硫酸铵气溶胶对甲苯-NOx-空气体系光化学反应的影响

利用大气模拟烟雾箱,研究了硫酸铵气溶胶对甲苯-NO_x-空气体系光化学反应的影响.结果表明,硫酸铵作为气溶胶种子,其存在可以加快反应过程中颗粒物（particle matter, PM）的生成速度,并提高甲苯的气溶胶产率.在高浓度的硫酸铵气溶胶种子条件下,其初始浓度对反应过程中NO_x、NO和O₃的浓度变化没有明显的影响,但对二次有机气溶胶（secondary organic aerosol, SOA）的生成有显著影响.在硫酸铵气溶胶种子浓度小于160 μg·m^-3时,SOA的产率随初始气溶胶种子浓度的增大而增大,从最小7.2％到最大11.7％,其增幅超过60％.     

G20峰会期间宜兴市大气VOCs特征及来源分析

2016年G20杭州峰会期间,应用TH-300B挥发性有机物在线监测仪对江苏省宜兴市大气VOCs进行监测,烷烃、烯烃、芳香烃、乙炔、氯代烃、OVOC、乙腈体积混合比分别为11.00×10~(-9)、1.93×10~(-9)、5.78×10~(-9)、1.23×10~(-9)、4.16×10~(-9)、10.37×10~(-9)、0.27×10~(-9),应用臭氧最大生成潜势系数计算,烯烃和芳香烃为OFP贡献最大的活性组分,VOCs中臭氧前体物NMHCs主要来源为工业排放(42.2%)、机动车尾气(17.9%)、油气挥发(20.8%)、溶剂挥发(7.0%)、植物源贡献(12.1%),结合条件概率函数分析,其中的人为污染源与西北、东南方向的污染源分布有关,植物源与西南山地丘陵区域有关.在大气污染物排放严格管控期(2016-09-01~2016-09-06),主要源于一次排放的大气污染物浓度均有所下降,NMHCs中工业源占比下降至30.5%,植物源占比上升至16.8%.     

2019年天津市挥发性有机物污染特征及来源

为了解天津市环境空气挥发性有机物(VOCs)污染特征及来源,基于2019年城区点位高时间分辨率在线监测数据,对天津市VOCs浓度水平、化学组成及来源进行分析.结果表明,2019年天津市VOCs年均浓度为48.9 μg·m-3,不同季节浓度水平依次为:冬季(66.9 μg·m-3)＞秋季(47.9 μg·m-3)＞夏季(...     

典型钢铁企业VOCs污染特征及SOA生成潜势估算

为了解钢铁企业的大气污染特征,使用在线监测仪器于2016年7月对某典型钢铁企业VOCs（挥发性有机化合物）、PM_2.5和NMHC（非甲烷烃）等污染物进行观测,同时基于FAC（气溶胶生成系数）估算了该区域的SOA（二次有机气溶胶）生成潜势.结果表明:观测期间ρ（总VOCs）为（106.08±63.81）μg/m3,与ρ（NMHC）（以C计）的相关系数（R2）达到了0.8（P < 0.05）以上;VOCs中主要类别为烷烃和芳烃;ρ（O₃）超标期间的ρ（苯）和ρ（甲苯）分别比ρ（O₃）未超标时间段高47.0%和37.2%,并且高ρ（总VOCs）期间芳烃占比高达46.0%,这可能与钢铁企业在炼焦时苯系物（苯、甲苯和二甲苯）排放有关.ρ（总VOCs）、ρ（NMHC）、ρ（烷烃）、ρ（芳烃）和ρ（乙炔）均呈早晚高峰值的日变化特征,而ρ（烯烃）由于异戊二烯受天然源排放影响,呈午间单峰值的特征.观测期间的SOA生成潜势为2.54 μg/m3,较城区高出76.4%,显示钢铁企业SOA对PM_2.5具有一定贡献;其中芳烃对SOA生成贡献高达97.2%,主要贡献组分包括苯、间/对-二甲苯、乙苯、苯、邻-二甲苯.研究显示,钢铁企业VOCs污染治理应重点控制苯系物,同时烷烃的排放也不容忽视.      

上海市秋季大气VOCs对二次有机气溶胶的生成贡献及来源研究

2011年9月1日～11月21日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度和挥发性有机物体积分数进行了在线连续观测.期间共出现4次大气污染过程:PD1(9月20～23日)、PD2(10月5～9日)、PD3(10月13～18日)、PD4(11月10～14日).本测点大气PM2.5的平均浓度分别为(45±16)、(76±46)、(57±36)和(122±92)μg·m-3,VOCs的体积分数分别为(30.87±30.77)×10-9、(32.09±30.69)×10-9、(34.04±28.13)×10-9和(44.27±31.58)×10-9;烷烃、烯烃、芳香烃的体积分数分别占TVOC的53.58%、27.89%、10.96%;用OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)评估了VOCs大气化学反应活性.结果表明,烯烃和芳香烃是本测点秋季大气VOCs中对LOH和OFP贡献最大的关键活性组分.利用气溶胶生成系数FAC和OC/EC比值法估算上海市SOA的生成潜势,两种方法得出的SOA浓度值分别为1.43μg·m-3和4.54μg·m-3,比值法明显较高,这主要是本研究测得的SOA前体物偏少所致.其中芳香烃不仅是OFP的关键活性组分,而且也是SOA的重要前体物.应用PMF模型对VOCs进行源解析,确定了秋季上海市大气中VOCs的6个主要的污染来源,分别为汽车尾气(24.30%)、不完全燃烧(17.39%)、燃料挥发(16.01%)、LPG/NG泄露(15.21%)、石油化工(14.00%)、涂料/溶剂的使用(13.09%).汽车尾气和涂料/溶剂等源排放的VOCs中富含OFP关键活性组分和SOA重要前体物,它们对VOCs浓度的贡献占TVOC的37.39%,这些排放源应列入未来上海市大气复合污染控制的优先范围.     

Assessing the influence of environmental conditions on secondary organic aerosol formation from a typical biomass burning compound

The atmospheric chemistry in complex air pollution remains poorly understood. In order to probe how environmental conditions can impact the secondary organic aerosol (SOA) formation from biomass burning emissions, we investigated the photooxidation of 2,5-dimethylfuran (DMF) under different environmental conditions in a smog chamber. It was found that SO₂ could promote the formation of SOA and increase the amounts of inorganic salts produced during the photooxidation. The formation rate of SOA and the corresponding SOA mass concentration increased gradually with the increasing DMF/OH ratio. The addition of (NH₄)₂SO₄ seed aerosol accelerated the SOA formation rate and significantly shortened the time for the reaction to reach equilibrium. Additionally, a relatively high illumination intensity promoted the formation of OH radicals and, correspondingly, enhanced the photooxidation of DMF. However, the enhancement of light intensity accelerated the aging of SOA, which led to a gradual decrease of the SOA mass concentration. This work shows that by having varying influence on atmospheric chemical reactions, the same environmental factor can affect SOA formation in different ways. The present study is helpful for us to better understand atmospheric complex pollution.     

广州番禺大气成分站复合污染过程VOCs对O3与SOA的生成潜势

通过对广州番禺大气成分站(GPACS)的历史观测数据进行分析,结果表明在P1(2011-09-02~2011-09-05)和P2(2012-06-12~2012-06-15)期间发生典型灰霾过程并伴有高臭氧(O_3)值事件的发生.在P1和P2复合污染过程中,日能见度变化范围分别为5.78~6.91 km和5.60~9.25 km,最大8 h O_3体积分数分别为92.14×10~(-9)和91.29×10~(-9).在检测到的55种挥发性有机物(VOCs)中,烯烃和芳香烃的活性最高,对等效丙烯浓度和最大O_3体积分数的贡献分别为41%、39%,28%、54%(P1过程)和35%、46%,22%、61%(P2过程).利用气溶胶生成系数(FAC)估算污染过程的二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势,发现烷烃、烯烃、芳香烃对SOA的生成潜势分别占13.2%、21.4%、65.4%(P1过程)和4.6%、13.8%、81.6%(P2过程).甲苯、异戊二烯、乙苯、间/对二甲苯是对O_3与SOA生成贡献大的物种.污染物从城区的输送、持续静小风、高温低湿以及强烈辐射共同导致这两次灰霾过程中高臭氧浓度事件的形成.     

Second organic aerosol formation from the ozonolysis of α-pinene in the presence of dry submicron ammonium sulfate aerosol

An indoor chamber facility is described for investigation of atmospheric aerosol chemistry. Two sets of α-pinene ozonolysis experiments were conducted in the presence of dry ammonium sulfate seed particle: ozone limited experiments and α-pinene limited experiments. The concentration of gas phase and particle phase species was monitored continuously by on-line instruments and recorded automatically by data sampling system. The evolution of size distribution was measured by a scanning mobility particle sizer ...     

气溶胶水相反应生成二次有机气溶胶研究进展

液态水(云滴、雾滴和气溶胶水)在大气中无处不在,为大气水相化学反应提供了重要的场所.气态前体物(主要是VOCs)或它的气相初级氧化产物(包括中/半挥发性有机物,I/SVOCs)在大气凝聚相(水相)中发生反应,形成低挥发性高氧化性有机物(如有机硫和有机氮等),水分蒸发后留在颗粒相,即为水相二次有机气溶胶(aqueous-phase secondary organic aerosol,aq SOA).因其对OA具有重要的贡献和显著的环境、气候和人体健康影响,近年来成为大气化学研究的热点.尽管aq SOA的研究已取得了一些进展,但由于aq SOA形成机制复杂,对aq SOA的认知还比较匮乏.本文重点关注气溶胶水中反应生成的二次有机气溶胶(aqueous aerosol SOA,aa SOA)相关的研究进展,包括气态前体物、形成机制、实验室模拟、外场观测及有关aa SOA产率及贡献的相关研究成果.同时,对aa SOA的来源、生成机制等研究的发展方向进行了展望,包括:未知aa SOA前体物及示踪物鉴别、有机光敏剂诱发的自由基化学、有机硫和有机氮的形成机制、实际气溶胶水溶性组分和外场观测研究、模式模型研究等.     

白马泉风景区夏季大气PM2.5中二次有机物的初步研究

实验选择2010年7月于雅安市白马泉风景区常绿阔叶林内采集PM2.5样本,并对样本进行甲醇提取、三甲硅醚衍生化及GC/MS分析,探讨研究区域内气溶胶中异戊二烯氧化产物、α-/β-蒎烯氧化产物、小分子羧酸(苹果酸、2-羟基戊二酸)的浓度与昼夜变化趋势,并结合大气污染气体(SO2、NOx、O3)和环境气候条件(风速、温度、湿度等)对其浓度的影响进行讨论.结果表明,24 h PM2.5样本中,2-甲基丁四醇、异丁烯三醇、2-甲基甘油酸的浓度分别为63.3、45.0、4.4 ng.m-3;降蒎酸、3-羟基戊二酸、3-羟基-1,2,3-丁三酸的浓度分别为4.1、5.0、5.3 ng.m-3.除降蒎酸外,此次研究的其他二次有机气溶胶组分均呈现昼高夜低.白马泉风景区聚集了较高浓度的天然源二次有机物与当地亚热带繁茂的植被、湿热气候、沟谷型地貌及大气污染状况等诸多环境因素有关.