介质阻挡放电处理水中3,4-二氯苯胺机理研究

采用介质阻挡放电产生低温等离子体来处理水中3,4-二氯苯胺(3,4-DCA),考察了放电功率、空气流量、金属离子(Fe2+、Cu2+)浓度、光催化剂二氧化钛对3,4-DCA去除率的影响,并分析了降解产物及可能的降解机理.实验结果表明,介质阻挡放电方法对3,4-DCA有良好的去除效果,在3,4-DCA初始浓度为30mg·L-1,放电功率为80W,空气流量为1L·min-1时,放电处理6min后3,4-DCA的去除率可达92.5%.增加空气流量能显著地提高3,4-DCA的去除率,添加亚铁离子(Fe2+)浓度和光催化剂TiO2均能提高3,4-DCA的去除率,且存在最佳添加量值.介质阻挡放电方法对3,4-DCA的降解去除反应符合一级反应动力学.通过气质联用仪(GC-MS)分析检测发现,反应主要为脱氯、脱氨基和苯环开环反应,二氯乙烯为其主要的降解产物.     

纳米铁锰氧化物对钒的吸附特性研究

为寻求处理土壤和地下水钒污染的吸附剂,采用模拟实验,开展了纳米铁锰氧化物(MnFe_2O_4)对五价钒(V~(5+))的吸附特征研究,分析了纳米铁锰氧化物浓度、pH值、时间、温度和初始钒浓度等因素对MnFe_2O_4吸附V~(5+)的影响,以揭示纳米铁锰氧化物的吸附动力学及热力学等特征,并通过扫描电镜(SEM)和红外光谱(IR)等表征方法分析了纳米铁锰氧化物吸附V~(5+)的机理.结果表明,在初始钒溶液为100 mg·L~(-1),MnFe_2O_4加入量为0.1 g,pH=4,温度为25℃的条件下,吸附过程在24 h达到平衡,且此条件下有最大吸附值和吸附率,分别为15.14 mg·g~(-1)和60.54%.纳米铁锰氧化物吸附钒的动力学过程符合伪二级动力学模型,等温吸附线符合Langmuir模型.热力学研究表明,升高温度有利于吸附,吸附过程为吸热过程.由扫描电镜结果可知,纳米铁锰氧化物有较大的比表面积,可提供较多的活性位点.因此,纳米铁锰氧化物可作为一种吸附材料用于钒污染废水处理.     

滇池表层沉积物中氨氮的释放特征

为研究滇池内源污染特征,于2013年在滇池全湖布设36个采样点,采集表层沉积物样品,并对沉积物中w(NH₄+-N)的分布及NH₄+-N释放动力学特征进行研究. 结果显示:滇池表层沉积物中w(NH₄+-N)为155.8～667.8 mg/kg,平均值为333.7 mg/kg,湖心区域最高. 0~5 min内NH₄+-N释放速率最大,可达到3.34～42.31 mg/(kg·min); 5 min后NH₄+-N释放速率逐渐降低,并在120 min左右基本达到释放平衡. 沉积物中NH₄+-N的释放潜能为17 147～34 163 mg/kg,NH₄+-N释放量随着水土质量比的增加而增大;滇池大部分区域NH₄+-N的释放潜能相对较高,特别是在草海北部以及外海盘龙江河口处. 滇池沉积物中NH₄+-N释放速率、释放潜能均高于长江中下游湖泊沉积物;与同为高原湖泊的洱海相比,其沉积物中NH₄+-N释放速率基本相当,但是NH₄+-N释放潜能却远高于洱海,表明滇池表层沉积物中NH₄+-N具有非常高的释放风险.      

恶臭假单胞菌（Pseudomonas putida LY1）共代谢降解苯酚和4-氯苯酚系统的降解动力学研究

对恶臭假单胞菌（Pseudomonas putida LY1）共代谢降解苯酚和4-氯苯酚（4-CP）系统进行了降解实验和动力学研究.结果表明,恶臭假单胞菌可以有效地降解苯酚,苯酚浓度为50mg·L-1时细菌生长速度最快,4-氯苯酚浓度的增加会对细菌产生一定的抑制作用.同时,用改进的Haldane方程模拟恶臭假单胞菌LY...     

Mo源改性石墨相氮化碳(g-C3N4)活化过一硫酸盐可见光降解罗丹明B的性能研究

分别以钼酸钠（MA）和乙酰丙酮钼（MC）作为钼（Mo）源,采用热聚合法合成不同类型Mo-C₃N₄材料（MACN和MCCN）,并通过XRD、SEM、XPS、UV-Vis DRS等表征技术探究不同Mo源的引入对g-C₃N₄晶体结构和光学性质的影响.结果表明,Mo的引入增大了g-C₃N₄的晶格间距,以MC为Mo源合成的MCCN催化剂具有更大的比表面积、更宽的可见光响应范围和更低的能带宽度.将所合成的催化剂应用于耦合过一硫酸盐（PMS）可见光催化降解罗丹明B （RhB）研究,发现在催化剂浓度为0.5 g·L^-1、PMS浓度为1 mmol·L^-1、罗丹明B浓度为10 mg·L^-1的条件下,MCCN-4/PMS/Vis催化体系在25 min内对RhB的降解率高达94.1%,分别是MCCN-4/Vis和单独PMS催化体系的5.6和19.2倍,并且RhB光催化降解过程符合一级动力学方程.为进一步探索MCCN/PMS/可见光（Vis）催化体系的最佳工艺条件,系统考察了Mo的掺杂量、催化剂投加量、PMS浓度、污染物浓度、pH值等实际因素对RhB降解效果的影响.同时,循环实验表明,MCCN-4复合催化剂具有良好的稳定性和可重复性,3次循环之后仍保持89.1%的RhB降解率.此外,捕获实验和电子自旋共振测试（ESR）结果表明,在MCCN/PMS/Vis催化体系下,光生空穴（h⁺）和超氧自由基（·O₂^-）作为主要活性物种参与了RhB的降解.     

南极法尔兹半岛植被土壤CH_4通量特征

应用密闭箱法首次测定了南极法尔兹半岛苔藓、地衣植被土壤CH4 排放通量 ,并估算了该半岛植被土壤在夏季 2个月内CH4 的排放总量 .结果表明 :在晴好天气条件下 ,苔藓土壤CH4 排放通量可能呈现双峰型变化特征 ;而在雨、雪等复杂多变的天气条件下 ,CH4 通量变化无规则 ,存在较大的时空变化 ,且与温度的响应关系不明显 ;苔藓土壤CH4 通量夏季变化的主要影响因子是温度 ,同时还受降水的影响 .苔藓土壤吸收CH4 总量为 0 6 6 5 3× 10 2 kg ;地衣土壤吸收CH4 总量为 0 76 0 3×10 2 kg .由此可见 ,该半岛苔藓、地衣植被土壤起着大气CH4 汇的作用     

高铁酸钾调理改善活性污泥脱水性能的反应机制研究

研究了高铁酸钾(K_2FeO_4)对处理活性污泥脱水性的效果,重点考察了不同pH和剂量条件下,K_2FeO_4调理对污泥过滤脱水特性和胞外聚合物(EPS)分布和组成的影响,以深入认识K_2FeO_4调理污泥的反应机制.研究表明,K_2FeO_4调理效果随pH值的降低而改善,其不仅有氧化裂解作用导致结合型EPS(BEPS)释放,同时其还原产物三价铁离子兼具混凝功效,能够通过电中和与界面吸附去除部分溶解性EPS(SEPS),同时压缩EPS结构,增强污泥絮体结构.此外,当pH值为3,K_2FeO_4投加量为0.1 g·g~(-1)(以TSS计)时,污泥过滤脱水速率和程度均达到最佳.过量投加K_2FeO_4(0.2 g·g~(-1),以TSS计)后,BEPS大量释放,污泥过滤阻力增加,脱水性能恶化.     

冬季NH3和液态水含量对PM2.5中SNA形成的影响与敏感性分析

为了解冬季不同污染等级下NH₃和AWC（Aerosol Water Content,气溶胶液态水含量）对PM_2.5中水溶性二次离子形成的影响,对保定市冬季颗粒物浓度、二次离子及前体物（SO₂、NO₂、NH₃）浓度进行了分析,并利用ISORROPIA-Ⅱ计算了PM_2.5中的AWC和pH.结果表明:①2017-2018年冬季保定市重污染期（AQI>200）ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）和ρ（NH₃）较优良期（AQI < 100）分别升高了3.0、1.1、1.3和0.8倍,气态前体物的二次转化是污染形成的重要原因之一.重污染期ρ（NH₄+）、ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）较冬季平均值分别升高了1.2、0.9、1.3倍,其中ρ（NO₃-）升幅最大,其次为ρ（NH₄+）.②保定市大气中过剩NH₃指数为0.1 μmol/m3,采样期间为富氨环境,NO₃-的生成主要受HNO₃限制.③重污染期PM_2.5中AWC高达93.6 μg/m3,是优良期的20.6倍,观测期间保定市SO₄2-的二次生成以颗粒物表面液相氧化为主,即SO₂被NO₂和NH₃氧化,NO₃-的二次生成包括NH₃参与的非均相转化和N₂O₅的非均相水解过程.④整体而言,pH变化的敏感性表现为TA（总氨）浓度> TS（总硫）浓度> TN（总氮）浓度≈TA+TS+TN浓度（同时改变相同比例的总氨、总硫、总氮浓度）,随污染等级的升高,pH对TS、TA浓度变化的敏感性减弱,对TN浓度变化的敏感性增强;单独改变TS、TN、TA浓度时AWC敏感性弱,同时改变TS、TN、TA浓度时AWC敏感性较强,AWC变化与二次离子浓度密切相关.研究显示,保定市冬季污染期SNA的形成以液态水参与的液相氧化为主,NH₃可以维持颗粒物的高pH,保持氧化过程.      

针铁矿、磁铁矿和石膏对2,4-二氯苯酚厌氧降解的影响

2,4-二氯苯酚(2,4-dichlorophenol,2,4-DCP)常用于农药生产,在水体和土壤中广泛分布,具有难降解、高毒性的特点.通过模拟自然过程,在厌氧反应体系中投加铁氧化物和硫酸盐矿物,重点考察了不同矿物对2,4-DCP降解的影响.结果发现,厌氧体系中针铁矿、磁铁矿和石膏对2,4-DCP均没有明显的吸附作用;质量衡算结果表明所有反应体系中仅发生2,4-DCP向4-氯苯酚(4-chlorophenol,4-CP)的转化;与无外加碳源组相比,乙酸钠的加入使得2,4-DCP的还原脱氯反应速率增大一倍.分析表明针铁矿和磁铁矿加入可刺激脱氯功能菌的生长或活性,进而提高微生物的电子传递能力和2,4-DCP的降解速率;石膏加入强烈抑制脱氯功能菌的生长或活性,进而抑制2,4-DCP的降解.研究结果对认识难生化降解卤代酚在厌氧环境中的迁移转化及环境工程中此类物质的处理具有潜在意义.     

Pd-MWCNTs-泡沫镍电极对2,4-二氯苯酚的电催化加氢脱氯研究

为发展废水中氯代酚的处理技术和保护水环境安全,采用"浸渍-干燥-电沉积"法制备钯-多壁碳纳米管-泡沫镍电极,研究电极对2,4-二氯苯酚（2,4-DCP）的去除能力和动力学特征,并探讨了2,4-DCP的脱氯机理.结果表明,在MWCNTs和Pd负载量分别为0.7 mg·cm^-2和0.01 mmol·cm^-2时制备的电极对2,4-DCP去除效果最好;掺入多壁碳纳米管（MWCNTs）可增大电极的表面积,提高Pd的分散性,增强电极的催化效率.当Na₂SO₄浓度为0.05 mol·L^-1,工作电压为-1 V,反应液初始pH为7时,50 mg·L^-1的2,4-DCP降解90 min的去除率达到99.74%,降解过程符合一级反应动力学模型,速率常数为0.0667 min^-1.采用高效液相色谱法监测2,4-DCP的降解产物,发现苯酚为2,4-DCP还原的最终产物,降解途径包括直接脱去2个氯原子转化为苯酚和分步脱去2个氯原子再转化为苯酚,但以直接脱去2个氯原子为主要途径.活性基淬灭实验证明,电极通过产生的吸附态氢原子（H_ads）对2,4-DCP进行加氢脱氯.