理可大幅度提高DDTs降解率,表明两者对于DDTs降解存在较好的协同作用,纳米Fe_3O_4/过碳酸钠体系在碱性条件下可以有效降解水样中的DDTs.在纳米Fe_3O_4投加量为8.0 g·L~(-1)、过碳酸钠投加量为1.5 g·L~(-1)、溶液初始pH值为11的条件下,DDE、DDD、o,p′-DDT和p,p′-DDT的降解率分别为95.5%、84.3%、96.8%和87.5%,与模型预测值接近.自由基猝灭实验结果表明,羟基自由基是降解过程中主要的活性物质.GC/MS检测结果表明,DDTs脱氯生成DDE和DDD,随后DDE和DDD进一步降解生成DDMU、o,p′-TDE、DDNU、DDMS及DBP等物质.     

纳米级Pd/Fe-MWCNTs-Fe3O4体系对2,3-DCB的降解研究

为有效抑制纳米级Pd/Fe颗粒的团聚和钝化及改善磁分离效果,以多壁碳纳米管(MWCNTs)和磁性纳米级Fe_3O_4颗粒为载体,在超声波辐照下利用液相还原法制备纳米级Pd/Fe-MWCNTs-Fe_3O_4颗粒,并采用XRD、TEM、SEM、EDX及BET表征其物性,最后以2,3-二氯联苯(2,3-DCB)为目标污染物,探究其对2,3-DCB还原脱氯的影响因素、降解机理和动力学.结果表明:制备的纳米级颗粒粒径均匀、分散性好、比表面积大;体系中纳米级Pd/Fe投加量、钯化率、纳米级Fe_3O_4投加量、MWCNTs投加量、反应温度、溶液初始pH及共存阴离子均会对2,3-DCB的降解效果产生明显影响;本研究推测出纳米级Pd/Fe-MWCNTs-Fe_3O_4体系对2,3-DCB的降解机理,发现其降解符合拟一级动力学关系.     

优化施氮对河套灌区氧化亚氮排放和氨挥发的影响

以河套灌区盐化潮土为研究对象,采用静态暗箱-气相色谱法和通气法研究了4个施肥处理(不施肥(CK)、传统施肥(CON)、优化处理1(OPT1,减氮53.3%)、优化处理2(OPT2,减氮53.3%+硝化抑制剂))对河套灌区玉米农田氧化亚氮(N_2O-N)排放、氨挥发(NH_3-N)损失和玉米产量的影响.结果表明:氮肥减量显著降低了土壤N_2O-N排放和NH_3-N挥发;相比于CON处理,OPT1处理的N_2O-N排放量和NH_3-N挥发量分别降低了45.2%和68.8%(p0.05),但N_2O-N损失氮素比率增加了9.7%(p0.05).施用硝化抑制剂可显著降低土壤N_2O-N排放,与OPT1处理相比,OPT2处理可降低34.6%(p0.05)的N_2O-N排放和41.5%(p0.05)的N_2O-N损失氮素比率,但NH_3-N挥发增加了47.5%(p0.05).OPT1处理显著降低了玉米产量,降幅达22.1%(p0.05),而OPT2处理相对于OPT1处理增产32.9%(p0.05),与传统施肥处理无差异.因此,综合N_2O-N排放、NH_3-N挥发及玉米产量可知,OPT2是较为合理的施肥措施,值得在河套灌区推广.     

微波辅助合成γ-Fe2O3/花生壳磁性生物炭对水体中环丙沙星吸附的研究

基于化学共沉淀法,利用微波辅助成功合成了γ-Fe_2O_3/花生壳磁性生物炭复合材料.结果表明,微波辅助合成扩大了生物炭的比表面积和孔隙体积,提高了生物炭表面γ-Fe_2O_3颗粒的分散度.此外,微波效应使得γ-Fe_2O_3牢固地附着在生物炭表面并提高了吸附剂的磁性.在最佳pH=6.0的条件下,微波辅助合成的磁性生物炭对环丙沙星(CIP)的吸附量为8.30 mg·g~(-1),吸附量高于传统法制备的吸附剂(4.50 mg·g~(-1)).吸附过程受多重机制控制,5次循环实验证实由微波辅助合成的γ-Fe_2O_3/花生壳磁性生物炭纳米复合材料是一种高效、稳定、可重复使用的吸附剂.微波辅助合成给磁性生物炭优化提供了新思路,为提高吸附剂对有机污染物的有效去除提供了新的途径.     

青岛沿海地区一次臭氧重污染过程的特征及成因分析

近年来,青岛市夏季臭氧(O_3)污染逐渐严重,深入分析青岛的O_3变化特征和重污染形成机理对该地区大气污染防治具有重要意义.本文基于青岛大气监测站2017年6月1—20日的O_3小时浓度数据,分析了发生在青岛沿海地区的一次持续O_3重污染过程的特征,并利用数值模式进行成因分析.结果表明,本次污染过程10个监测站日最大8 h平均臭氧浓度超标率达到30%～45%,超标倍数为0.20～0.51,单站小时浓度峰值可达390μg·m~(-3).同时,利用WRF-CMAQ模型对O_3重污染过程进行了数值模拟、过程分析和敏感性试验.结果表明,WRF-CMAQ具有模拟臭氧重污染的能力,6月8—9日、15—16日O_3重污染主要是外部输送导致,可能的机制是上游高空的高浓度O_3沿气团轨迹传输,随下沉气流聚集在青岛西南部海面,随后由近地层西南向海风水平输送至青岛沿岸,而6月17日O_3重污染产生的首要因素是局地光化学生成.本次臭氧污染期间,青岛大部分时间都处于前体物非敏感区,且覆盖范围广.2017年6月1—20日青岛沿海地区的臭氧污染事件大部分归因于区域传输,因此,应该加强区域联防联控,减少区域传输对城市臭氧浓度的影响.     

2008~2010年北京城区大气BTEX的浓度水平及其O3 生成潜势

苯、甲苯、乙苯及二甲苯是典型的人为排放有机物,不仅危害人体健康还参与对流层的光化学反应,生成O3和二次有机气溶胶.为认知北京大气中BTEX的浓度水平,评估其O3生成潜势,于2007年12月～2010年11月使用被动采样和化学分析相结合的方法对BTEX和O3浓度进行了连续3 a的同步观测.结果表明,北京城区大气BTEX中甲苯的浓度高达(8.7±3.1)μg·m-3,其次为苯、乙苯和间对二甲苯,浓度分别为(7.1±3.3)、(4.2±1.4)和(3.4±1.5)μg·m-3.BTEX总浓度在春、夏、秋和冬季的平均值分别为(16.8±1.4)、(24.7±2.8)、(25.9±4.9)和(26.8±12.1)μg·m-3,冬季苯的浓度全年最高,而夏季甲苯浓度高于冬季.采用最大增量反应活性方法计算了北京城区大气BTEX夏季O3生成潜势,发现间对二甲苯的贡献最大.北京2008、2009和2010年夏季BTEX的O3生成潜势分别为65.2、60.2和75.7μg·m-3,与O3实际浓度的年际变化趋势一致(同期浓度分别为80.5、65.0和101.9μg·m-3).机动车尾气和溶剂挥发是北京城区大气BTEX的主要来源,冬季苯的浓度可能受取暖燃煤的影响,夏季溶剂挥发对BTEX影响更大,并对O3的生成有一定贡献.     

油库雷击事故的预防与控制

油库是储存易燃易爆油品的专用场所,雷电是油库安全生产的重大隐患,油库防雷已成为关系到经济建设、社会发展和人民生命财产安全的重大课题。针对目前我国油库雷击事故频繁发生的问题,在对大量事故资料研究的基础上,分析了油库雷击火灾爆炸事故的原因,指出雷电产生的火花引燃油气是导致油库火灾爆炸的主要原因。并重点从安全管理学的角度,运用事故预防与控制的＂3E＂对策,分别从安全技术、安全管理、安全教育三个方面探讨了油库雷击事故的预防与控制措施。