La2O3-CeO2/γ-Al2O3催化剂还原脱硫耐氧特性及其反应机理研究

用浸渍法制备了一系列稀土催化剂,研究了其催化CO还原SO2为单质硫的耐氧特性及影响其耐氧性能的主要因素,运用XRD技术分析了催化剂物相的变化及脱硫产物成分.结果表明,12% La2O3-8% CeO2/γ-Al2O3复组分催化剂比其他La2O3-CeO2/γ-Al2O3催化剂具有更好的耐氧性能;脱硫温度、催化剂用量、SO2与CO的摩尔比等对催化剂的耐氧性能均有明显的影响.最后,探讨了稀土催化剂脱硫机理,并分析在有O2条件下,引起脱硫率下降的原因是反应过程中O2与CO、S发生了竞争性反应.     

Ce掺杂对MnOx在低温等离子体协同下的脱硝性能影响

低温等离子体活化反应气组分、改变催化反应历程,甚至对催化剂本身产生影响,从而使催化剂展现出一些优异特性。其中,低温等离子协同下的NH₃选择性催化还原NO_x的高活性备受关注。采用水热沉积法合成纳米Mn-Ce催化剂,在等离子体协同下对NH₃-SCR、N₂氧化、和NO氧化催化活性进行了考察与分析。结果表明,纳米Mn-Ce催化剂比纳米MnO₂具有更宽的SCR活性区间、较好的水与硫耐受性。这是由于,一方面Ce的引入促进了MnO₂分散;另一方面,等离子体产生的O活性物种能够增加Mn-Ce中Mn⁴⁺和晶格氧含量,从而触发更强快速SCR反应、促进NO_x消除。SO₂会消耗等离子体产生的活性物种,并与NH₃反应,从而阻碍NO转化,但Ce掺杂会改变Mn基催化剂的晶型结构并提升抗硫性。本研究可为低温等离子体去除NO的实际应用提供参考。     

全白土催化剂生产废水的处理

用4种无机絮凝剂和3种有机絮凝剂进行了脱除全白土催化剂生产废水（简称废水）中固体悬浮物（SS）的实验研究。实验结果表明：在废水pH6．8条件下,无机絮凝剂和有机絮凝剂脱除废水中SS的效果均较差,用无机絮凝剂时的SS去除率低于26％,用有机絮凝剂时的SS去除率低于18％;废水pH对SS去除率的影响较大,当调节废水pH为8．0时,无机絮凝剂中硫酸铝脱除废水中的SS效果最好,在硫酸铝加入量为0．02mg／L、沉降时间为2h的最佳操作条件下,SS的去除率可达93％。     

催化超临界水氧化处理1,5-萘二磺酸

采用Mn2O3/γ-AL2O3和V2O5/γ-Al2O/为催化剂,在一连续流固定床反应器中进行了超临界水氧化1,5-萘二磺酸实验.实验结果表明,在380～440℃,24 MPa条件下,Mn2O3/γ-Al2O3和V2O5/y-Al2O3催化剂对1,5-萘二磺酸的氧化降解具有显著的促进作用,TOC去除率达到90%以上;催化剂的催化效果随反应温度的升高而增强,随pH值的降低而增强,随停留时间的延长先增强后趋于平缓.     

铜锰型催化剂对低浓度乙醇的催化燃烧性能

乙醇汽油车尾气中除了传统汽油车的三大常规污染物(CO、NO_x和HCs),还含有导致光化学烟雾和臭氧污染的醇醛类非常规有机物。采用共沉淀法制备了CuO_x、MnO_x和CuMnO_x催化剂用于乙醇汽油车冷启动排放的低浓度乙醇的催化燃烧,同时采用氮气吸附脱附技术(BET)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征。研究表明,CuMnO_x催化剂对低浓度乙醇具有较好的低温催化活性;当反应温度为185℃时,CO₂产率可达86%,优于单一的CuO_x催化剂(约20%);同时,CuMnO_x比MnO_x具有较高的CO₂选择性。Cu、Mn之间的相互作用改变了催化剂的织构、结构和氧化性能,引起了催化剂表面晶貌和电子环境的变化,使得CuMnO_x催化剂表面具有大量的氧缺陷位,有利于氧分子在其表面的...     

Toluene removal characteristics by a superimposed wire-plate dielectric barrier discharge plasma reactor

A superimposed wire-plate dielectric barrier discharge reactor was used to remove toluene in this study. The effects of oxygen content, gas flow rate, gas initial concentration and with/without catalyst on toluene decomposition were investigated. It was found that an optimal toluene removal was achieved when the oxygen content was about 5%. Under this condition, the highest toluene removal efficiency of 80.8% was achieved when the gas concentration was 80 mg/m^3. The toluene removal efficiency decreased with the increase of the gas flow rate and the initial concentration of toluene. In addition, the ozone concentration decreased with the increase of the initial concentration of toluene. It suggested that combining DBD （dielectric barrier discharge） with Co3O4/Al2O3/foam nickel catalyst in-situ could improve the toluene removal efficiency and suppress ozone formation. Products analysis showed that the main products were CO and CO2 when oxygen was more than 5%.     

脱硝催化剂的失活机理及其再生技术

采用SEM、XRD和XRF对电厂失活脱硝催化剂进行表征,探讨其失活原因和机理。结果表明:电厂脱硝催化剂失活的主要原因是活性组分V的流失及碱金属K、碱土金属Ca和As元素造成的催化剂中毒,烟气中飞灰的沉积也有一定的影响。经吹扫、水洗、酸洗和V负载再生,催化剂的各项物化性质基本恢复,NOx转化率基本达到新鲜催化剂的水平。水洗主要去除催化剂中的碱金属,酸洗主要去除As2O3,负载V补充催化剂活性组分。V再生催化剂在较高温度下的抗硫性能更好。     

贵金属催化剂活性组分分布对催化湿式氧化处理非达霉素提炼废水的影响

采用均匀型和蛋白型Ru/TiO_2催化剂为湿式氧化催化剂,应用于催化湿式氧化非达霉素提炼废水,以出水COD和TOC去除率作为指标来评价2种催化剂的催化活性差异;采用实验室连续评价装置对柱状颗粒催化剂在不同pH、不同废水流量和不同温度下处理非达霉素提炼废水进行了优化评价。结果表明:在265℃、pH=4.1、废水流量为10 mL·h~(-1)时,催化剂的催化活性最高,故确定此条件为该废水处理的最优条件;同时对比均匀型和蛋白型2种催化剂,蛋白型催化剂具有更高的催化效率;结合SEM及N_(2~-)物理吸附结果,推断蛋白型催化剂活性组分集中分布在催化剂颗粒的较浅层,有利于降低反应过程中的扩散阻力,提高贵金属活性组分的利用率,进而提高催化剂的催化活性。以上结果对开发高效湿式氧化催化剂,充分利用贵金属活性组分降低催化剂成本具有十分重要的意义。     

Mn-Ce复合氧化物微球的制备及其催化氧化甲苯性能

为了开发高效稳定、具有低温活性的降解VOCs催化材料,采用传统水热法制备了一系列不同锰铈比的催化剂(MnO_2、Mn_(0.95)Ce_(0.05)O_x、Mn_(0.90)Ce_(0.10)O_x、Mn_(0.80)Ce_(0.20)O_x及Mn_(0.60)Ce_(0.40)O_x),利用SEM、BET、XRD、H_2-TPR、O_2-TPD、拉曼光谱等技术对催化剂的物理化学性质进行了表征分析,同时考察了其对甲苯的催化氧化活性。结果表明:通过简单的水热合成法合成出的Mn-Ce复合氧化物均为微球,但Ce的加入使得微球催化剂表面的纳米针消失,变为光滑的微球体;而不同的催化剂在氧化甲苯时呈现不同的催化氧化性能,其中Mn_(0.80)Ce_(0.20)O_x具有最佳的甲苯氧化性能,这是由于其具有较强的氧化还原性能、较高的化学吸附氧含量及存在Mn-Ce固溶体。因此,通过控制催化剂中Ce含量,可调控催化剂的形貌和物理化学特性,从而使Mn-Ce复合氧化物在甲苯催化氧化中展现出优异的催化性能。研究结果为新型高效降解VOCs催化材料的设计和开发提供了新思路。     

介质阻挡放电联合锰基催化剂对乙酸乙酯的降解效果

采用等体积浸渍法制备锰基催化剂MnO_x/13X和MnO_x/γ-Al_2O_3,并在吸附-间歇放电模式下研究了其联合介质阻挡放电(DBD)等离子体对乙酸乙酯的氧化性能;对催化剂进行BET、SEM和XPS表征,以分析不同载体的Mn基催化剂氧化效果存在差异的原因。DBD氧化实验结果表明:与13X和γ-Al_2O_3相比,负载活性组分MnO_x后,CO_x产率分别提高了36.3%(MnO_x/13X)和29%(MnO_x/γ-Al_2O_3),CO_2选择性均提高至98%以上,副产物臭氧明显减少。表征结果显示,MnO_x/13X上的Mn~(4+)和晶格氧含量更高,更有利于乙酸乙酯的降解。结合吸附态乙酸乙酯的等离子体降解机理和不同填充材料的实验数据,建立了相应的动力学模型,为DBD降解挥发性有机物系统中催化剂的优化及其应用提供参考。