利用SPAMS研究华北乡村站点(曲周)夏季大气单颗粒物老化与混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2013年6月30日~7月8日对华北地区乡村站点曲周大气单颗粒粒径及其化学组成进行了在线测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒230 152个,其粒径主要集中在0.2~2.0μm.结果表明,该地区的大气颗粒物主要分为8类:元素碳(EC,55.5%)、有机碳(OC,10.7%)、钠,钾等碱金属颗粒(alkalis,17.4%)、其他金属颗粒(other metals,1.7%)、富铁颗粒(Fe-rich,6.3%)、富铅颗粒物(Pb-rich,3.1%)、沙尘颗粒(dust,4.8%),other颗粒(0.8%),观测得到的8类气溶胶颗粒中绝大部分包含46NO-2、62NO-3、80SO-3、96SO-4、97HSO-4等二次组分离子,说明这些颗粒都经历了不同的老化过程或与二次组分进行了不同程度的混合.从气溶胶类型的谱分布看,各类型颗粒数浓度峰值基本出现在700~800 nm之间,dust、Fe颗粒主要集中在粗粒径段,EC颗粒子类研究表明随着表面不断吸附NH+4、NO-3、SO2-4等二次组分,EC颗粒逐步演化成老化程度较低的NO-3吸附型EC(ECN)和严重老化的SO2-4吸附型EC(ECS)混合态,两者日变化呈现明显的负相关性,也可能随着二次有机物在EC表面吸附,形成OC/EC混合态.     

土壤呼吸与土壤有机碳对不同秸秆还田的响应及其机制

以黄豆、玉米、水稻这3种农业秸秆为原料,崇明东滩围垦土地为试验样区,以景观植物地肤草为目标植物,研究土壤呼吸和土壤有机碳对不同秸秆还田的响应及其可能的机制.结果表明,不同秸秆直接还田的土壤呼吸和地上植物量均高于对照组;黄豆秸秆还田后土壤呼吸相对最低,土壤有机碳最高,因此黄豆秸秆还田的土壤碳封存能力高于玉米和水稻秸秆.秸秆还田显著促进土壤微生物活性,增加了土壤微生物量以及β-糖苷酶、脱氢酶活性,脱氢酶活性与土壤呼吸相关性最显著.黄豆秸秆还田脱氢酶活性最低,相应的土壤呼吸也最低.黄豆秸秆纤维素、木质素和C/N含量最高,可降解性最低,表明黄豆秸秆难以被微生物降解利用,因而还田后其土壤微生物活性最低,最终导致最低的土壤呼吸和较高的土壤有机碳.     

水热变化对三峡水库消落带紫色土有机碳矿化的影响

通过野外采样和室内模拟培养试验,研究水热变化对三峡水库消落带紫色土有机碳(SOC)矿化的影响.试验共设3个培养温度(10、20和30℃)和4个水分梯度[40%田间持水量(WHC)、70%WHC、100%WHC和淹水].在66 d培养期内,SOC累积矿化量表现为100%WHC处理下的最大,但与淹水之间差异不显著(P0.05).10℃和20℃时,100%WHC和淹水下的SOC累积矿化量与70%WHC无明显差异,但要显著高于40%WHC,而30℃时100%WHC和淹水下的累积矿化量则要显著高于70%WHC和40%WHC(P0.05),这表明相较于70%WHC的水分处理,高水分(100%WHC和淹水)对SOC矿化无抑制效应甚至在高温(30℃)下有促进作用.在相同水分条件下,消落带紫色土SOC累积矿化量均随培养温度升高而增加.另外,方差分析可知,温度和水分均能显著影响消落带紫色土SOC的累积矿化量,且二者有明显交互效应(P0.05).双库一级矿化动力学模型拟合结果表明,水分和温度通过影响消落带紫色土易分解有机碳含量和难分解有机碳的矿化速率,致使各处理之间SOC累积矿化量存在差异,其中高温条件下水分影响最为突出.随着温度的升高,低水分(40%WHC)下消落带紫色土SOC矿化的温度敏感性显著下降,而在土壤含水量≥70%WHC下则无明显变化.     

双级虚拟撞击采样器应用于固定污染源PM10和PM2.5排放测量

为贯彻落实《大气污染防治行动计划》,环境保护部指导各地开展大气污染源排放清单编制工作,其中包括固定源PM_(10)和PM_(2.5)的排放清单.但目前国内尚无固定源PM_(10)和PM_(2.5)标准采样方法.本研究提出了适合我国固定源PM_(10)和PM_(2.5)测量的双级虚拟撞击采样方法,开发了相应的分级采样系统,并用该方法对各类固定源进行了现场测试.测试结果表明,所测试的煤粉炉电厂的烟囱入口PM_(2.5)质量浓度为(0.93±0.03)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(1.13±0.11)mg·m~(-3).所测试的垃圾焚烧电厂的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(3.3±0.65)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(6.9±0.86)mg·m~(-3).所测试的大型循环流化床发电厂的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(0.59±0.04)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(1.12±0.16)mg·m~(-3).所测试的钢铁转炉的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(0.15±0.04)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(0.43±0.15)mg·m~(-3).     

DOC/CCRT老化对柴油公交车气态物排放特性的影响

基于重型底盘测功机,研究新鲜及老化氧化型催化器(DOC)、氧化型催化器耦合催化型颗粒捕集器(DOC+CDPF,CCRT)对在用国Ⅲ柴油公交车进行中国典型城市公交车循环CCBC时一氧化碳(CO)、总碳氢化合物(THC)、一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO_2)和氮氧化物(NO_x)、二氧化碳(CO_2)等气态物排放特性的影响.结果表明:采用新鲜及老化DOC/CCRT,均可以降低CO、THC、NO排放,增加NO_2排放,NO_x及CO_2排放基本不变;在怠速、加速、减速及匀速这4种工况下,新鲜DOC比老化DOC对CO、THC氧化效率好,新鲜CCRT比老化CCRT对THC氧化效率好,但老化CCRT对CO氧化效率更好,新鲜DOC/CCRT比老化DOC/CCRT对NO减少幅度高,对NO_2增加幅度高,但对NO_x排放总量基本无影响.     

厦门室内多溴二苯醚的沉降通量、季节变化与人体暴露水平

室内灰尘是人体对多溴二苯醚(PBDEs)暴露的重要乃至主要途径.吸尘器收集的灰尘中PBDEs的含量与室内人员血液中该物质含量的相关性较差,不适用于估算人体暴露剂量,也不能研究其沉降通量及其季节变化,用被动采样法采集室内降尘则可弥补这些不足.在厦门市选取家庭、办公室、机房和家具厂等采样点49个,用水平放置的玻璃板(四周用洁净铝箔围起)采集一年四季的降尘样品,对降尘中PBDEs的沉降通量、含量、组成、季节变化与人体暴露水平等进行研究.厦门家庭、办公室、机房和家具厂中ΣPBDEs(16种BDE的和,含BDE-209)全年沉降通量几何均值分别为6.1、3.0、1.1和179.8ng·(m~2·d)~(-1),家庭室内ΣPBDEs沉降通量是办公室的两倍,但全年家庭室内降尘中ΣPBDEs的含量(445.5 ng·g~(-1))仅略高于办公环境(384.0 ng·g~(-1)).厦门家庭、办公室、机房ΣPBDEs年均沉降通量与国内外城市相比处于较低水平.家具厂PBDEs沉降通量远高于普通环境.秋季ΣPBDEs沉降通量最大.各类室内环境四季降尘ΣPBDEs中BDE-209的百分比几何均值都在80%以上.家庭、办公室和机房室内ΣPBDEs沉降通量和降尘通量显著相关,而家具厂ΣPBDEs沉降通量与降尘通量无显著相关性.家庭和办公室Σ_(15)PBDEs沉降通量与电脑年龄显著相关,而与电器和家具数量、装修等无统计显著相关性.室内降尘是人体对ΣPBDEs尤其是高溴BDEs的一条主要暴露途径.     

骆马湖表层水体中32种PPCPs类物质的污染水平、分布特征及风险评估

为评价骆马湖水体中药品和个人护理品(PPCPs)的污染水平、空间分布特征及生态风险,利用高效液相色谱-串联质谱测定了骆马湖水体中22个采样点的32种PPCPs.结果表明,骆马湖表层水体中共检出了23种PPCPs,总浓度范围为892~1 536 ng·L~(-1),其中浓度最高的为诺氟沙星(256~707 ng·L~(-1)),其次是酮洛芬(85~438 ng·L~(-1))、安赛蜜(101~290 ng·L~(-1))及萘普生(1.9~112 ng·L~(-1)).不同采样位点的PPCPs浓度存在一定的空间差异,呈现湖东北部地区较高,西南部地区较低的趋势.房亭河入湖口处PPCPs浓度较高,嶂山闸出湖口处浓度较低.对13种药物类PPCPs生态风险评价结果表明,诺氟沙星RQs为0.26~0.72,对于骆马湖水生生态系统表现为中风险,吉非罗齐在大部分采样点RQs0.01,表现为低风险,其余的化合物RQs0.01未表现出生态环境风险.采用简单叠加模型计算PPCPs的联合毒性风险熵范围为0.29~0.75,整体上看,骆马湖PPCPs对于水生生物表现出中风险.对6种PPCPs的人体健康风险结果表明,RQs均小于1,表明骆马湖PPCPs对人体健康无直接风险.     

有机物对亚硝化颗粒污泥中功能菌活性的影响

为探明易降解有机物短期冲击对全自养亚硝化颗粒污泥(PNG)中不同功能菌活性的影响,本研究采用多批次连续实验,系统考察了PNG在有机物胁迫与恢复阶段,氮素转化性能与溶解氧(DO)利用情况的演化规律.结果表明,基质C/N比越高,亚硝态氮比累积速率[q(NO-2-N)]的降幅就越大.期间,异养菌(He B)活性的增强,加快了PNG对DO的消耗速率,使得氧亲和力较差的亚硝酸盐氧化菌(NOB)活性得到了有效抑制.当重新采用无机碳源配水时,q(NO-2-N)数值明显增大,同时He B与NOB的活性均处于较低水平.因此,易降解有机物对全自养PNG系统的冲击具有一定可逆性,该过程有助于巩固氨氧化菌(AOB)的相对优势,提升亚硝化反应的稳定性.     

模拟烹饪油烟的粒径分布与扩散

烹饪油烟颗粒物粒径分布与扩散特性研究有助于解析其对室内空气质量和居民健康的影响,采用电子低压撞击器(ELPI)实时监测了油烟机开启和关闭状态下,模拟烹饪油烟发生处和3 m外位置处,0.03~10μm范围内油烟颗粒数浓度和质量浓度随粒径分布.油烟颗粒主要以655 nm以下的细颗粒为主.油烟机能够显著降低室内油烟浓度,开启油烟机后,油烟发生处颗粒数浓度从2.8×106个·cm-3降低到2.3×105个·cm-3,PM2.5(空气动力学直径≤2.5μm的颗粒)质量浓度从85.9 mg·m-3降低到6.2 mg·m-3.油烟机对PM10的净化效率高于PM2.5.油烟迅速从发生处扩散到3 m外,无通风状态下,总颗粒数浓度衰减达65%,PM2.5质量浓度衰减达75%.计算流体动力学(CFD)模拟了油烟机对油烟PM2.5质量浓度场扩散分布影响.红外摄像仪监测了油烟温度场分布扩散,以扇形向外扩散,伴随着油烟温度梯度降低.     

三门湾近海有机污染对浮游细菌群落的影响

近海污染问题日趋严重,因此亟需评价污染对海洋环境造成的潜在影响.微生物作为对环境变化的首要响应者,可能作为评价污染水平的指示生物.为此,本文采集三门湾和邻近鱼山保护区共21个站点的表层海水,利用Illumina技术测定细菌16S rRNA基因,对比研究有机污染对浮游细菌群落的影响.三门湾的有机污染(A)为4.57±2.41,显著(P0.001)高于鱼山保护区0.43±0.74.三门湾和鱼山保护区的浮游细菌多样性和群落结构差异显著,其中三门湾水域的放线菌门(Actinobacteria)、α-变形菌纲(α-Proteobacteria)、β-变形菌纲(β-Proteobacteria)、SAR406的相对丰度显著高于鱼山保护区,而拟杆菌门(Bacteroidetes)、蓝细菌门(Cyanobacteria)、浮霉菌门(Planctomycetes)的相对丰度低于鱼山保护区.多元回归树分析(multivariate regression tree,MRT)发现浮游细菌多样性主要受pH、有机污染和叶绿素a(Chl-a)的影响,分别控制了27.7%、15.6%和6.7%的多样性变异.冗余分析(redundancy analysis)结果表明驱动细菌群落变异环境因子为有机污染、pH和盐度(salinity),共解释了14.8%的群落变异.同时,空间距离与细菌群落组成显著相关,解释了4.42%的变异,表明浮游细菌的空间分布不是随机的.此外,本研究筛选到与有机污染状况显著相关的23个细菌科,各科相对丰度的变化与其已知的生态功能特征相吻合,因此可以作为潜在的有机污染指示种群.本实验结果表明近海有机污染显著地改变了浮游细菌群落结构,特别是潜在病原菌丰度的增加;此外,筛选到敏感指示种群用于评估有机污染程度.