燃煤电厂排放细颗粒物的水溶性无机离子特征综述

当前我国面临严重的大气细颗粒物(PM2.5)污染,燃煤电厂是大气中PM2.5的重要来源之一.为了实现国家"十一五"和"十二五"规划对二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)的总量减排目标,燃煤电厂大规模安装烟气脱硫和脱硝设施,这虽然减少了气态污染物转化生成的二次PM2.5,但另一方面也会对烟气中PM2.5的物理化学特征产生影响,有可能增加一次PM2.5的排放.本文综述了燃煤电厂排放PM2.5及其水溶性离子的粒径分布特征,重点介绍了脱硫和脱硝这两种烟气处理设施对燃煤电厂排放PM2.5的影响原理及相关研究结果,特别是对细颗粒物中水溶性离子(如SO2-4、Ca2+和NH+4)的影响.在目前我国PM2.5污染十分严重和燃煤电厂大量安装脱硫和脱硝装置的背景下,定量研究脱硫和脱硝对PM2.5排放特征的影响具有十分重要的意义.     

宁东能源化工基地大气PM2.5中硝基多环芳烃污染特征及呼吸暴露风险

利用大气主动采样技术对宁东能源化工基地大气PM_(2.5)中硝基多环芳烃(NPAHs)的污染特征、一次排放和二次形成源贡献及呼吸暴露风险进行了观测研究.结果表明,宁东能源化工基地大气PM_(2.5)中Σ _(12)NPAHs质量浓度在2. 06～37. 14ng·m~(-3)之间,其中基于能源产业的宝丰采样点冬、夏季采样期Σ _(12)NPAHs的平均质量浓度分别为(25. 57±5. 76) ng·m~(-3)和(6. 22±1. 74) ng·m~(-3).以化工、电力产业为主的英力特采样点冬、夏季Σ _(12)NPAHs平均质量浓度分别为(7. 13±1. 44)ng·m~(-3)和(2. 58±0. 39) ng·m~(-3),两采样点均表现出冬季高于夏季的季节特征,推测为冬季取暖造成较高的NPAHs一次排放所致.宝丰采样点Σ _(12)NPAHs浓度水平明显高于英力特,可能与宝丰的煤炭开采及焦炭生产的能源产业较化工产业造成更高的NPAHs一次排放相关,因而造成了Σ _(12)NPAHs浓度水平的空间差异.两个采样点PM_(2.5)中Σ _(12)NPAHs浓度的夜昼比表明,夏季Σ _(12)NPAHs浓度日间明显高于夜间而冬季则相反,表明夏季日间较夜间存在更活跃的大气光化学反应,较夜间贡献更多二次形成的NPAHs. NPAHs族谱特征的时空差异表现为:宝丰和英力特采样点冬夏季均以一次排放标识物2N-FLO和6N-CHR为主要占比,其中宝丰采样点冬季2N-FLO和6N-CHR总占比为46%,夏季为73%,英力特采样点冬季总占为59%,夏季为55%.但英力特采样点夏季二次形成的标识物3N-PHE浓度占比较宝丰更高,表明基于化工产业的英力特较宝丰存在更高的前体物排放,由此贡献更多二次形成的NPAHs.本研究还借助Σ _(12)NPAHs/Σ _(16)PAHs比值对NPAHs可能的来源贡献进行了分析研究,结果表明宁东能源化工基地夏季较高的温度促进了PAHs的降解以及NPAHs的二次形成,较冬季贡献更多二次形成源的NPAHs.基于BaP等效毒性因子评价法估算了PM_(2.5)中Σ _5NPAHs的呼吸暴露肺癌风险,结果表明,宝丰采样点PM_(2.5)中Σ _5NPAHs的肺癌风险值冬季为(3. 06×10~(-5)±1. 36×10~(-5)),夏季为(1. 79×10~(-5)±0. 80×10~(-5)),英力特采样点冬季为(2. 85×10~(-5)±1. 20×10~(-5)),夏季为(1. 86×10~(-5)±0. 83×10~(-5)).宝丰和英力特肺癌风险值均高于Cal/EPA规定的1. 00×10~(-5)的限值,表明宁东能源化工基地人群存在一定程度的大气PM_(2.5)中NPAHs呼吸暴露肺癌风险.     

高速公路沿线PM2.5中重金属污染特征

为研究高速公路沿线PM_(2. 5)中重金属的污染特征,于2018年3～8月分3次集中采集南昌市周边3条高速公路(昌樟、昌铜和温厚)的服务区、收费站、隧道和公路沿线的PM_(2. 5)样品,运用电感耦合等离子体质谱联用仪(ICP-MS)监测了PM_(2. 5)中6种重金属(Cu、Zn、Pb、Cd、Cr和Ni)浓度,分析其污染状况和分布情况,并利用地累积指数法、潜在生态风险指数法评价其污染特征、潜在生态危害程度.结果表明,3条高速公路服务区和收费站的PM_(2. 5)和PM_(2. 5)中重金属均未表现出显著差异.高速公路沿线中PM_(2. 5)和PM_(2. 5)中的重金属显示为特长隧道长隧道公路沿线、服务区和收费站,重金属浓度从高到低依次为Zn(3. 8μg·m~(-3))、Pb(10. 2×10-2μg·m~(-3))、Cr(6. 8×10-2μg·m~(-3))、Cu(3. 5×10-2μg·m~(-3))、Ni(1. 5×10-2μg·m~(-3))和Cd(0. 1×10-2μg·m~(-3)).不同月份PM_(2. 5)及PM_(2. 5)中重金属浓度的显著差异可归结为温度和降水的影响.其中PM_(2. 5)的浓度与温度呈反相关,而PM_(2. 5)中Zn浓度与温度呈极显著正相关,主要是由于温度升高加重轮胎磨损和金属腐蚀.高速公路PM_(2. 5)中重金属污染程度和潜在生态危害程度表现为Zn和Cd Pb Cu Ni和Cr,其中Zn和Cd污染及危害程度是评价标准中最严重的等级,大气污染防治计划应着重考虑交通源的Zn和Cd污染.     

某集约化肉鸡饲养场PM2.5中抗生素抗性基因的分布特征

集约化家禽饲养场是抗生素抗性基因(ARGs)的重要来源,而PM_(2.5)作为ARGs可能向人体暴露的重要途径还未得到很好地研究.本文采集了集约化肉鸡饲养场舍内PM_(2.5)和粪便以及舍外PM_(2.5)样品,利用荧光定量PCR(q PCR)进行一类整合子(int I1)、总细菌(16S r DNA)和6类共19种ARGs丰度的检测.结果显示,除blaGES-1和blaSHV-1之外,其余17种ARGs在6类样品中均有检出.磺胺类、四环素类、大环内酯类和氨基糖苷类抗性基因在舍内粪便中丰度较高,达到1. 04×109～3. 27×1010copies·g-1,粪便是饲养场PM_(2.5)中ARGs的主要来源.舍内PM_(2.5)中以磺胺类和大环内酯类抗性基因丰度较高,分别为(8. 9±1. 9)×107copies·m-3和(5. 6±3. 1)×107copies·m-3,且舍内PM_(2.5)中ARGs丰度明显高于舍外. PM_(2.5)质量浓度与16S r DNA、int I1和ARGs丰度呈显著正相关,表明集约化饲养场中PM_(2.5)是空气传播细菌、ARGs和int I1的储存库和传播者. 6类样品中int I1丰度均高于ARGs,同时int I1和ARGs的共存关系表现出了多药耐药性的威胁,易对饲养人员和家禽健康及周边空气环境造成危害.     

上海郊区家庭妇女PM2.5重金属组分暴露水平、来源与健康风险

为了解上海市郊区家庭妇女大气PM_(2.5)及重金属组分的呼吸暴露水平和潜在健康风险,于2017年2月至2018年6月使用SKC个体采样泵对松江区143位研究对象开展个体暴露监测,采用能量色散X射线荧光光谱法(ED-XRF)测定PM_(2.5)中13种无机元素的质量浓度.利用PMF源解析技术和美国环保署推荐的健康风险评价模型,对Ni、V、Cr、Mn、As和Pb的来源和暴露风险进行分析.结果表明,家庭主妇PM_(2.5)的年日均暴露浓度为40. 61μg·m-3,普遍高于周边环境监测站点的PM_(2.5)平均水平.Cr(Ⅵ)和As的致癌健康风险超过了可接受水平(10-6); V、Cr(Ⅵ)、Mn、Ni和As的非致癌风险处于安全水平,但5种元素的非致癌风险加和超出了安全阈值( 1). PM_(2.5)中10种无机元素(Al、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Zn、As和Pb)的主要来源包括扬尘与室内源混合源(43. 8%)、工业冶炼尘(34. 6%)、燃煤(14. 5%)和燃油(7. 2%).根据源类的健康风险评价结果,应进一步加强工业冶炼和化石燃料燃烧综合防控.     

北京秋冬季一次重污染过程PM2.5来源数值模拟研究

利用WRF模式(The Weather Research and Forecasting Model)和嵌套网格空气质量模式(NAQPMS)对2016年11月发生在京津冀地区一次PM_(2.5)污染事件进行模拟研究并分析污染过程中的天气形势变化.结果表明,均压场、低空逆温层和偏南暖湿气流输送的存在为北京地区PM_(2.5)形成提供了有利条件,NAQPMS模式能够合理的再现北京大气污染物时空变化,细颗粒物PM_(2.5)和可吸入颗粒物PM_(10)模拟与观测数据相关系数达0.71,模拟数据在观测数据两倍范围内占比(FAC2)达65%.源解析结果表明,在不考虑临时实施减控措施下,11月18日区域外输送对北京PM_(2.5)浓度贡献为55.25%,区域内输送贡献为44.75%,北京东北区域PM_(2.5)外地源主要为河北中部、河北南部、天津和山东,所占贡献为9.67%、9.01%、7.90%和7.99%.污染物主要来源为生活源、交通源和工业源,分别占比39.6%、34.6%和20.0%.而实际上北京在唐山、保定采取一系列控制措施后仍在研究时段内出现高PM_(2.5)浓度,意味着在同样天气形势下需要对河北中部、河北南部、天津和山东等浓度贡献占比大的城市加强减排管控才能有效减缓高PM_(2.5)浓度的出现.     

邯郸市区PM2.5污染特征及来源解析

对邯郸市区内邯郸钢铁集团（邯钢）、邯郸市环境监测中心（环保局）、河北工程大学（矿院）3个点位4个季节代表月大气PM_2.5样品进行采集,并对其离子、元素、碳质组分进行测试分析;利用基于排放清单、受体模型与空气质量模型相结合的综合来源解析方法,对邯郸市区大气PM_2.5贡献来源进行分析.结果表明：邯郸市区PM_2.5年均浓度为85.5μg/m³,秋冬季浓度明显高于春夏季,邯钢点位浓度略高于矿院和环保局;PM_2.5中占比较高的组分为NO₃^-、SO₄^2-、POA、SOA和NH₄⁺,分别占15.7%、14.5%、13.2%、12.2%和12.4%,具有明显的二次污染和有机污染特征,冬季二次组分和有机组分占比略高于其他季节,环保局点位一次有机气溶胶（POA）和二次有机气溶胶（SOA）占比略高于矿院和邯钢;冶金和扬尘是PM_2.5最主要的贡献来源,贡献率分别为27.0%和18.7%,冶金源在春夏季的贡献比例高于秋冬季,在邯钢点位的贡献率明显高于环保局和矿院.     

中国PM2.5序列惯性特征及政策含义

基于北京、成都、广州、上海、沈阳5大城市2009~2017年的小时PM_2.5质量浓度监测数据,利用AR模型、未知内生结构断点检验和TAR模型等方法实证分析了PM_2.5序列惯性特征、结构变化和放大效应.研究发现,5大城市PM_2.5序列惯性均较强,其中成都PM_2.5序列惯性最强,北京、上海和广州在2009~2017年之间发生了结构性变化.5大城市的PM_2.5序列存在明显的非线性,各大城市PM_2.5总体在低区制运行,而且惯性特征明显,但不存在明显的放大效应,这就意味着雾霾防治不需要考虑PM_2.5序列的放大效应,未来政策应当更加聚焦于低区制下PM_2.5序列惯性特征.     

2016~2018年采暖季太行山沿线城市PM2.5污染特征分析

对2016年、2017年采暖季太行山沿线传输通道城市大气中PM_2.5的OC、EC和水溶性离子进行分析,并利用特征组分比值和元素富集因子变化研究该传输通道的污染特征.结果表明,2017年采暖季通道整体较2016年同期空气质量改善良好,PM_2.5浓度由2016年的171.86μg/m³下降为123.90μg/m³.太行山中部城市2017年采暖季较2016年同期PM_2.5浓度下降显著,2a采暖季SNA离子（SO^2-,NO₃^-,NH₄⁺ 3种离子总称）浓度与占比呈现"北低南高",加之SNA/EC比值"北低南高",表明南部城市二次无机生成较为严重.而OC、EC浓度与占比呈现"北高南低",Cl^-/K⁺比值和元素Zn、Ba的富集因子北部均高于南部,表明北部城市可能受燃煤和机动车源等一次排放影响较大;各城市2017年采暖季SO₂、NO₂、CO浓度有所下降,且均呈现"北高南低"趋势,进一步表明北部城市一次排放较为严重.     

宁东基地大气PAHs污染特征及呼吸暴露风险

利用主动观测技术对宁东能源化工基地大气PM_2.5、PM_1.0和气相中的PAHs浓度水平、族谱特征、时空分布及来源进行研究,并基于该观测数据对居民呼吸暴露健康风险进行评估.结果表明,宁东基地大气PM_2.5、PM_1.0及气相中∑₁₆PAHs浓度范围分别为：17.95~325.12ng/m³、12.66~311.96ng/m³和26.33~97.88ng/m³,年均浓度分别为（99.42±117.48）ng/m³、（78.88±100.58）ng/m³和（57.89±47.39）ng/m³.宝丰基地冬夏季大气PM_2.5、PM_1.0和气相中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于英力特;宝丰和英力特基地冬季大气PM_2.5、PM_1.0中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于夏季浓度.宁东基地大气中∑₁₆PAHs的浓度水平要高于国内外其他城市,大气PAHs污染较为严重.源解析表明夏季宁东基地PAHs的主要排放源是工业煤燃烧和机动车尾气,冬季则主要来自工业煤燃烧和木材、薪柴等生物质燃烧排放.宁东基地人群暴露于大气PAHs可能会造成平均冬季每百万人中约有33~2628人罹患癌症,夏季每百万人中约有11~834人罹患癌症的风险.