γ-射线辐照法去除水中的六价铬

以人工配制的含Cr水溶液[Cr(VI)=42mg/L]为研究对象,从动力学的角度考察了不同实验条件对γ-射线辐照还原Cr(VI)的影响.结果表明,初始pH值对Cr(VI)还原影响较大,酸性条件有利于Cr(VI)的还原,在15kGy的辐照强度下,pH2时,Cr(VI)的去除率达86.2%,而pH5和pH7时,Cr(VI)的去除率仅分别为36.3%和22.2%.乙醇的存在提高了Cr(VI)的辐照还原动力学常数.在乙醇添加量为0.1%(体积比),pH2的条件下,在较低的辐照强度(5kGy)下就可获得较高的Cr(VI)去除率(99.9%).中性条件下(pH7),添加1mmol/L的碳酸钠对Cr(VI)的还原有一定促进作用,而酸性条件下(pH2)则效果不明显.试验还考察了充N₂或充O₂对Cr(VI)辐照还原效果的影响,充N₂气可增强Cr(VI)的还原效果,而充O₂则抑制Cr(VI)的还原.     

臭氧氧化产物甲醛的产生机理研究

对3类含不同碳链结构的有机物进行臭氧氧化,研究了氧化过程中的甲醛浓度变化情况,并对臭氧单独氧化、臭氧和羟基自由基混合氧化和羟基自由基氧化特性进行了分析.以丙烯酸为目标物,分别研究了不同进气流量、气态臭氧浓度和双氧水投加量对甲醛浓度的影响.结果表明:苯环上不同的取代基对甲醛产量有较大影响,单烯烃的α-C上连接的基团对甲醛浓度影响更大;在氧化过程中,甲醛浓度表现出先增后减的变化趋势,出现峰值.增大进气流量和进气臭氧浓度会使峰值减小,并使出峰时间缩短,但会提高初始产出速率;对不同有机物,羟基自由基氧化对甲醛产量的影响不同,氧化丙烯酸和反丁烯二酸时,甲醛积累量减小,而氧化壬基酚和水杨酸等芳香族化合物时,甲醛积累量提高.     

pH及络合剂对亚铁活化S2 O82-氧化去除活性艳蓝的影响研究

以蒽醌染料活性艳蓝KN-R为目标污染物,研究了pH及不同pH条件下络合剂对于络合的亚铁活化过硫酸钠氧化去除KN-R的影响,并对络合体系与未络合体系进行比较.结果表明,由于PS在酸性条件下降解速度最快及酸性条件下主导自由基SO4-.氧化还原电位大于碱性条件下的.OH,所以酸性条件下KN-R的去除率远大于中性及碱性条件.pH=3时,EDTA体系KN-R 3 h剩余率仅为17.0%,PS的消耗率最低为32.3%,EDTA是酸性条件下的最佳络合剂选择;pH=7时,EDTA、柠檬酸体系3 d后KN-R的剩余率分别为11.3%、12.4%,PS消耗率仅为28.9%、28.0%,是中性条件的最佳络合剂选择;pH=10时,葡萄糖酸、柠檬酸、EDTA、酒石酸体系对KN-R的去除率及PS的消耗率基本相同,均能充当亚铁离子的络合剂.微量的亚铁存在时,络合剂的加入能很好地提高污染物的去除率,3 d后从52.5%提高到79.3%,说明PS适合于污染物的原位化学氧化降解(ISCO).     

HONO来源及其对空气质量影响研究进展

综述了HONO来源(源排放、均相反应和非均相反应生成)、HONO模拟研究以及HONO来源对空气质量的影响.指出均相反应中激发态NO2与水汽作用形成HONO的机制在高NOx排放地区具有重要作用,但反应速率需进一步证实.非均相反应中水解反应可能是HONO最主要来源,空气质量模式模拟结果也支持该观点;soot表面的光照催化反应在soot高排放地区对HONO贡献较大,但仍需大量外场实验证实;土壤排放机理的外场实验研究极少,亟待加强.     

氮掺杂生物炭催化臭氧对于布洛芬的降解特性与机制

系统研究了新型氮掺杂生物炭材料(N-C)催化臭氧对于水中布洛芬(IBP)的氧化降解效能及机制,并深入探究了初始pH、臭氧投加量、催化剂投加量、不同阴离子和背景水质条件对IBP降解效率的影响.结果 表明,相较于一些常见的碳基催化剂(g-C3N4、生物炭、颗粒活性炭)及金属催化剂(MnO2、Fe3O4),N-C催化臭氧体系...     

羟胺强化亚铁活化过硫酸盐降解对乙酰氨基酚的研究

采用羟胺(HA)强化Fe~(2+)/过硫酸盐(PS)体系降解对乙酰氨基酚(ACT),考察了Fe~(2+)、PS、HA投加浓度以及反应初始pH值对ACT降解效果的影响.结果表明,在反应时间为30 min,亚铁浓度为0.05 mmol·L~(-1), PS浓度为0.8 mmol·L~(-1)和初始pH为3.0的条件下,0.5 mmol·L~(-1) HA可将ACT的去除率从13%提高到90%.适量增加Fe~(2+)或HA浓度可以提高ACT的降解率,但是过高的Fe~(2+)和HA浓度会抑制ACT的降解.ACT的降解率随着PS浓度升高而提升,当PS浓度达到1.2 mmol·L~(-1)时,30 min内ACT几乎可以完全降解.ACT的降解效果随着pH的升高而降低.EPR实验表明Fe~(2+)/PS/HA体系中主要的自由基是SO■和HO~·.Na_2SO_3、NaNO_2和Na_2S_2O_3等常见的还原剂均能够强化Fe~(2+)/PS体系对ACT的降解效果,但是其对Fe~(2+)/PS体系的强化效果均比HA低.     

Fe3+或Fe2+均相催化H2O2生成羟基自由基的规律

利用电子自旋共振-自旋捕集技术(ESR)研究了不同条件下Fenton和类Fenton反应中羟基自由基的变化规律.结果表明,Fenton和类Fenton在起始反应阶段羟基自由基的生成速率都随着H₂O₂和Fe³⁺或Fe²⁺浓度的增大而增大,但Fenton反应在起始阶段羟基自由基生成速率显著高于类Fenton反应.Fenton反应pH在2.5～3.5,而类Fenton反应pH在2.8～3.0范围内有较高的自由基生成速率.起始反应完成后,反应过程中Fenton与类Fenton反应自由基的生成速率也存在显著差异.结果表明,两体系在反应起始和反应过程中都存在着机制的差异.     

扑热息痛在硝酸根溶液中的光解研究

以中压汞灯为光源模拟阳光,研究了环境浓度范围内的硝酸根溶液中扑热息痛（paracetamol）的光解;探讨了pH值、硝酸根浓度以及天然水体中广泛存在的腐殖质、碳酸盐等因素对扑热息痛间接光解的影响.结果表明,扑热息痛的光解符合一级动力学,提高硝酸根浓度,其光解速率可由0.79×10^-3 min^-1增至8.90×10^-3 min^-1.提高体系pH值,加入碳酸氢根或高浓度的Suwannee河富里酸（SRFA）会促进扑热息痛的间接光解;而加入Nordic湖腐殖酸(NOHA)或低浓度的SRFA产生抑制作用.采用分子探针方法鉴定了硝酸根在光照过程中产生的羟基自由基.利用GC/MS技术鉴定了扑热息痛的光解产物,探讨了扑热息痛在硝酸根体系中可能的光解反应历程.     

超声/Fe0/EDTA体系对印染污泥中多环芳烃的降解

Fe~0/EDTA类芬顿体系能产生氧化能力极强的羟基自由基(·OH),已被广泛应用于有机污染物的去除.提高·OH的生成速率和浓度是高效降解有机污染物的关键.因此,本文利用超声/Fe~0/EDTA体系处理印染污泥,探讨了不同反应参数对体系中产生·OH的影响,考察了该体系对印染污泥中多环芳烃(PAHs)的去除效果.结果表明,在pH为3.0,超声功率为540 W,Fe~0投加量为15 g·L~(-1),EDTA浓度为2.0 mmol·L~(-1)的最佳条件下,·OH浓度高达862μmol·L~(-1).印染污泥中的铁絮凝剂可作为超声/Fe~0/EDTA体系中Fe~(2+)和Fe~(3+)的来源,促使该体系循环产生H_2O_2和·OH.超声/Fe~0/EDTA体系产生的·OH能快速有效地降解印染污泥中的PAHs,∑_(16)PAHs的平均去除率达到77%,同时有机质含量下降了10.1%.     

碳量子点修饰石墨相氮化碳光催化降解罗丹明B的研究

利用抗坏血酸（AA）对石墨相氮化碳（g-C₃N₄）进行改性,制备出表面含有碳量子点（CQDs）的催化剂CQDs/g-C₃N₄.通过X射线衍射（XRD）、紫外可见光漫反射（UV-Vis DRS）、透射电镜（TEM）、光致发光光谱（PL）、X射线光电子能谱（XPS）对催化剂进行结构、形貌、光学性能测试.发现CQDs很好的负载到了g-C₃N₄表面,增加了催化剂表面活性位点.UV-Vis DRS表明碳量子点能够使催化剂的吸收光谱发生红移,同时缩小了催化剂的带隙宽度,增强了对光的吸收能力.光致发光光谱则显示了碳量子点的修饰能够有效的抑制光生电子空穴对的复合,从而提高光催化性能.通过光降解实验表明0.01g CQDs/g-C₃N₄催化剂在80℃下,3h对罗丹明B（RhB）的降解率为57.2%.捕获剂实验则说明了超氧自由基（·O₂^-）在光降解体系中起到了促进反应速率的作用.