燃煤电厂排放细颗粒物的水溶性无机离子特征综述

当前我国面临严重的大气细颗粒物(PM2.5)污染,燃煤电厂是大气中PM2.5的重要来源之一.为了实现国家"十一五"和"十二五"规划对二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)的总量减排目标,燃煤电厂大规模安装烟气脱硫和脱硝设施,这虽然减少了气态污染物转化生成的二次PM2.5,但另一方面也会对烟气中PM2.5的物理化学特征产生影响,有可能增加一次PM2.5的排放.本文综述了燃煤电厂排放PM2.5及其水溶性离子的粒径分布特征,重点介绍了脱硫和脱硝这两种烟气处理设施对燃煤电厂排放PM2.5的影响原理及相关研究结果,特别是对细颗粒物中水溶性离子(如SO2-4、Ca2+和NH+4)的影响.在目前我国PM2.5污染十分严重和燃煤电厂大量安装脱硫和脱硝装置的背景下,定量研究脱硫和脱硝对PM2.5排放特征的影响具有十分重要的意义.     

低浓度CO2在聚苯胺/Y分子筛复合材料上的吸附

根据原位聚合方法将不同量的苯胺分别聚合在Y分子筛上,得到3种聚苯胺(PANI)/Y分子筛复合材料PANI-Y~(-1)、PANI-Y-2及PANI-Y-3,用傅立叶红外及氮气吸附实验表征了材料的结构特征,探讨了复合材料对常压下低浓度CO_2的吸附及再生性能.结果表明,苯胺在Y分子筛上成功聚合,复合材料的比表面积分别为52、54和35 m2·g~(-1),孔道由大孔和少量中孔组成,微孔极少.PANI负载量越大,材料的孔容越低.20℃下,初始体积分数为10%的CO_2在复合材料与Y分子筛上的吸附符合Logistic模型,吸附量的顺序为PANI-Y-2(2.09 mmol·g~(-1))PANI-Y-3(1.79 mmol·g~(-1))PANI-Y~(-1)(1.07 mmol·g~(-1))Y分子筛(0.80 mmol·g~(-1)),复合材料对CO_2的吸附受PANI负载量和比表面积的共同影响.在2%~10%的范围内,CO_2在复合材料上的吸附量随初始体积分数增加而增加;在25~65℃下,吸附量随温度升高而降低.80℃下,PANI-Y-2的4次热再生效率较差,仅68%;采用氨水/热再生相结合的方式脱附CO_2,再生率提高到94%.     

钯掺TiO2光催化降解全氟辛酸

全氟辛酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)以其分布广泛性、生物蓄积性、生物毒性强而成为全球关注的一种新型持久性有机污染物.采用化学还原法制备钯掺二氧化钛(Pd-Ti O2)催化剂,利用XRD、FESEM、UV-vis DRS对催化剂进行表征,并考察其在365 nm紫外光照射下对PFOA的光催化降解效果.结果表明,化学还原的制备方法使Ti O2粒径减小、比表面积增大且对紫外光的吸收性能增大,但并不引起PFOA光催化效果的改变.而Pd掺杂后大大增强了PFOA的降解效果,反应7 h后溶液中氟离子浓度为6.62 mg·L-1,是Ti O2(P25)的7.3倍.投加俘获剂与通入氮气的实验证明,在PFOA的降解过程中·OH起重要作用,氧气的存在可促进PFOA的降解.采用UPLC-QTOF-MS对产物进行鉴定分析,PFOA的可能降解过程是经h+氧化后发生脱羧基反应,产生的全氟烷烃自由基(·CnF2n+1)被·OH氧化,脱氟生成短链全氟羧酸.Pd能作为电子(e-)捕获剂、加速e-向O2等电子受体的转移,从而缓解e-累积,提高对PFOA的降解效果.     

纳米Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解

以浸渍法制备的新型纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂,3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)为目标污染物,在Fe3O4/Ce O2-H2O2非均相类Fenton体系中对目标污染物的降解进行研究,考察催化剂的催化效果和温度、p H、H2O2投加量等因素对催化剂催化效果的影响.结果表明,以纳米Fe3O4/Ce O2作为催化剂的非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;随着温度的升高,纳米Fe3O4/Ce O2的催化效果不断提高;在偏酸性环境中,p H越低催化效果越好,p H=2时反应去除效率可达96.67%;随着H2O2投加量的增加,3,4-二氯三氟甲苯的降解效率先提高后降低,投加量为15 mg·L-1时去除效果最好可达99.47%;随着催化剂投加量的增加,同样出现了处理效果先升高后降低的现象,投加量为0.5 g·L-1时催化效果最好可达99.64%.在以纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂的非均相类Fenton体系中,3,4-二氯三氟甲苯的降解符合一级反应动力学,反应所需活化能较低只需30.26 k J·mol-1.     

Al-Cu-Mg系铝合金耐环境腐蚀性能研究

目的研究2D12铝合金耐环境腐蚀性能。方法对不同规格的Al-Cu-Mg系2D12铝合金的耐环境腐蚀性能包括晶间腐蚀、剥蚀性能以及抗应力腐蚀性能,按照标准试验方法进行测试、分析、评定试验数据。结果得到了不同规格2D12铝合金晶间腐蚀深度、剥蚀等级、应力腐蚀断裂时间及KISCC等。自然时效状态2D12铝合金具有晶间腐蚀倾向,最大晶间腐蚀深度为0.18 mm。不同规格2D12铝合金抗剥落腐蚀性倾向不同,从P级到EC级。2D12铝合金材料的拉伸应力腐蚀断裂寿命随试验应力的增加而降低,两种薄板(δ=1.5 mm和δ=2.0 mm)和型材(EL2805)临界应力腐蚀门槛值分别为160,140,230 MPa。2D12铝合金在S-L和S-T方向的应力腐蚀开裂门槛应力强度因子分别为22.6 MPa·m1/2和27.1 MPa·m1/2。结论 2D12铝合金抗应力腐蚀测试结果表明,S-L方向比S-T方向的抗应力腐蚀的性能低,其应力腐蚀开裂门槛应力强度因子与C环应力腐蚀结果一致,断口呈现典型的沿晶断裂应力腐蚀脆性断裂特征。     

原水性质对新型含Ca2+复合混凝剂混凝过程的影响

为了提高水处理效率,保证出水水质,需要开发新型高效混凝剂.本实验采用经过Ca2+改性的混凝剂针对不同水样进行混凝实验,考察了浊度、有机物去除、余铝和形成絮体性质.结果表明在纯颗粒物体系中,PACl(聚合氯化铝)和Al Cl3中加入的Ca2+对于浊度去除率无明显影响,在低投加量下能够有效降低沉后水中余铝浓度,Al Cl3做混凝剂,投加量0.10mmol·L~(-1)时,沉后水余铝浓度从0.15 mg·L~(-1)降低到0.10 mg·L~(-1).在腐殖酸体系中,混凝剂中的钙离子可明显降低腐殖酸分子的负电荷,降低沉后水余铝浓度以及增大絮体粒径.对于腐殖酸与蛋白质体系,当投加量为0.16 mmol·L~(-1)时,使用含有Ca2+的PACl做混凝剂时,钙离子的存在使得平衡时絮体粒径增加了大约50μm,可明显改善絮体的沉降性.碱性条件(pH=8.5)下改性混凝剂沉后水中DOC浓度降低0.2~0.6 mg·L~(-1),余铝降低0.4~0.7 mg·L~(-1).酸性条件(pH=5.5)下改性混凝剂沉后水DOC、余铝浓度无明显变化.     

高指数晶面TiO2对铬的吸附及光催化去除

由工业生产引起的铬污染是环境领域面临的一大挑战.二氧化钛(TiO_2)材料因其吸附催化的双重作用在铬的去除方面具有潜在应用前景.利用溶剂热法合成高指数晶面TiO_2{201},对其进行SEM、TEM、XRD及XPS表征,并用于Cr(Ⅲ/Ⅵ)的吸附及Cr(Ⅵ)的光催化还原,以达到从水体中去除铬的目的.所合成的TiO_2{201}为锐钛矿相,呈蒲公英状的层级结构. Langmuir吸附等温线结果表明,TiO_2{201}对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的最大吸附量分别为22. 7 mg·g-1和13. 2 mg·g-1,Freundlich模型拟合结果表明TiO_2{201}对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的吸附均易于进行,其1/n均小于0. 5.在紫外光照条件下,TiO_2{201}作为光催化剂可将毒性较强且吸附去除效果较差的Cr(Ⅵ)还原成Cr(Ⅲ),并以Cr(OH)3及Cr2O3的形式沉淀在TiO_2表面,XPS表征结果进一步证实了表面沉淀的存在.为探明TiO_2{201}光催化还原Cr(Ⅵ)的机制,分别研究光生空穴淬灭剂(EDTA-2Na)和光生电子淬灭剂(KBr O3)对Cr(Ⅵ)还原效率的影响,证明Cr(Ⅵ)的还原是由光生电子引起.     

长江上游典型农业源溪流溶存氧化亚氮(N2O)浓度特征及影响因素

随着农业非点源氮（N）污染的加剧,农田周边溪流成为重要的活性N汇和潜在的氧化亚氮（N₂O）排放源.为查明长江上游农业源溪流中溶存N₂O浓度的全年动态变化特征,于2014年12月~2015年10月开展紫色土丘陵区典型农田源头溪流N₂O浓度的连续采样观测,采用水-气顶空平衡-气相色谱法测定顶空气体中N₂O浓度,根据相关参数计算出本研究水体中的溶存N₂O浓度,并同步测定溪流水体物理化学指标,分析水中溶存N₂O浓度的主要影响因素.结果表明,长江上游紫色土丘陵区的典型农业源溪流的硝态氮（NO₃^--N）是最主要的活性N赋存形态（年均1.45 mg·L^-1）,溪流水体溶存N₂O质量浓度（以N计）全年平均为0.57 μg·L^-1（范围0.26~1.28 μg·L^-1）,冬、春、夏和秋季的均值分别为0.63、0.45、0.53和0.64 μg·L^-1,但季节间无显著差异.溪流水体溶存N₂O浓度全年都处于过度饱和状态（饱和度年平均为203.9%,范围109.7%~546.5%）,可见,农业源溪流全年均为潜在的N₂O释放源.溪流溶存N₂O浓度的变化主要由水体NO₃^--N浓度决定,N₂O的主要产生机制为反硝化作用;溪流季节平均N₂O饱和度在夏、秋季显著高于冬、春季,水中溶存N₂O饱和度的变化主要受水温和NO₃^--N浓度的共同影响.研究还发现农业源溪流中溶存N₂O浓度在4~10月（湿润季节）间波动明显,较强降雨可促使其水中NO₃^--N浓度在雨后短期内升高,进而促进水体反硝化作用,导致雨后溪流中溶存N₂O浓度的增加.     

在线NaClO反洗对倒置A2O-MBR系统微生物群落的影响

为研究在线NaClO反洗对MBR系统微生物群落结构的影响,采用倒置A2O-MBR反应器分别经历稳定期、在线纯水反洗及在线NaClO反洗阶段,监测系统运行效果、膜污染状况以及微生物群落结构特征.结果表明,在线NaClO反洗阶段反应器对COD、氨氮、TN等的去除效果与反洗前相差无几.在线纯水反洗后平均膜污染速率较稳定期有所降低,而在线NaClO反洗阶段膜污染速率增加,EPS浓度最高,膜污染加剧. Chao指数、Simpson指数和Shannon指数结果表明,在线NaClO反洗后好氧池污泥的微生物多样性几乎不变,而滤饼层污泥的种群丰度略微升高,但微生物的种群多样性明显降低.好氧池和滤饼层污泥的微生物种群主要以变形菌门(Proteobacteria)为主,其次是拟杆菌门(Bacteroidetes).经在线NaClO反洗后,好氧池污泥的变形菌门和拟杆菌门种群相对丰度变化很小,而滤饼层污泥的种群组成变化明显,对氯消毒剂有一定抵抗性的变形菌门从53. 4%增加到77. 8%,而拟杆菌门从33. 4%减少至14. 5%.经在线NaClO反洗后,好氧池和滤饼层在科水平微生物群落分布上十分相似,固氮螺菌科、丛毛单胞菌科等相比NaClO反洗前明显增加,那些能够耐受NaClO处理的微生物种可能是在线NaClO反洗阶段膜污染加剧的主要原因.     

二氧化硫胁迫下拟南芥miRNA表达谱分析

以拟南芥为材料,利用高通量测序技术并结合生物信息学分析方法,检测二氧化硫(SO_2)处理后拟南芥植株的小分子RNA表达谱,筛选SO_2胁迫响应microRNAs(miRNAs)分子,研究植物miRNAs对逆境胁迫的应答机制.结果发现,30 mg·m~(-3) SO_2处理72 h后,拟南芥地上组织小分子RNA长度分布发生改变,在对照组和SO_2组中均有大量特有的小分子RNA序列,说明SO_2胁迫可诱导拟南芥小分子RNA的表达改变.SO_2胁迫诱导186个保守miRNA和16个新miRNA分子差异表达,其靶基因主要涉及转录调控、信号转导、代谢、刺激响应等生理过程.差异表达的miR160和miR393可通过生长素信号途径调控植株生长发育,参与植物对SO_2的胁迫响应.本研究揭示了植物中参与SO_2胁迫应答的miRNA种类及作用机制,进一步阐明了miRNAs在植物抗逆应答过程中的作用.