UV/O3/TiO2耦合工艺降解2,4,6-三氯苯酚

通过构建UV/O₃/TiO₂耦合工艺反应体系,打破了以臭氧为基础的高级氧化技术臭氧利用率低的技术瓶颈,使用电子自旋共振波谱仪和荧光探针法分析了UV/O₃/TiO₂耦合工艺的反应机理,明确了臭氧链式反应产生的O₂在反应体系内自循环利用是提高臭氧利用率的主要原因。以2,4,6-三氯苯酚为目标污染物,通过分析初始浓度、接触时间、pH、催化剂投加量等影响因素,对比UV/O₃、UV/TiO₂工艺的降解效果,显示出UV/O₃/TiO₂耦合工艺的技术优势。在相同条件下,单独UV/TiO₂光催化体系和UV/O₃体系对2,4,6-三氯苯酚模拟配水的TOC矿化率分别为12.65%和51.54%,反应速率常数分别为0.0058,0.1956 min-1,而UV/O₃/TiO₂耦合体系的矿化率达到82.97%,反应速率常数为0.2893 min-1,耦合工艺的臭氧利用率较UV/O₃工艺提高11.7百分点,并且在pH=3~11的较宽范围内有良好的适用性,证明了理论研究结论的正确性。     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

安徽省O3浓度时空分异及其驱动因素研究

基于2017—2018年安徽省132个空气质量监测站点的O₃浓度观测数据及各月份的气象与前体物排放数据, 采用空间自相关分析、地理探测器等方法分析安徽O₃浓度的时空分异及其驱动因素. 结果表明:安徽O₃浓度的峰值出现在5月和6月, 超标率分别为31.4%和42.8%. O₃浓度整体呈空间集聚特征, 高值区主要出现在安徽东北部的蚌埠、宿州、淮南和滁州4市, 低值主要分布在皖南山区. 气象要素是安徽省O₃浓度格局形成的主控因素, 其中6月的边界层高度(q=0.644)、近地面太阳辐射(q=0.597)和风速(q=0.571)的影响最大, 且呈正向影响, 风速的增大和边界层高度的增加可能使得输入性污染增加. 降雨量(q=-0.532)和相对湿度(q=-0.559)呈负向影响, 且降雨带的移动是影响安徽夏季O₃分布格局的一项关键因素. 本地前体物排放对安徽O₃浓度的影响受到气象要素的驱动, 在夏季呈正向, 而冬季呈反向, 其中CO的影响相对较大. 6月气象要素与本地前体物排放的双因子交互驱动对O₃浓度的空间分异具有增强作用. 边界层高度和近地面太阳辐射与本地前体物的组合解释力均大于0.7, 在不利的气象条件下, 应进一步加强对本地前体物排放的管控.     

森林地区PM2.5中氨基酸的水平、来源及转化

在春季采集了南昌森林地区(28.75°N,115.71°E)大气PM_2.5样品,测定了其结合氨基酸(CAAs)和游离氨基酸(FAAs)的浓度以及甘氨酸(Gly)的氮同位素.结果表明,大气气溶胶中总CAAs的浓度为272.8~4761.5pmol/m³,总FAAs浓度为56.4~494.0pmol/m³.通过分析PM_2.5中氨基酸的百分比组成,得出CAAs中Pro、Gly、Glu、Leu和Ala为主要氨基酸,分别占总CAAs的(19.5±12.0)%, (19.4±10.6)%, (15.3±4.9)%, (12.8±5.4)%和(9.1±1.6)%.在FAAs中,Gly为最丰富的氨基酸,占总FAAs的(71.1±9.2)%,其他单个FAAs的百分比却很小(占比范围为0.1%~14.3%).FAAs中的中性氨基酸百分占比明显高于其在CAAs中的百分占比,这可能与远距离传输过程中氨基酸的光化学反应有关.通过氨基酸浓度与O₃、NO₂和温度的相关性分析,发现森林地区气溶胶中FAAs形成与大气光化学过程和热反应有关.气溶胶中δ¹⁵N_C-Gly值(-1.0‰~+17.5‰)和δ¹⁵N_F-Gly值(-5.5‰~+13.0‰)均接近于土壤源的δ¹⁵N_Gly值,说明森林地区PM_2.5中氨基酸可能主要来源于土壤源.     

g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料降解模拟污水中氨氮

以自制的g-C₃N₄和氧化石墨烯（GO）及TiO₂为原料,通过静电吸附组装、水热还原等反应过程制备以还原氧化石墨烯（rGO）为光生电子传输介质的g-C₃N₄/rGO/TiO₂光催化材料,并通过冷场发射扫描电镜（SEM）、X射线衍射光谱（XRD）、紫外-可见光漫反射光谱（UV-Vis-DRS）、光电流密度测试等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.选择含氮浓度为50mg/L的氨氮溶液作为模拟原水,调节氨氮溶液的pH值至9~10,研究了该光催化材料在氙灯照射下的氨氮去除效果.结果表明,g-C₃N₄/rGO/TiO₂光催化材料的SEM照片显示其为TiO₂包覆结构,复合材料的XRD图谱同时出现了TiO₂和g-C₃N₄的衍射峰,DRS光谱则体现出复合材料在可见光区的光吸收能力明显增强;对氨氮的去除实验表明原材料GO：g-C₃N₄=1：10的复合光催化材料有较好的光催化降解氨氮的性能,氨氮平均去除率为97%.通过采用电子顺磁共振（EPR）测定反应过程中的活性自由基,推测降解机理为：复合光催化剂在氙灯照射下生成的超氧阴离子自由基和羟基自由基直接在材料表面对吸附的NH₃进行氧化,而rGO则作为光催化材料的传输介质起到了传导光生电荷的作用.     

电化学氧化法去除兰炭废水中COD和NH3-N

采用电氯化氧化法处理高浓度含有机污染物和氨氮的兰炭废水,考查了NaCl添加量、外加电压、初始pH值等对废水中化学需氧量（COD）和氨氮（NH₃-N）去除效果的影响,并对电化学氧化过程及污染物氧化机理进行深入分析.研究表明,随着NaCl添加量、外加电压及电解时间的增加,废水中COD与NH₃-N去除率逐渐增大.在NaCl添加量为60g/L、电压6V、极板间距10mm、废水初始pH值不变、电解时间3h的条件下,兰炭废水中COD和NH₃-N去除率分别为84.31%和95.77%,远高于不添加NaCl时的41.18%和34.10%.废水中COD和氨氮的降解主要归因于间接氧化,阳极反应产生的Cl₂水解生成具有强氧化性的ClO^-.电解过程中大部分NH₃-N在ClO^-的作用下转化为N₂,而小部分以含氮化合物的形式存在.兰炭废水中有机污染物主要以酚类物质为主,电化学处理后其含量大幅降低,部分会转化为醚类或者烷烃类物质.     

边界层方案与垂直混合对京津冀地区O3模拟的影响研究

采用WRF-Chem模式中的3种边界层方案YSU、MYJ和ACM2对2019年6月京津冀及周边地区典型O₃污染月份开展模拟研究.详细对比了各方案对地面气象要素、NO₂和O₃浓度时空分布,以及温湿风要素和O₃浓度垂直分布的模拟效果.结果表明：3种方案对地面气象要素的时空分布和温湿风要素的垂直变化模拟较为合理.MYJ方案模拟地面气象要素整体效果最佳.各方案对边界层高度的日变化特征模拟较好,相关系数为0.58~0.69,但存在白天偏高、夜间偏低的现象,YSU方案相比效果最佳.3种边界层方案对NO₂浓度模拟普遍高估,而O₃模拟结果则出现低估.白天模拟偏差较小而夜间偏差较显著.模拟最佳的是ACM2,其次为YSU和MYJ.3种方案均较好地模拟出了O₃的垂直分布特征,但整体低估了O₃浓度.对上午O₃垂直分布的模拟差异较下午更为明显.此外,基于YSU方案设置了3个敏感实验,通过调整化学模块所用的湍流扩散系数阈值,对比分析了垂直混合过程改变对O₃浓度模拟的影响,模拟的变化只反映由于边界层的垂直混合过程改变造成的污染差异,而不是由于热动力场的调整造成的变化.模拟结果表明3个方案均可改善区域上地面NO₂和O₃的模拟性能,尤其是对原3种边界层方案模拟O₃均明显低估的华北平原地区提升效果最显著,平均偏差降低了23.7%.在垂直方向上,湍流扩散系数阈值的调整增加了早间近地面模拟的O₃浓度,改善了模拟偏低的现象,但同时增大了高层O₃浓度的负偏差.敏感性方案显著改善了夜间的模拟,白天则并不明显.这些结果显示出湍流扩散系数对O₃垂直混合的重要影响.因此,改进湍流扩散系数的参数化对O₃模拟是必要的.     

我国大气O3污染成因及影响因素综述

近年来我国O₃污染现象频发,制约着我国环境空气质量优良天数比例的提高,弄清O₃污染成因及影响因素对科学防治O₃污染具有重要意义. 本文在整理分析大量已有研究基础上,梳理关于对流层O₃污染形成机理方面的认识,将O₃污染成因按影响程度大小分为主要内在原因、关键外在因子和重要影响因素,其中,前体物排放处于高位及高反应活性前体物的化学转化是O₃污染形成的主要内在原因,环境因子及气候条件是关键外在因子,三维立体传输(平流层输入、垂直混合及水平传输)是重要影响因素. 未来我国需要从以下几个方面继续深入研究:① 加强PM_2.5与O₃复合污染成因机理和协同控制机制的科学研究;② 深化O₃污染成因与来源的科学研究及应对措施研究;③ 科学优化大气O₃评价指标;④ 持续推进O₃污染防控措施实施.      

3S技术在环境质量评价中的应用

本文以某工业区作为研究区,利用3s技术研究对区域土地利用结构、生态系统格局的影响,来反映区域规划实施前后对生态环境的影响变化,结果表明借助3S技术,可以客观反映区域规划前后生态环境质量的变化,能够系统、快速、针对的获取区域范围内环境指标信息,可以为区域制定环境保护政策提供有效信息。     

Nano-SrCO_3催化发光法区分气体种类

本文研究了在封闭体系中不同种类的气体在纳米SrCO_3上的发光光谱。实验发现,在封闭体系中不同的气体在同一催化材料上的发光光谱均具有很强的特征性,具有很强的定性功能,可以区分不同种类的气体。