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采用等体积浸渍法制备了一系列Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂用于NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO。考察了Mn/Ce摩尔比、焙烧温度、H2O和SO2对Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂活性的影响及催化剂中毒再生性能。结果表明:当NH3:NO=1:1,空速为5 000 h-1,550℃焙烧制得的Mn/Ce摩尔比为5∶1的Mn-Ce-Ox复合脱硝催化剂活性最佳,活性温度窗口为100~260℃,在此温度区间内催化剂活性大于90%。200℃时,Mn-Ce-Ox复合催化剂活性最高为97.84%;在10%(V/V)H2O蒸汽和300×10-6SO2共存条件下,200℃时,催化剂活性在开始反应2.5 h内迅速下降至53%左右,并在之后的6 h内没有明显变化;中毒催化剂经常温水洗再生处理、质量分数为3%的硝酸溶液再生处理和550℃焙烧2 h再生处理后200℃活性均能恢复到90%以上,其中中毒催化剂经质量分数为3%硝酸处理后活性恢复率最高。 相似文献
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阴极催化剂是影响微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)性能的关键因素.通过研究制备成本低廉、氧还原反应(ORR)催化活性高的阴极催化剂来替代Pt/C对于实现MFC规模化应用具有重大意义.研究采用化学气相沉淀法,以三聚氰胺作为碳氮前驱物、以黑珍珠2000或乙炔炭黑作为碳源,外加醋酸亚铁作为铁前驱物,合成了两种铁氮掺杂碳纳米管/纤维复合物(FeNCB和FeNCC),作为MFC的阴极催化剂.通过循环伏安法和旋转圆盘-环电极分析FeNCB、FeNCC和Pt/C的ORR催化活性的差异,并用MFC验证其差异.结果表明,FeNCB性能与Pt/C相当,优于FeNCC,其催化路径是通过4电子途径催化氧还原反应;MFC-FeNCB性能略优于MFC-Pt/C,显著优于MFC-FeNCB有助于MFC的扩大化,其最大功率密度为1 212.8mW·m~(-2),开路电压为0.875 V,电池稳定电压为(0.500±0.025)V.用X射线衍射、X射线光电子光谱、拉曼光谱等进一步分析显示,复合物中碳纳米管管径的大小、铁氮掺杂的类型和含量以及氧含量是引起制备的复合物催化氧还原性能差异的原因所在. 相似文献
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以PMMA为模板,通过聚乙二醇(PEG400)和柠檬酸辅助的溶胶凝胶法制备三维有序介孔铈钴铜(3DOM 3C)催化剂,应用BET、SEM、XRD和XPS等对不同煅烧温度的3DOM 3C催化剂进行表征分析,研究了催化剂活性及其影响因素,并利用FT-IR和GC-MS对降解产物进行分析,推测出催化降解邻二甲苯的机理.结果表明,煅烧温度500℃时制备的3DOM 3C催化剂表面具有三维介孔结构,且分散均匀,表面的晶体氧化物最少,存在大量的Cu~(2+)、Ce~(3+)和表面氧,催化剂表面存在更多的固溶体、表面活性位点和氧空位,有利于提高催化活性.在邻二甲苯初始浓度600 ppm、空速16000 h~(-1)、50%O_2条件下,煅烧温度500℃时制备的3DOM 3C催化效果最佳,在260℃时,3DOM 3C催化剂对邻二甲苯的转化率达98%,T_(90)为250℃. 3DOM 3C对邻二甲苯的转化率随着初始浓度、空速和相对湿度的升高而呈下降趋势,随着O_2含量的增加而增加.气流中混入150 ppm的乙酸乙酯能够提高邻二甲苯的转化率,提高其低温催化性能.邻二甲苯催化反应后催化剂表面的O—H、■、C—H和金属—氧键都相应的减少,降解中间产物主要有邻甲基苯甲醛和邻甲基苯甲酸.邻二甲苯降解反应涉及Mars Van Krevelen机理(MVK),先被氧化成邻甲基苯甲醛,再进一步氧化成邻甲基苯甲酸,最终生成CO_2和H_2O. 相似文献
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生物合成施氏矿物作为类芬顿反应催化剂降解甲基橙的研究 总被引:2,自引:2,他引:0
应用生物合成施氏矿物作为光助类芬顿反应催化剂促进甲基橙的降解.施氏矿物通过A.f-LX5细胞悬浮液在初始p H值2.5和28℃时氧化Fe SO43d生成,并进行X射线衍射和扫描电子显微镜表征.本研究分析了不同初始p H、H2O2浓度及催化剂装载量对在光助类芬顿反应中甲基橙氧化降解效率的影响.结果表明,生物合成施氏矿物具有较高的催化活性,并且通过羟基自由基机制使甲基橙降解.在近中性、较高Cl-、SO2-4及NO-3浓度条件下,施氏矿物仍然能保持较高催化甲基橙降解的效率.本研究验证了以生物合成施氏矿物作为催化剂的异相光助类芬顿反应是一种处理含甲基橙废水有应用前景的高级氧化技术. 相似文献
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钙钛矿型复合氧化物用于汽车尾气催化净化的研究进展(二) 总被引:8,自引:0,他引:8
综述了钙钛矿型汽车催化剂的研究进展.和过渡金属简单氧化物相比,钙钛矿型复合氧化物(ABO3)在热稳定性、化学稳定性和结构稳定性方面具有一定的优越性,因而表现出更高的催化活性.钙钛矿型催化剂的合成方法影响到催化剂的物理化学性能,如结构、形貌、粒度、比表面及催化活性等.大量的注意力集中在如何提高这类催化剂的比表面上.将纳米技术应用于钙钛矿型化合物的制备,不仅提高了催化剂的比表面,更重要的是改善了这类催化剂的催化活性.某些制备技术可以有效地防止催化剂与载体的反应, 从而延长了催化剂的使用寿命.真对不同的制备方法,研制出了相应的负载方法.在许多情况下,制备方法和负载技术组成了一个完整的体系.催化机理是一项颇具挑战性的课题.事实上,钙钛矿型催化剂在汽车尾气净化过程中的作用机制还没有得到彻底理解.在催化机理研究中,还原氧化模型已被人们普遍接受.反应物和产物分子的吸附和解吸以及催化剂结构中的氧离子空位,是许多动力学模型的重要因素. 相似文献
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汽车尾气净化催化剂Ag/SAPO-34选择性催化还原NO 总被引:11,自引:1,他引:10
评价了Ag/SAPO-34分子筛催化剂选择性还原NO的活性,并运用漫反射红外光谱原位研究NO在Ag/SAPO-34催化剂上的选择性催化还原机理.结果表明Ag/SAPO-34有良好的低温活性,在氧气浓度为3.6%和温度为573K~673K时NO还原成N2的转化率达70%;催化剂活性随C3H6浓度的增加而升高,随空速的增加而稍有下降.基于漫反射红外光谱,认为反应机理为:NO、丙烯和氧反应,在Ag/SAPO-34催化剂上生成吸附的有机-氮氧化物,再由这些吸附物种分解成N2,催化还原的关键是形成有机-氮氧化物中间体.氧的作用是充分促进丙烯活化以及增加NOx吸附态含量,并且氧的存在是有效产生一系列中间物不可缺少的条件. 相似文献
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为了研究重型柴油货车在不同道路运行工况下的NO_x排放特性,以一辆配置选择催化还原(Selective CatalyticReduction,SCR)净化系统的国V排放标准的重型柴油货车为研究对象,开展实际道路运行车载排放测试,通过车载排放测试系统实时采集车辆行驶速度、NO_x排放体积分数与排气温度等数据,分析车速、排气温度、路况等对NO_x排放的影响。结果表明,车速低于40 km/h,NO_x排放随车速增大稍有增加; 40~70 km/h,随车速增大NO_x排放降低;高于70 km/h,随车速增大NO_x排放显著降低。车速与排气温度呈线性正相关,排气温度高于150℃,SCR才能显示出对NO_x的净化效果。市区工况车速低,排温低于150℃,SCR不能有效工作;市郊、高速工况下排温高于150℃,SCR催化效率提高,车速增大,排温升高,NO_x排放降低,因此NO_x排放市郊工况低于市区工况,高速工况低于市郊工况。配置SCR的重型柴油货车NO_x高排放区主要集中在中低车速、加速区间内。 相似文献