Ti/Ru/SnO2+Sb2O5电极的制备及其对垃圾渗滤液的电催化氧化

通过实验探究了不同Ru掺杂量对 Ti/Ru/SnO2+Sb2O5电极电化学性能及表面结构的影响。结果表明：Sb含量10%,溶胶涂覆6层,煅烧温度600 ℃,煅烧时间1 h条件下,Ru掺杂量为10%的涂层电极的加速寿命最长,为50 min;该条件下制备的电极涂层表面金属氧化物 SnO2的特征峰强度较大,峰形窄;涂层表面光滑,无裂缝。同时用Ti/Ru/SnO2+Sb2O5电极处理垃圾渗滤液MBR出水,Ru掺杂为10%的电极对废水COD去除率最高,为93.33%,电解出水芳香化程度大幅降低,对腐殖质和芳香族化合物的去除效果良好。研究对Ti/Ru/SnO2+Sb2O5电极在实际工业生产中的应用具有指导意义。     

电厂低负荷下V-W/TiO2基NH3-SCR催化剂的低温改性

在不改变工业催化剂制备工艺的基础上,通过改性提高工业V-W/TiO2催化剂的低温活性。实验采用浸渍法,通过添加磷酸以及氧化铈来改性工业V-W/TiO2催化剂,探讨了新型低温SCR催化剂的脱硝活性。并通过比表面积测试（BET）,X射线衍射实验（XRD）,吡啶红外实验,程序升温还原（H2-TPR）等技术对催化剂理化性能进行表征。研究结果表明,1%磷酸添加量使催化剂表面的B酸以及弱酸含量大量增加,使催化剂向低温端降低了30 ℃;同时,在添加1%磷酸的基础上,添加不同含量氧化铈,提高催化剂的氧化还原性,发现添加8%氧化铈,使催化剂氧化还原性能显著增强,转化温度向低温再次降低了40 ℃。通过添加磷酸和氧化铈,使V-W/TiO2催化剂80%转化温度从280 ℃降至220 ℃,同时具备了高抗硫抗水性。     

粉煤灰、电石渣及其配合物碳酸化特性

为了促进粉煤灰和电石渣建材化高效利用和协同矿化CO2减排,研究了粉煤灰、电石渣及其配合物的碳酸化特性。实验采用pH在线测试方法分别对粉煤灰、电石渣以及两者配合物的碳酸化过程的pH进行在线测试,并对原料和产物进行XRD、TGA和SEM表征。结果表明：相同条件下,粉煤灰碳酸化浆液pH降到7.0的平均速度约为电石渣的51倍;与等量电石渣单独碳酸化相比,粉煤灰与电石渣按照4:1（质量比）复配碳酸化pH降低到7.0的速度较纯电石渣提高了近5.6倍,且在相同电石渣配量的条件下,粉煤灰-电石渣复配料比碳酸钙-电石渣复配料的碳酸化反应完成时间缩短了31.6%,说明电石渣与粉煤灰复配后进行碳酸化反应具有明显协同促进作用。TGA分析表明,纯粉煤灰和纯电石渣的固碳率分别约为2%和61.3%,粉煤灰与电石渣复配料的固碳率较等量单一电石渣和粉煤灰的固碳率之和的计算值提高了19.6%。SEM分析表明,粉煤灰与电石渣复配料碳酸化产物碳酸钙颗粒在粉煤灰表面呈现异位分散附着形态,而单一电石渣碳酸化产物碳酸钙则在电石渣颗粒表面呈现原位聚集附着形态。这可能是复配料固碳率提高的主要原因。     

温度对离子液体支撑膜捕集CO2的影响

传统CO2的捕集方法存在设备投资大、环境污染严重、再生能耗高等缺点,利用新型绿色工质离子液体负载于聚偏氟乙烯上制备离子液体支撑膜可以较好地解决该问题。在压力为0.2 MPa、流量为50 mL·min-1、温度在298~318 K范围内变化时,测定了CO2在1-乙基-3甲基咪唑双三氟磺酰亚胺盐（[Emim][Tf2N]）和1-乙基-3-甲基咪唑醋酸盐（[Emim][AC]）2种离子液体支撑膜中的渗透系数、溶解度和扩散系数,采用Van’t Hoff方程对溶解度数据进行关联、Arrhenius方程对渗透和扩散系数的数据进行关联。实验结果表明,CO2在2种离子液体支撑膜中的渗透和扩散系数随着温度的升高而增大,溶解度随着温度的升高而降低。[Emim][Tf2N]离子液体支撑膜对CO2的捕集性能优于[Emim][AC]支撑膜,CO2在[Emim][Tf2N]支撑膜中的溶解度最大值为0.447,在[Emim][AC]离子液体支撑膜中的最大溶解度为0.253,由此可确定离子液体支撑膜分离CO2的最佳工作温度,为其在工业应用中奠定良好的基础。     

NiFe2O4/ZnAl-LDH吸附去除水中Cr(VI)

采用共沉淀法合成磁性复合材料NiFe2O4/ZnAl-LDH,通过静态吸附试验考察复合材料去除水中Cr（VI）的性能,系统地研究了溶液初始pH值、吸附剂投加量、吸附时间和温度等因素对Cr（VI）去除效果的影响。结果表明,当溶液初始pH值为2、初始Cr（VI）浓度为50 mg·L-1、吸附剂投加量为4 g·L-1时,吸附过程在240 min内达到平衡,此时Cr（VI）的去除率为89.5%。动力学和吸附等温式的研究表明：NiFe2O4/ZnAl-LDH吸附Cr（VI）的过程符合准二级动力学和Langmuir等温吸附模型。热力学参数表明该吸附过程为自发、放热的反应过程,低温有利于吸附剂对Cr（VI）的吸附。吸附剂经4次再生后对Cr（VI）仍有83.1%的去除率,且其在外加磁场的作用下能快速与水溶液分离,因此NiFe2O4/ZnAl-LDH可作为去除水中Cr（VI）的良好吸附剂。     

以废塑料为基材的大孔型离子交换树脂的制备、表征和吸附性能

以废旧电视机外壳(WTVS)为原料,通过磺化反应和溶胀-渗透方法来制备大孔型离子交换树脂(SM-D001),并将其作为CO₂吸附材料的载体,采用N₂吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、热重分析(TGA)、扫描电镜(SEM)、压汞法等手段对大孔型离子交换树脂(SM-D001)进行表征。考察了不同正庚烷的量、不同乙醇/水质量比和不同致孔时间下制备的SM-D001对CO₂吸附能力的影响。结果表明,当致孔剂正庚烷的量为25 g,乙醇/水质量比为90∶10,致孔时间为5 h时,制备的离子交换树脂对CO₂的平衡吸附量达到1.87 mmol·g⁻¹。以SM-D001为载体,五乙烯六胺(PEHA)为改性剂,采用配位法制备的固态胺吸附剂对CO₂的吸附能力达到3.61 mmol·g⁻¹,并对其进行吸附动力学研究。上述研究结果为进一步证明固态胺吸附剂对CO₂吸附过程是物理吸附和化学吸附共同作用的结论提供参考。     

CaO2及H2O2类Fenton降解土壤石油烃污染

采用H_2O_2/Fe(Ⅲ)/柠檬酸类Fenton体系和CaO_2/Fe(Ⅲ)/柠檬酸类Fenton体系修复土壤石油污染,考察了氧化剂种类、氧化剂投加量、 Fe(Ⅲ)浓度和柠檬酸浓度对柴油降解效果的影响,并进一步研究比较了CaO_2/Fe(Ⅲ)/柠檬酸和H_2O_2/Fe(Ⅲ)/柠檬酸2种修复方式对土壤原著微生物群落变化及豌豆植株生长所带来的生态毒性效应。单因素实验结果表明:在其他条件相同的情况下,CaO_2类Fenton降解柴油效果优于H_2O_2类Fenton降解效果;柴油降解率随着氧化剂投加量、Fe(Ⅲ)和柠檬酸浓度的增大呈现先增后降的趋势。当CaO_2浓度为166.67 mmol·L~(-1)、Fe(Ⅲ)浓度为27.78 mmol·L~(-1)、柠檬酸浓度为27.78 mmol·L~(-1)时,反应24 h后,土壤中柴油降解率达到44.14%。生态毒性实验表明:CaO_2类Fenton处理后土壤微生物群落的丰富度和多样性指数均有所提高,H_2O_2类Fenton处理后均有所降低,2种处理方式均在不同程度上改变了土壤微生物群落的优势菌门构成;CaO_2及H_2O_2类Fenton处理均抑制了豌豆植株的生长,发芽率、植株干重、株高、叶绿素含量等测试指标均下降,其中H_2O_2类Fenton处理的抑制效果更为明显。进一步分析可知,CaO_2类Fenton处理技术比H_2O_2类Fenton处理技术更适用于石油污染土壤修复。     

紫外-Fenton法处理高盐有机废水

以某电镀厂水回用系统产生的高盐有机废水为对象,对比研究了Fenton、UV-Fenton等工艺去除COD性能,考察了初始pH、H2O2投加量、Fe2+与H2O2摩尔比、反应时间等参数对处理效果的影响。结果表明:UV-Fenton工艺的最佳条件为初始pH=3.0,H2O2的投加量3 mmol/L,RFe2+:H2O2=1:1,反应时间30 min;在此条件下,COD去除率可达到60%以上,分别较Fenton和UV-H2O2工艺提高23.0%和39.3%。UV-Fenton工艺中,Fenton与UV表现出良好的协同效果,其处理效果较单独Fenton和单独UV处理效果之和高14.7%。UV的引入促进Fe(II)/Fe(Ⅲ)循环,可以提高·OH生成量以及Fe2+与H2O2利用率。UV-Fenton是处理高盐有机废水的可行工艺之一。     

Fenton-like/TiO2催化介质阻挡放电体系对活性艳蓝的降解

为了提高等离子放电对染料的降解效率,研究了Fenton-like/TiO2耦合催化介质阻挡放电体系对活性艳蓝(X-BR)的脱色效果及降解机理。结果表明,投加Fe2+ 或Fe3+与TiO2组成的耦合催化体系可以显著提高X-BR的脱色率。反应10 min后,紫外可见扫描光谱和阴离子(Cl-、NO3-、SO42-)产量分析表明,介质阻挡放电体系可以有效破环蒽醌发色基团,耦合催化体系不仅强化了蒽醌结构的破坏,同时更加有效地破坏了苯环和萘环结构从而提高了TOC降解率。最后,比较研究了投加Mn2+ 和Cu2+对X-BR的脱色效果,在投加浓度均为0.5 mmol/L条件下,两者对X-BR的脱色起到抑制作用,因此,两者不适合作为耦合催化介质阻挡放电体系的添加离子。     

有机膨润土负载纳米零价铁还原-类芬顿氧化降解2,4-二氯苯酚

目前,虽然有很多关于纳米零价铁(NZVI)通过吸附、还原和氧化作用去除各种污染物的报道,但关于如何联合这些方法来提高污染物的去除率仍然不是很清楚。本实验研究了联合有机膨润土DK1(十六烷基三甲基铵盐改性,d(001)=2.2 nm)吸附、NZVI还原、类芬顿氧化作用来去除溶液中2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的方法。在反应前30分钟,有机膨润土DK1负载NZVI(NZVI/DK1)通过吸附还原作用去除溶液中2,4-DCP,2,4-DCP和COD的去除率分别为16.1%和7.8%,说明了吸附还原作用对2,4-DCP的去除效果是有限的。接着向溶液中滴加适量的H2O2,在5 min内2,4-DCP的去除率由16.1%提高到了99%以上,COD的去除率达到了64.1%,这可能是由于NZVI腐蚀形成铁的氧化物缓慢释放出Fe2+和Fe3+,增强了芬顿反应对2,4-DCP和降解产物的氧化去除效果。通过SEM,EDS,UV-Vis和GC-MS等分析方法佐证了上面的结果。最后提出了联合吸附、还原和Fenton氧化去除2,4-DCP的机制。