稳定碳同位素技术在多环芳烃源解析中的应用进展

多环芳烃是广泛存在于环境中的具有"三致"效应的有机污染物,环境中的多环芳烃来源复杂,传统溯源方法受到环境中降解作用影响,具有较大局限性,而稳定碳同位素技术在多环芳烃源解析中具有较好的应用。该文通过文献综述,梳理比较了多环芳烃单体稳定碳同位素样品提取、净化、洗脱等前处理方法的优缺点,分析了选择不同内标物和分析柱进行样品分析的精确度;阐述了在实验室分析过程中以及环境中可能发生的稳定碳同位素分馏效应;通过相关研究案例分析,总结了稳定碳同位素技术在大气颗粒物、土壤和沉积物等环境样品源解析中的应用可行性。结果表明,稳定碳同位素在特定污染源中组成确定,且具有在污染物迁移和转化过程中不发生显著变化的特点,稳定碳同位素技术能较好应用于多环芳烃源解析,与其他方法结合使用,可以更好地解决复杂样品的溯源问题。     

池武溪流域溶解无机碳特征及影响因素分析

溶解无机碳及其碳同位素(δ13CDIC)是指示物质来源及生物地球化学特征和反映碳在陆地水循环过程中的重要手段。为了研究池武溪流域内地下水、地表水的溶解无机碳及碳同位素的变化特征和影响因素,文章于2019年6月、2019年12月对采样点进行监测。结果表明:池武溪流域水化学类型为HCO_3-Ca型或HCO_3-Ca·Mg型;流域DIC含量及δ13CDIC具有明显的季节变化特征,具体表现为枯水期大于丰水期,丰水期δ13CDIC比枯水期更偏负;枯水期和丰水期时硫酸和硝酸不同程度参与碳酸盐岩风化过程并使δ13CDIC偏正。     

青藏高原东麓贡嘎山东坡土壤中Pb的来源解析

选择青藏高原东麓典型山地——贡嘎山(东坡),根据不同海拔梯度(海拔2 000~4 500 m)差异设置8个采样点,根据土壤发育情况分别采集O层(有机层)、A层(矿物质层)和C层(母质层)样品,分析土壤中w(Pb)的海拔分布特征,并利用FA-MLR(因子回归分析)法、地球化学指标法和Pb同位素三元混合模型定量判识表层土壤中Pb的来源. 结果表明:①各层土壤中w(Pb)表现为O层〔(41.73±4.38)mg/kg〕>A层〔(30.47±2.17)mg/kg〕>C层〔(23.04±1.50)mg/kg〕(P<0.05). 随着海拔的增加,O层和A层中w(Pb)总体呈升高—降低—升高趋势;C层中w(Pb)随着海拔的变化无显著差异,表明贡嘎山东坡土壤中w(Pb)的地球化学背景值基本一致. ②各层土壤中206Pb/207Pb表现为O层208Pb/206Pb表现为O层>A层>C层. ③Pb同位素三元混合模型结果显示,表层(O层和A层)土壤中Pb可能受到化石燃料燃烧和矿物开采及金属冶炼活动的影响;根据FA-MLR法、地球化学指标法和Pb同位素三元混合模型这3种方法,得到O层中污染Pb所占比例分别达到84.9%、66.0%和63.7%,A层中分别为56.6%、27.8%和44.9%;在海拔分布上,Pb的污染在海拔2 770 m以下主要归因于当地化石燃料的燃烧,而在林线(约3 700 m)以上则来自矿物开采及金属冶炼活动.      

基于化学分析和气象信息综合表征大气铅污染

对天津市1998年11月-1999年2月期间21个玻璃纤维滤膜大气颗粒物样品,采用稀酸浸出法溶解后,测量了ρ(Pb),w(Pb)和同位素丰度比206Pb/207Pb.采用IDAS软件对样品进行聚类分析,分组的结果表明,在不同的天气条件下,各种污染源排放的贡献也不同.48 h反向风迹图提供了大量详实的气象信息,结合ρ(TSP),ρ(Pb),w(Pb)和同位素丰度比的数据,可用于综合表征铅污染的状况.      

乌鲁木齐空气颗粒物中PAHs碳同位素组成及来源解析

报道了乌鲁木齐城区空气颗粒物中多环芳烃(PAHs)化合物的稳定碳同位素组成特征,解析了PAHs的来源.气相色谱/燃烧系统/同位素质谱分析表明,该市空气颗粒物中PAHs化合物的δ¹³C值为-23.5‰～-31.3‰,随着分子量的增大,PAHs化合物中13C含量降低.利用同位素质量平衡二元模型,计算了燃煤污染源与机动车排气对城区苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘和苯并(ghi)苝的贡献,前者分别为72%、97%和95%,后者分别为28%、3%和5%.苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘和苯并(ghi)苝的相对含量分别为2.8%,29.1%和25.1%,占PAHs总量的57%,计算的三者的燃煤污染源总贡献量为78.6%,与利用化学质量平衡模型计算得出的结果(84%的PAHs源于燃煤)相近.     

上海地区大气降水中氢氧同位素特征及其环境意义

本研究基于上海地区2016年9月～2017年8月期间采集的大气降水样品,测定并分析了雨水中δD、δ¹⁸O和δ¹⁷O特征,进一步探索氘盈余（d值）和¹⁷O盈余的环境意义。结果显示：（1）降水同位素年内变化明显,δD、δ¹⁸O和δ¹⁷O同位素比值冬春偏重、夏秋偏轻,单次降水过程中同位素呈不断贫化的趋势;（2）δ¹⁸O存在降雨量效应和反温度效应：大气降水线方程、d值显示上海地区气候整体温和湿润,蒸发作用相对较小;冬春季降水较少,相对湿度较小,同位素较富集;夏秋季降水较多,相对湿度较高,同位素较为贫化;（3）综合分析¹⁷O盈余,发现上海地区大汽降水的水汽处于从海洋向陆地转移的过程当中,在运移过程中受到沿途陆表蒸发,且雨季的大气降水来源主要为海洋气团,干季主要来源于内陆,以本地蒸发为主。     

北京密云水库流域水体夏季DOC和DIC质量浓度及同位素组成初探

为丰富水库水体碳循环研究,有效地从源头控制饮用水源水营养盐输入.以北京境内密云水库及其主要入库河流（密云水库流域水体,包括白河干支流、潮河干支流和密云水库）为研究对象,京密引水渠水体为参比,对比分析了夏季不同水体溶解性有机碳和溶解性无机碳的质量浓度水平及碳同位素组成.结果表明,密云水库流域水体夏季溶解性有机碳（DOC）质量浓度的总体变化范围是1.07~5.19 mg ·L^-1,平均值是2.61 mg ·L^-1;δ¹³C_DOC值变化范围为-27.4‰~-24.3‰,平均值为-25.8‰.入库河流夏季DOC主要来自土壤有机质,密云水库夏季DOC主要来自陆源C3植物,内源物质对流域水体DOC同样有一定贡献,水位升高导致库滨带淹水可能是密云水库DOC偏高的重要原因.研究区域水体夏季δ¹³C_DIC值变化范围为-12.6‰~-5.75‰,平均值为-9.44‰,土壤CO₂溶解碳酸盐岩过程是河流溶解性无机碳（DIC）的主要贡献者,且DIC明显被水生生物的光合作用所利用.密云水库溶解性碳（DOC和DIC）浓度显著高于京密引水渠水体（P<0.01）,两种水体碳素浓度、组分可能存在差异.总体上,除个别点位外,密云水库流域水体夏季DOC受人类生活源影响较小,DIC转化为DOC可能同样是夏季库区水体DOC的潜在来源.     

扰动对外源性磷在模拟水生态系统中迁移的影响

采用同位素示踪法,模拟研究不同扰动强度对外源性磷在水体、铜绿微囊藻和底泥中迁移的影响.水体中外源性磷首先由快速的物理化学分配进入铜绿微囊藻和底泥中,然后其在水体中的迁移主要受铜绿微囊藻生长状况的影响.实验表明,当扰动强度为30r/min时,铜绿微囊藻生长得最好.单位质量铜绿微囊藻中最大外源性磷含量与扰动强度无关,但扰动能加快铜绿微囊藻对外源性磷的吸收速率.水体中溶解的外源性磷含量随时间持续下降,微囊藻的衰亡能促进水体中磷向底泥中迁移.最终绝大部分外源性磷迁移到底泥中.增加扰动能有效降低水体中溶解性磷的浓度,在扰动为30r/min时,水体中外源性磷从2.183mg/mL下降到0.0180mg/mL.     

开封城市河流底泥重金属积累生态风险评价及同位素源解析

分析了开封市不同区位3条代表性河流底泥样品中重金属总量及形态.采用改进的Hakanson潜在生态风险指数法评价了不同区位河流底泥的污染情况.使用MC-ICP-MS分析了Pb、Zn和Cu的稳定同位素组成,并基于此尝试解析底泥中重金属污染来源.结果表明：①开封城市河流底泥各重金属含量均超过环境背景值,重金属污染以Cd最为严重,其次为Zn、Cu、Pb、As、Cr和Ni.位于老工业区的化肥河底泥中重金属的平均含量明显高于老城区和新开发区.②从形态分布来看,开封城市河流底泥重金属Cd和Zn的生物有效态含量最高,具有较高的潜在风险.老工业区河流底泥中重金属的生物有效态含量高于老城区及新开发区.③潜在生态风险评价结果表明,位于老工业区的化肥河底泥重金属污染表现为很强生态风险程度的V等级,位于老城区的黄汴河和新开发区的马家河则均表现为强生态风险程度.④基于Pb-Zn-Cu同位素组成表明,老工业区底泥重金属主要来自工业活动,老城区黄汴河和新开发区马家河重金属主要来自生活污水的排放及城市地表径流.     

稳定同位素技术在湿地碳循环研究中的应用

稳定性同位素技术因其准确、灵敏和安全等特点而被广泛应用于生态学研究的诸多领域。稳定同位素技术在生物地球化学循环过程中存在独特的稳定同位素化学效应,近年来稳定同位素技术又被大量用于陆地生态系统碳循环机理方面的研究。湿地生态系统在全球碳循环中起着重要作用,其碳源和碳汇功能近来成为全球气候变化研究关注的重点问题。因此,碳的稳定同位素(13C)示踪技术适合研究从年到百年尺度的湿地碳循环过程。文章主要从湿地植被光合作用、土壤有机物质的沉积、溯源和可溶性无机碳的输入以及湿地中二氧化碳、甲烷排放等方面,重点综述稳定同位素技术在湿地生态系统碳循环中的应用。